| 基于密度泛函理论的CO2氧化含氮焦炭的机理研究 |
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| 引用本文： | 周赛,刘虎,于鹏飞,袁茂博,薛景文,车得福.基于密度泛函理论的CO2氧化含氮焦炭的机理研究[J].燃料化学学报,2022,50(1):19-27. |
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| 作者姓名： | 周赛 刘虎 于鹏飞 袁茂博 薛景文 车得福 |
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| 作者单位： | 西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室,陕西西安710049 |
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| 基金项目： | 中国博士后科学基金（2018M633507）；;陕西省自然科学基础研究计划（2020JQ-063）资助~~； |
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| 摘 要： | 本研究基于密度泛函理论,选取简化的含吡咯氮（N-5）或吡啶氮（N-6）焦炭模型,在分子水平上对CO2氧化含氮焦炭的异相反应机理进行研究。结构优化采用B3LYP-D3/6-31G（d）方法,单点能计算采用B3LYP-D3/def2-TZVP方法。计算结果表明,CO2氧化含氮焦炭过程分为CO2吸附、CO脱附和NO脱附三个阶段。CO2异相氧化含吡咯氮焦炭的反应中,CO2分子倾向于以C-O-down模式（N-O结合、C-C结合）吸附形成含氮和氧的五元杂环结构。然后五元环中原CO2分子的C-O键断裂形成表面羰基和表面氮氧结构,分别解吸附出CO和NO。该反应吸热401.2 kJ/mol,决速步能垒为197.6 kJ/mol。CO2异相氧化含吡啶氮焦炭的反应中,CO2分子以C-O-down和C-C结合、C-O结合模式吸附后倾向于先形成含氮和氧的六元杂环,再发生CO和NO分子的脱附。该反应吸收598.6 kJ/mol的热量,决速...
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| 关 键 词： | 二氧化碳 含氮焦炭 异相氧化 一氧化碳 一氧化氮 密度泛函理论 |
Study on the mechanism of oxidation of nitrogen-containing char by CO2 based on density functional theory |
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| ZHOU Sai,LIU Hu,YU Peng-fei,YUAN Mao-bo,XUE Jing-wen,CHE De-fu.Study on the mechanism of oxidation of nitrogen-containing char by CO2 based on density functional theory[J].Journal of Fuel Chemistry and Technology,2022,50(1):19-27. |
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| Authors: | ZHOU Sai LIU Hu YU Peng-fei YUAN Mao-bo XUE Jing-wen CHE De-fu |
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