煤气化中NO_x及其前驱物释放规律研究

采用U型管反应系统,研究了氧浓度、气流速率和气化温度对神木煤气化过程中NO_x及其前驱物的释放规律.研究发现:气化时生成的HCN和NH_3总量比热解时大幅下降,表明O_2的引入抑制了H自由基的可获得性.随着氧浓度的增加,NO的收率先减后增,而NO_2收率几乎没有变化.氧浓度较低时,生成的高浓度CO阻止了挥发分氮向NO的转化.气流速率对含氮气相产物释放影响各不相同.低温气化产物以NO_2和HCN为主,NO_2主要来自进样期挥发分的缓慢氧化,而高温气化产物中的NH_3的生成主要来源于焦炭氮.     

利用欧拉-拉格朗日方法预测层流泡状流的含气率分布

利用欧拉-拉格朗日方法，提出了用于预测竖直管道内绝热层流泡状流中含气率分布的三维模型。该模型能够跟踪单独的气泡轨迹，从而获取更多的界面力信息；同时气泡尺寸可以作为参数之一引入模型，使含气率分布的计算更为方便。模型中分析了绝热层流泡状流中气泡的各项受力表达式，建立了两种描述方法下的气液两相间的耦合关系。利用现有实验数据对模型进行的检验表明，该模型能够预测一定尺寸范围内气泡的分布；气泡径向分布主要取决于气泡所受侧向提升力。对于更大尺寸的气泡，气泡变形和气泡尾迹与当地流场间相互作用将对侧向提升力产生很大影响。     

成灰温度对准东煤灰理化特性影响的实验研究

将3种新疆准东煤和4种对比煤种在不同温度下制灰,研究了成灰温度对灰理化特性的影响,并分析了准东煤的积灰结渣特性。研究表明:灰分量、灰成分、灰熔融性、灰挥发特性均与成灰温度密切相关,成灰温度过高会导致碱金属挥发,过低则灰中含有可燃成分。过高或过低的成灰温度均不能准确反映准东煤灰的理化特性,655℃成灰温度比较适合准东煤.提出了采用ST与碱金属含量相结合的结渣判定方法,提高了准东煤结渣判别的准确性.     

倾斜上升管内气液两相弹状流壁面传质特性研究

采用VOF模型对倾角为45°、80°、85°三种情况下倾斜上升管内弹状流的壁面传质特性进行了研究.传质特性通过其与壁面切应力的类比关系来体现.数值模拟结果表明,低混合物流速时,上管壁面切应力在液膜区有明显波动,而下管壁面切应力分布则比较光滑.随着混合流速的增大,液膜区上下壁面切应力分布趋于一致.管子下壁面切应力平均值大于管子上壁面,在Taylor气泡运动速度较低时较为突出.随着Taylor气泡速度的增大,管子上下壁面的切应力平均值趋于相同.相同的混合流速下倾斜角度越大,上下管壁的切应力分布越趋于近似.下降液膜区的壁面切应力平均值大于Taylor气泡尾迹区域.根据Chilton-Colburn的类比关系,壁面切应力的规律完全适用于壁面传质系数.     

煤中吡啶型氮氧化规律实验研究

本文选择单一结构的模型化合物吡啶进行氧化实验研究,来模拟煤燃烧过程中的NOx生成机理。实验发现:N2O的浓度在650—850℃范围维持最高水平,这一点与煤燃烧实验结果非常一致;温度高于850℃时, N2O显著向NO、NO2转化;氧气与毗啶的摩尔比a是决定NOx生成量的重要因素,a大于6.0开始,随着氧气量的增加,NOx的生成量急剧增加;高浓度一氧化碳造成的还原气氛中,NOx生成受到很大程度上的抑制。     

