无序随机多肽组分相关的结构转变的蒙特卡洛模拟:以赖氨酸、谷氨酸和异亮氨酸组成的随机多肽为例

无序蛋白和折叠蛋白二者在结构和序列组成上存在着明显的差异.是疏水相互作用还是静电相互作用诱导了多肽结构的转变?在多肽结构转变过程中,疏水相互作用和静电相互作用各自发挥着什么样的作用?本工作以正（赖氨酸）、负（谷氨酸）和疏水性（异亮氨酸）的三种氨基酸为组分,产生了一系列电中性的无序随机多肽系统.利用全原子模型并采用蒙特卡洛方法进行了大规模计算模拟.结果表明,随着温度升高,多肽将从紧密构象转变到扩展构象.不同的多肽其转变温度依赖于疏水性氨基酸和带电氨基酸的比例.当平均疏水性低于临界疏水性时,转变温度低于室温;当平均疏水性大于临界疏水性时,转变温度高于室温.定量分析发现,临界疏水性数值与生物信息研究的结论是吻合的.此外,统计氨基酸残基之间的接触对数目表明,在多肽结构的转变过程中疏水作用发挥着主要作用.研究结果对蛋白质序列与结构关系的研究具有一定的理论指导意义,期望对基于序列的蛋白质全新设计提供参考.     

二氧化硫分子通过增强二次成核促进纤维的生长:基于分子动力学的模拟研究

空气污染是一种常见的现象. 空气污染物是诱发各类疾病的重要因素之一. 以二氧化硫分子为代表,研究了它与Aβ_17～42原纤维之间的相互作用. 伞形抽样模拟表明,二氧化硫分子的引入减少了纤维的解离自由能. 分析各氨基酸残基结合二氧化硫的频数得知,二氧化硫分子更容易动态地结合到疏水性氨基酸残基的骨架上,同时也容易结合到带电的氨基酸残基上进而削弱盐桥相互作用,但是对这些相互作用的削弱是非常微小的,不足以破坏原纤维的结构. 通过非线性主方程分析,我们发现二氧化硫分子加速了Aβ_17～42二次成核过程,同时缩短了迟滞时间而加速纤维的聚集过程. 通过这些计算,我们定量地揭示了空气污染物与蛋白质相互作用的特征,期望我们的结果为当今社会评估污染物的健康效应提供宝贵的参考信息.     

内禀无序蛋白构象与带电氨基酸残基排布关系——以精氨酸和天冬氨酸组成的随机多肽为例

内禀无序蛋白的结构特征与其氨基酸序列有着密切的联系.其中一个核心问题是正负带电氨基酸残基的排列如何影响无序蛋白或者多肽的构象?为了回答这一问题,本研究以天冬氨酸和精氨酸两种带电残基组成的随机多肽为研究对象,利用全原子蒙特卡罗模拟和温度副本交换采样方法,研究了随机多肽的电荷排布与结构之间的定性关系.结果表明:正负带电残基在序列上混合均匀时,由于肽链内部的静电吸引和排斥相互抵消,肽链倾向于形成无规卷曲的构象;正负带电残基分离时,由于长程静电相互吸引,多肽倾向于形成类β-发卡的形状.     

H,F修饰单层GeTe的电子结构与光催化性质

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势方法,计算了单层GeTe、表面氢化及氟化单层GeTe的晶体结构、稳定性、电子结构和光学性质.计算结果表明,经过修饰后, GeTe的晶格常数、键角、键长增大,且均具有较好的稳定性.电子结构分析表明,单层GeTe为间接带隙半导体,全氢化修饰、全氟化修饰以及氢氟共修饰(F, Ge同侧;H, Te同侧)则转变为直接带隙半导体,且修饰后的能隙均不同程度减小.载流子有效质量表明,全氢化、全氟化以及氢氟共修饰GeTe (F, Ge同侧;H, Te同侧)的有效质量减小,其载流子迁移率增强.带边势分析结果显示,单层GeTe能够光裂解水制氢和析氧,而修饰后的GeTe的价带带边势明显下移,其氧化性明显增强,能够光裂解水析O2, H2O2, O3以及OH·等产物.光学性质表明,修饰后的GeTe对可见光区和红、紫外区的光谱吸收效果明显增强,表明其在光催化领域有着广阔的应用前景.