高光学质量氮化碳薄膜的制备和表征

氮化碳(graphitic carbon nitride,g-CN)作为一种非金属半导体材料已被广泛应用于多种能源相关领域研究中。目前由于制备高质量g-CN薄膜的困难,大大限制了其在实际器件上的应用。本文中,我们报道了一种可制备高光学质量gCN薄膜的方法:即由三聚氰胺先通过热聚合制备本体g-CN粉末,再由本体g-CN粉末经过气相沉积在ITO导电玻璃或钠钙玻璃基底上制备g-CN薄膜。扫描电子显微镜和原子力显微镜的测量结果表明在ITO玻璃基底上形成的g-CN薄膜形貌结构均一且致密,厚度约为300nm。扫描电镜能量色散能谱和X射线光电子能谱测量结果表明在ITO玻璃基底上制备的g-CN薄膜的化学组成与本体g-CN粉末的化学组成基本一致。同时,我们发现制备的g-CN薄膜和本体g-CN粉末一样在光照射下可以有效降解亚甲基蓝染料。此外,我们还测量了制备的g-CN薄膜的稳态吸收光谱、稳态荧光光谱、荧光寿命和价带谱,并运用吸收光谱和价带谱数据确定了其能带结构。     

时间分辨拉曼光谱研究一氧化氮与肌红蛋白的结合过程

纳秒瞬态拉曼光谱技术是研究分子结构变化超快动态过程的重要实验手段之一.而肌红蛋白(Mb)与小分子配体的结合过程一直是人们研究的焦点.本文旨在利用纳秒瞬态拉曼光谱技术研究小分子配体NO与肌红蛋白结合的动力学过程.通过考察MbNO光解后产物脱氧肌红蛋白(DeoxyMb)与反应物MbNO的ν4特征振动峰的强度比值随激光激发功率的变化,阐述了利用纳秒瞬态拉曼光谱技术研究MbNO体系中NO与DeoxyMb结合过程的可行性.利用纳秒瞬态拉曼光谱技术,获得了与皮秒时间分辨拉曼和皮秒时间分辨吸收相一致的结合动力学实验结果.为研究其它复杂体系的超快结合动力学过程提供了一种新的思路.     

飞秒光学外差光学克尔效应和低频拉曼光谱技术研究离子液体[bmim][PF6]的低频光谱

利用飞秒光学外差光学克尔效应技术获得了咪唑类离子液体1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([bmim][PF6])体系中反映分子间相互作用的低频光谱. 结果分析中, 利用Brownian振子时间相关函数的精确表达式对光学克尔效应动力学数据中的核振动部分进行模拟, 在时域上获得各个振动组分的时间演化行为, 并进而通过快速Fourier变换获得各个振动组分的频域光谱和总加和光谱. 此外还利用低频拉曼光谱技术测量了离子液体[bmim][PF6]的低频光谱, 并和飞秒光学外差光学克尔效应实验的结果进行对比, 发现两种方法获得的低频光谱相近. 实验结果表明Brownian振子时间相关函数的精确表达式可用来解析离子液体体系中低频振动的时间演化行为.     

酪氨酸猝灭Eosin Y的荧光

氨基酸残基对探针分子的荧光猝灭行为可以为生物大分子的结构及构象动力学研究提供重要的信息.本文运用飞秒瞬态吸收光谱和时间相关单光子计数实验系统研究了在水(H₂O)和氘代水(D₂O)溶液中乙酰基取代酪氨酸(AcTyr)对Eosin Y的超快荧光猝灭动力学过程.发现导致AcTyr对Eosin Y荧光猝灭的主要原因是由于它们之间形成了短寿命的基态复合物.我们还发现Eosin Y与AcTyr形成的基态复合物的激发态寿命具有明显的动力学同位素效应,表明AcTyr对Eosin Y的荧光猝灭是通过质子耦合电子转移过程发生的.     

IR125和HDITCP在不同烷基链长阳离子离子液体中的光异构化动力学

利用稳态吸收和荧光光谱以及时间相关单光子计数实验,分别测得近红外花菁分子IR125和HDITCP在不同烷基链长阳离子离子液体中的荧光量子产率和荧光寿命,并通过计算获得了它们各自在相应离子液体中的光异构化速率.发现IR125和HDITCP在不同离子液体中的光异构化速率没有随着离子液体粘度的增大而产生明显变化.与IR125和HDITCP在与离子液体具有相同粘度的甘油水溶液中的光异构化速率对比,发现IR125和HDITCP在离子液体中的光异构化能垒比它们在甘油水溶液中的光异构化能垒增大约2 kJ?mol-1,这表明在高粘度的离子液体中IR125或HDITCP与离子液体之间特殊的相互作用会阻碍它们各自的光异构化过程.