甲烷部分氧化催化剂抗积碳性能的DFT研究

采用基于密度泛函理论(DFT)的量子力学计算方法,研究比较了甲烷部分氧化反应制合成气过程中Ni(111),Pt(111),NiPt(111),NiIr(111)面上的积碳情况.计算了对积碳过程有影响的三个反应过程:CH的裂解,C的生长,CO的生成.研究发现Pt的掺杂对积碳的形成有一定的抑制作用;Pt的抗积碳性能很好,碳的产生和生长都比较困难;掺杂Ir后NiIr催化剂的抗积碳效果明显,CH容易活化解离,产生的C会及时生成CO,不易累积长大,从而更好地达到了抗积碳的目的.     

甲烷部分氧化制合成气在Ni,Cu及Ni-Cu合金上的DFT研究

基于密度泛函理论(DFT)的DMol3量子力学计算程序模块应用于合金体系,通过与N i(111)和Cu(111)的比较,研究了N iCu(111)上甲烷部分氧化制合成气的活性.计算结果显示,Cu的加入导致H2在N iCu(111)的脱附能垒低于H2在N i(111)上的脱附能垒,CO的吸附热变化不大.此外,还考察了甲烷解离的过程,发现Cu的加入对速控步骤的活化能影响不大.     

镍表面单原子台阶对甲烷解离过程影响的DFT研究

使用基于密度泛函理论（DFT）的DMol^3量子力学计算程序模块，采用Ni（211）周期性模型表达镍表面上的单原子台阶结构，计算出CHx（x=0～4）在Ni（211）模型不同活性位上的吸附能和空间构型，并使用LST／QST方法找到了台阶结构上CHx（x=1～4）的解离路径、过渡态和相应的能量数据．计算结果表明，金属表面台阶结构较平台结构更有利于CHx物种的吸附．台阶结构上存在能够降低CHx解离活化能的活性位．处于台阶结构上的特定位置时，CH4解离全过程的关键步骤-CH4和CH解离的活化能会大幅降低。     

超临界抗溶剂微粒化的过程调控及应用

超临界抗溶剂技术已广泛应用于超导材料、颜料、聚合物、炸药及药物制备等领域,是一种与传统方法相比有很多优点的新型微粒化技术,最主要的优点之一是其过程的可调控性。本文主要介绍了超临界抗溶剂过程及该过程中对粒径及分布、形貌、结晶度等的调控,聚合物机构对颗粒的影响,以及在以聚合物和无机物制备复合粒子方面的应用,并对超临界抗溶剂过程中微粒的成形机理进行了简要的概括,指出了超临界抗溶剂技术在这方面的研究现状及存在的问题,并对其应用前景作了进一步的展望。