排序方式： 共有2条查询结果，搜索用时 5 毫秒
1
1.
NOx排放给人类健康和环境带来了严重的危害,目前已发展了多种消除其污染的方法.其中氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是固定源和移动源柴油机排放NOx的有效消除方法之一.非贵金属氧化物催化剂由于廉价、且原料来源丰富,用于NH3-SCR反应在过去几十年一直备受人们关注.由于晶格畸变和不等价取代等原因,与单组分氧化物催化剂相比,替代型金属氧化物固溶体催化剂通常具有更优异的物理化学性能.其中典型的例子是已被广泛用作汽车尾气净化转化器储氧材料的铈锆固溶体.与纯CeO2相比, Zr^4+离子溶入立方萤石CeO2晶格形成固溶体结构后,显著提高了其稳定性和储氧能力.近八年来,我们以四方金红石型SnO2为溶剂,系统地研究了系列金属阳离子在其晶格中的溶解行为,并考察了其催化反应性能.为深入理解固溶体催化剂的结构与反应性能之间的关系,我们首次创建了简单易行的XRD外推法定量金属氧化物固溶体中溶质阳离子的晶格容量.结果表明,其它离子掺杂形成SnO2基固溶体可显著增加其表面缺位氧和Lewis酸性位点的数量,且可使缺位氧在较高温度下保持稳定,显著提高了所得催化剂的反应性能.另外我们还发现,当溶质离子含量为晶格容量时可得到最大量的纯相固溶体,此时催化剂通常具有最优的性能,具有明显的阈值效应.很多研究表明,含CuO的一些催化材料通常对NOx选择还原具有良好的低温活性和选择性,但把Cu^2+离子溶入SnO2晶格构建固溶体催化剂用于NH3-SCR反应迄今未见报道.因此,为获得性能优良的催化剂,本文采用共沉淀法制备了系列不同Cu^2+离子含量的Sn-Cu复合氧化物固溶体催化剂,并采用XRD外推法测定了Cu^2+离子在SnO2中的晶格容量,为0.10 g CuO/gSnO2,相当于Sn/Cu摩尔比为84/16.Raman结果表明, Cu^2+离子含量低于晶格容量时,随其含量增加,表面氧缺位数量增加,且在晶格容量时达到最大.H2-TPR, O2-TPD和NH3-TPD结果表明,随着Cu^2+离子含量增加,催化剂表面活性氧物种和表面酸中心的数量均增加;在Cu^2+离子含量接近晶格容量时,催化剂中形成最大量的纯固溶体相,上述活性中心均可达到最大量.此时,催化剂具有最佳的NH3-SCR反应性能.因此, Cu^2+离子溶入SnO2晶格形成固溶体催化剂,在结构和反应性能上均具有明显的晶格容量阈值效应.通过将Cu^2+离子含量调控在晶格容量,可获得反应性能最好的Sn-Cu复合氧化物固溶体催化剂. 相似文献
2.
甲醛是室内装修污染的重要组分,已严重危害到人们身体健康,在室温条件下消除甲醛引起了人们的广泛兴趣.目前室温清除甲醛主要有物理吸附法、光催化法、等离子体技术及催化氧化技术.物理吸附法主要采用活性炭等作为吸附剂,其初期吸附效果较好,但当吸附饱和之后会重新释放甲醛造成二次污染;光催化法和等离子体技术需要特殊装置,不适合室内室温环境脱除甲醛;而催化氧化技术则可直接将甲醛转化为无毒无害的水和CO2,因而备受关注.Pt/TiO2被认为是目前消除甲醛最有效的催化剂.为进一步降低贵金属Pt的用量及增强其稳定性(Pt被氧化后其活性会降低),本文首次采用稀土La掺杂锐钛矿型TiO2,负载少量Pt后用于室内低浓度(0.5 ppm)甲醛的催化氧化.活性测试结果表明,纯TiO2催化剂上甲醛转化率在5%以下,有可能是物理吸附或可见光催化所致.负载0.5%Pt后,Pt/TiO2和Pt/La-TiO2甲醛转化率均高于80%,尤其是La掺杂活性高达96%以上,且在连续反应8 h甚至延长至40 h后其活性均未见下降趋势.电镜结果表明,La掺杂Pt/La-TiO2催化剂中Pt粒径从未掺杂的2.2 nm降至1.7 nm;CO程序升温脱附测试表明,Pt/La-TiO2/Pt的分散度达66%,而未掺杂样品仅为51%;X射线光电子能谱测试表明,Pt/La-TiO2的表面氧物种高于Pt/TiO2催化剂,说明La掺杂增强了Pt和载体间的相互作用.为探讨Pt/La-TiO2商业化应用前景,将粉体Pt/La-TiO2涂覆在堇青石蜂窝陶瓷上制备成整体催化剂.该整体催化剂在容积为2 m3的密室测试中5 min内即可将浓度为0.5 ppm的甲醛将至0.02 ppm以下.该催化剂在存放3个月后活性略有下降,但在10 min内仍可将甲醛浓度降至0.08 ppm,达到室内甲醛排放标准.综上,本文成功制备了La掺杂Pt/La-TiO2用于室内低浓度甲醛催化氧化,该催化剂表现出优异的催化性能.通过多种表征手段表明,La修饰后贵金属Pt纳米粒子尺寸减小、分散度提高及Pt与载体间相互作用增强是其活性优异的主要原因.以Pt/La-TiO2粉体制备的整体催化剂同样表现出了高的催化性能,具有工业应用前景. 相似文献
1