含氧煤层气流化床催化燃烧脱氧特性研究

利用自制的铜基球形甲烷催化燃烧催化剂,在小型流化床反应器中对模拟含氧煤层气进行了流化床催化燃烧脱氧的实验研究,考察了床层温度、催化剂粒径、空速对脱氧效率和CO₂选择性的影响。结果表明,较高的反应床层温度使催化剂活性增强,进而提高催化脱氧效率。床层温度在450 ℃以上,脱氧效率可稳定保持在95%以上。较小的催化剂粒径降低了内扩散阻力对催化反应的影响,提高催化反应的CO₂选择性。床层温度在450 ℃以下时,降低空速可提高氧气转化率,但温度高于450 ℃时,脱氧反应速率加快,空速变化对脱氧效率影响不明显。此外,通过调节CH₄/Air比例模拟不同含氧量的煤层气,考察流化床反应器及催化剂对含氧煤层气中O₂浓度变化的适应性。模拟含氧煤层气中氧气体积分数在5%~15%,该催化剂均表现出高的脱氧活性和选择性,反应器出口气体中氧气体积分数低于0.2%,CO₂选择性高于98%。     

铜基催化剂上甲烷催化燃烧反应动力学特性研究

采用固定床微分反应器,在常压、450~500℃、甲烷体积分数10%~35%条件下,进行铜基催化剂上甲烷催化燃烧动力学特性研究。研究表明,甲烷分压对反应速率影响显著,而氧气分压的影响可以忽略。采用最小二乘法进行动力学模型参数估计,建立的反应动力学模型为-rCH4=1.61×107×e-108 000/RT×pCH40.5。检验结果表明,所建模型与实验数据良好相容,是适宜和可信的。根据实验结果推断甲烷催化燃烧分两步进行,首先氧气快速与铜基催化剂上活性空位点反应,形成吸附氧气分子;随后吸附氧气分子和甲烷分子反应,生成二氧化碳和水。