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钱进  薛瑶  敖燕辉  王沛芳  王超 《催化学报》2018,39(4):682-692
钙钛矿型NaNbO3由于其非线性光学、铁电、离子导电性、高声速、光催化性能和光折变等优良性能而备受关注. 在光催化反应中, 宽禁带宽度(≈ 3.24 eV)使NaNbO3具有较高的导带底(CBM)和较低的价带顶(VBM). 因此, 它表现出强烈的光氧化和光还原能力. 众所周知, 钙钛矿型光催化剂光电子激发和传输能力的增强归因于其较高的对称性. 因此, 具有高对称性的立方NaNbO3有利于电子激发和转移. 但是, 一些固有的缺点, 包括电荷分离效率低、量子产率差和光催化活性差等, 限制了其在光催化领域的实际应用. 为了解决这些问题, 一种有效的方法是与其他半导体结合, 形成具有改善光催化活性的异质结复合物. CeO2作为传统的催化剂在光催化领域得到了广泛研究. CeO2具有稳定、无毒的特点, 是一种n型半导体. 目前, 研究人员已经发现CeO2与不同半导体的耦合可以提高CeO2的光催化活性. 这归因于能级水平的适当匹配.本文通过简易水热法制备了高活性的CeO2/NaNbO3异质结复合物, 并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM, HRTEM)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)等表征技术研究了所制光催化剂的物相结构、样品形貌和光学性能. 所制样品的光催化活性通过光催化降解无色抗菌环丙沙星(CIP)和染料罗丹明B(RhB)证实. 结果表明,在紫外和可见光照射, CeO2/NaNbO3复合物比纯NaNbO3具有更高的光催化活性. 此外, CeO2/NaNbO3复合物中CeO2的最佳质量比为2.0 wt%. 紫外光照射下光催化性能的显著提高是由于CeO2/NaNbO3异质结的形成不仅提高了光生电荷在界面范围内的迁移速率, 而且降低了光激发产生的电子和空穴的复合率. 可见光照射下内置电场的存在促进了电子和空穴的分离, 提高了光催化性能. 此外, 利用光致发光(PL)光谱、光电流、电化学阻抗谱和捕获实验证明了样品的光催化反应机理.捕获实验结果表明, ·OH自由基、·O2-自由基和空穴都参与了RhB的光催化降解过程. 最后, 探讨了提高光催化活性的可能机理.  相似文献   
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环境条件的变化能够影响和改变溶解态有机质(DOM)的组成结构及化学特征,进而影响其生物地球化学循环过程。采用同步荧光光谱、三维荧光光谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR),结合二维相关光谱分析方法,研究了pH条件变化对DOM特性及其与Cu2+相互作用的影响。结果表明,(1)随着pH值由5逐渐升高至10, DOM不同组分的荧光强度显著增强,其中类腐殖酸组分变化最显著,类富里酸组分变化最优先,这是由于pH的变化引起的醛酮、酚基、羧基等相关基团暴露导致的。(2)荧光光谱二维相关分析表明,pH的改变能够显著地影响DOM不同组分与Cu2+的结合能力,但并不能影响其结合顺序。三维荧光光谱结合平行因子分析共解析出3个荧光组分,荧光组分的淬灭曲线非线性拟合结果更是定量验证了这一结果。(3)FTIR结果表明高pH条件下DOM与Cu2+结合点位更多,结合强度更强。pH 5和pH 10条件下DOM官能团与Cu2+的结合顺序分别依次为:多糖C—O>酚基>醛酮CO>芳香族C—H和多糖C—O>酰胺Ⅱ带C—N...  相似文献   
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钙钛矿型NaNbO_3由于其非线性光学、铁电、离子导电性、高声速、光催化性能和光折变等优良性能而备受关注.在光催化反应中,宽禁带宽度(≈3.24 eV)使NaNbO_3具有较高的导带底(CBM)和较低的价带顶(VBM).因此,它表现出强烈的光氧化和光还原能力.众所周知,钙钛矿型光催化剂光电子激发和传输能力的增强归因于其较高的对称性.因此,具有高对称性的立方NaNbO_3有利于电子激发和转移.但是,一些固有的缺点,包括电荷分离效率低、量子产率差和光催化活性差等,限制了其在光催化领域的实际应用.为了解决这些问题,一种有效的方法是与其他半导体结合,形成具有改善光催化活性的异质结复合物.CeO_2作为传统的催化剂在光催化领域得到了广泛研究.CeO_2具有稳定、无毒的特点,是一种n型半导体.目前,研究人员已经发现CeO_2与不同半导体的耦合可以提高CeO_2的光催化活性.这归因于能级水平的适当匹配.本文通过简易水热法制备了高活性的CeO_2/NaNbO_3异质结复合物,并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM,HRTEM)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)等表征技术研究了所制光催化剂的物相结构、样品形貌和光学性能.所制样品的光催化活性通过光催化降解无色抗菌环丙沙星(CIP)和染料罗丹明B(RhB)证实.结果表明,在紫外和可见光照射,CeO_2/NaNbO_3复合物比纯NaNbO_3具有更高的光催化活性.此外,CeO_2/NaNbO_3复合物中CeO_2的最佳质量比为2.0 wt%.紫外光照射下光催化性能的显著提高是由于CeO_2/NaNbO_3异质结的形成不仅提高了光生电荷在界面范围内的迁移速率,而且降低了光激发产生的电子和空穴的复合率.可见光照射下内置电场的存在促进了电子和空穴的分离,提高了光催化性能.此外,利用光致发光(PL)光谱、光电流、电化学阻抗谱和捕获实验证明了样品的光催化反应机理.捕获实验结果表明,·OH自由基、·O_2~-自由基和空穴都参与了RhB的光催化降解过程.最后,探讨了提高光催化活性的可能机理.  相似文献   
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