基于密度泛函理论的CO2氧化含氮焦炭的机理研究

本研究基于密度泛函理论,选取简化的含吡咯氮（N-5）或吡啶氮（N-6）焦炭模型,在分子水平上对CO₂氧化含氮焦炭的异相反应机理进行研究。结构优化采用B3LYP-D3/6-31G（d）方法,单点能计算采用B3LYP-D3/def2-TZVP方法。计算结果表明,CO₂氧化含氮焦炭过程分为CO₂吸附、CO脱附和NO脱附三个阶段。CO₂异相氧化含吡咯氮焦炭的反应中,CO₂分子倾向于以C-O-down模式（N-O结合、C-C结合）吸附形成含氮和氧的五元杂环结构。然后五元环中原CO₂分子的C-O键断裂形成表面羰基和表面氮氧结构,分别解吸附出CO和NO。该反应吸热401.2 kJ/mol,决速步能垒为197.6 kJ/mol。CO₂异相氧化含吡啶氮焦炭的反应中,CO₂分子以C-O-down和C-C结合、C-O结合模式吸附后倾向于先形成含氮和氧的六元杂环,再发生CO和NO分子的脱附。该反应吸收598.6 kJ/mol的热量,决速...     

煤焦油二次热解过程中HCN及NH3释放特性研究

对煤焦油中氮在惰性气氛中二次热解生成NOx前驱物HCN及NH3进行了研究。在两段炉固定床反应器上研究了四种煤样的焦油在二次热解过程中NOx前驱物HCN和NH3的释放规律,讨论了煤阶﹑温度以及灰分对焦油二次热解过程中HCN及NH3释放规律的影响,表明随着煤阶的增高,焦油中氮的质量分数减少,HCN和NH3的转化率也随之减少。随着二次热解温度的增高,HCN和NH3的转化率增加,在800 ℃~900 ℃HCN增幅最大,NH3的质量分数在900 ℃以后基本不变。煤中灰分的存在能减少氮在焦油中的质量分数,导致焦油二次热解过程中HCN和NH3的转化率下降。     

煤灰及各种矿物质对SO2排放特性的影响

利用TG-DTG采用低加热速率实验研究了煤阶、脱灰及煤中主要矿物质成分对煤燃烧过程中SO2排放特性的影响,并对矿物质成分的影响机理进行了讨论。结果表明,煤中硫质量分数的高低对烟气中SO2的排放有明显影响,排放水平与硫质量分数不成比例;煤中硫向SO2转化率与煤阶之间没有明显的关联;脱灰能较小程度地促进SO2的生成,抚顺煤主要矿物质成分中Na、K、Mg以及Ca等碱金属与碱土金属明显抑制SO2的排放,同时纳米级的TiO2也减少烟气中SO2体积分数,这些成分对SO2抑制作用的顺序为MgNa≈K>Ca>Mg>Ti的次序加速焦炭的氧化;Si和Al属于惰性成分,对煤中硫的迁徙以及煤的燃烧特性没有显著影响。     

水洗预处理对生物质燃烧积灰特性的影响

水洗预处理可有效脱除生物质中的积灰诱导元素钾。本文利用一维沉降炉和积灰采样器,对水洗前后小麦秸秆和玉米秸秆的积灰特性进行了实验研究,选取了四个积灰时间,考察了水洗对积灰质量、积灰率、积灰形貌与元素组成的影响。结果表明,水洗预处理使生物质积灰质量和积灰率大幅降低,凝结/热泳机制与化学反应机制被显著削弱,生物质积灰过程变为非黏性飞灰颗粒的物理堆积。     

模型化合物氮的热解释放及N2转化特性研究

用纤维素和8-羟基喹啉在高压反应釜中合成出物理性质、化学结构及氮的官能团结构与原煤都很接近的模型化合物,利用携带流反应器实验研究了模型化合物氮在热解过程中的转化,并重点关注燃料氮向N2的转化规律.结果表明,实验条件下模型化合物快速热解的主要气相含氮产物有三种:HCN、N2和氮氧化物,其中N2所占的比例最大,是模型化合物热解的主要含氮产物.温度及矿物质对N2的生成有重要影响,实验条件下,当温度低于1000℃时, N2的释放特性变化不大,但是当温度达到1100℃后,燃料氮向N2的转化率显著增大.添加金属矿物质可以明显改变热解过程中燃料氮向N2的转化特性.