金团簇电催化二氧化碳还原反应的研究进展

二氧化碳电还原反应(CO₂RR)在改善能源利用方式、 实现可持续碳循环以及生产高附加值液体燃料和化学品等方面具有广阔的应用前景, 近年来受到广泛关注. 有机配体保护的金团簇具有确定的晶体结构, 其不同的尺寸、 配体及组成可以有效调控氧化还原电位, 作为一种独特的模型催化剂, 为探索原子水平的CO₂RR反应机理提供了新机遇. 本文综合评述了纯金团簇和异金属原子掺杂的金团簇催化CO₂RR的研究进展, 包括金团簇的电荷、 尺寸、 配体以及掺杂对CO₂RR性能的影响, 重点讨论了CO₂RR的反应机理, 总结了金团簇在CO₂RR中所面临的挑战, 并展望了金团簇在CO₂RR中未来的研究方向和发展前景.     

非晶态Mn-Ce-O催化芳香醇选择氧化

采用氧化还原-沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的Mn-Ce-O催化剂,并以分子氧为氧化剂考察了催化剂对芳香醇选择氧化反应的催化性能.当n(Mn)/n(Ce)=10时,Mn-Ce-O的催化活性最高,100℃下反应1 h时苯甲醇转化率为96.6%,催化剂的质量比活性可达19.3 mmol/(g·h).该催化剂可循环使用6次以上而其催化活性无明显降低.采用粉末X射线衍射、N2物理吸附、X射线吸收光谱和程序升温还原等手段对Mn-Ce-O催化剂进行了表征.结果表明,以Mn3+和Mn4+共存的非晶态MnOx是活化分子氧及氧化芳香醇的主要活性组分,高分散在非晶态MnOx表面的CeOx对催化剂性能有重要影响,添加少量的Ce能增大催化剂的比表面积,促进MnOx的还原,提高其表面氧中心的恢复能力,从而显著提高催化剂活性和循环使用性能.