第一性原理研究镍改性ZSM-12分子筛的酸性

分子筛被用作工业催化剂时常需要过渡金属改性,镍是制备加氢/脱氢催化剂常用的过渡金属,本研究采用密度泛函理论研究镍改性的ZSM-12分子筛的结构和酸性。结果表明,分子筛的B酸质子可以被镍原子还原成氢分子,而Ni_2的团簇不能将B酸质子还原生成氢气分子。镍原子在分子筛内会被氧化,并形成Lewis酸性位,这会导致分子筛骨架铝的Lewis酸性变弱,镍改性后,分子筛吸附氢气的能力变强,被吸附的氢分子解离为氢原子,并带负电荷,不再具有B酸的功能。从计算的氨分子的吸附能来判断,由于吸附的氢会从镍原子得到电子,吸附的氢分子会增强镍原子的Lewis酸性。