nMoOx·HZSM-5催化正丁烷裂解增产丙烯性能研究

采用等体积浸渍法制备了nMoO_x·HZSM-5系列单相复合体,用XRD、NH₃-TPD、Py-FTIR、BET、SEM等技术对其物相结构、表面酸性、比表面积进行了表征。在连续固定床微反装置中对nMoO_x·HZSM-5单相复合体进行了催化正丁烷裂解性能的评价。结果表明,部分活性组分Mo以MoO_x原子簇的形式定位于HZSM-5分子筛的Z形和直形孔道交叉孔处,与分子筛的骨架氧配位形成nMoO_x·HZSM-5单相复合体,引起分子筛的骨架收缩,相应的晶胞参数及晶胞体积减小,比表面积下降;随Mo用量的增大,nMoO_x·HZSM-5单相复合体的酸量呈先增加后减小趋势;在反应温度625℃,体积空速5600 h^-1条件下,Mo用量为0.75%制备的nMoO_x·HZSM-5-0.75%单相复合体催化正丁烷裂解反应的转化率为73.83%,略低于HZSM-5分子筛,但丙烯收率却达到了13.13%,较HZSM-5分子筛提高2个百分点以上,表现出较好的增产丙烯效果。     

CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化剂助燃脱硝性能研究

采用等体积浸渍法制备了Cu Mn-O/γ-Al_2O_3、Cu Mn Ce-O/γ-Al_2O_3和Cu Mn Ce La-O/γ-Al_2O_3催化剂.用XRD、BET、SEM、XPS和H_2-TPR技术对其物相和表面性质进行了表征.在连续固定床微反装置上评价了催化剂的CO+O_2和CO+NO反应性能.结果表明,催化剂样品中观测不到Cu O、Mn O_x、Ce O_2和La_2O_3的XRD晶相峰,活性组分在γ-Al_2O_3载体表面呈高度分散状态.Ce、La的引入对催化剂的比表面积、孔容和孔径分布影响不大.SEM谱图中未观测到活性组分的形貌,金属氧化物在载体表面均匀分布.Ce~(3+)!Ce~(4+)之间的可变价转换,引起Cu Mn Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂表相Cu O中具有非完整结构的[Cu~(2+)_(1-x)Cu_x~+][O_(1-2)1_x□1_(2x)]增多,Cu~+/Cu~(2+)比例增大,表相氧空位增多,H_2-TPR还原峰温度向低温区偏移.Ce~(4+)、La~(3+)之间不平衡电荷以及共生过程中Cu-Mn-Ce-La-O之间的强相互作用,加大了Cu O和Mn O_x结构的不完整性,导致Cu Mn Ce La-O/γ-Al_2O_3催化剂样品表相产生更多的Cu~+、Mn~(2+)、Mn~(3+)和氧空位,相应的H_2-TPR还原峰温度进一步向低温区偏移.催化氧化CO和CO催化还原NO实验结果表明,在反应空速20 000 h~(-1),350℃反应温度下,Cu Mn Ce La-O/γ-Al_2O_3催化剂CO催化还原NO反应的CO转化率达到88.2%,NO转化率达到了96.1%,表现出了较好的氧化还原活性.