石墨炔原子催化剂的崭新道路:基于自验证机器学习方法的筛选策略

近年来, 原子催化剂(ACs)引起了广泛的研究关注. 目前该领域的长足发展受限于贵金属的使用和单原子催化剂(SACs)的性能有限. 本文总结了利用密度泛函理论(DFT)和机器学习(ML)方法筛选高效的基于石墨炔(GDY)的原子催化剂的工作. 研究表明, Pd, Co, Pt和Hg可以形成稳定的零价过渡金属-石墨炔组合(TM-GDY), 而镧系-过渡金属的双原子催化剂(Ln-TM DAC)组合通过f-d轨道耦合作用可以获得有效的催化性能提升. 进一步分析表明, 主族元素与过渡金属和镧系金属的结合可以通过p轨道耦合保持高电活性, 从而构成高度稳定的GDY-DAC系统, 机器学习算法也揭示了s,p轨道的作用. 此外, 理论算法技术在筛选催化水分解析氢反应(HER)的高效组合上也表现出了优越性, 创新性地预测了石墨炔-原子催化剂在实际催化反应中的潜能. 本综合评述可为未来设计新型原子催化剂提供新的思路与策略.     

高熵合金金属烯用于酸性条件下全水分解（英文）

质子交换膜水电解槽(PEMWE)因其在低温下的高效率和高功率密度,成为新一代电解槽的发展方向.在水的电解过程中,设计高效稳定的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)催化剂是进一步提高电解槽应用的前提.根据HER和OER “火山型”分布曲线,贵金属(Ir,Ru等)依然是主要的基准电催化剂.对于酸性条件下全水分解,Ir基和Ru基双功能催化剂仍然是最常见的选择.然而,与Ir基催化剂相比,Ru基催化剂在酸性条件下的高溶解速率易导致催化剂快速失活,大大降低了其实际应用价值.目前,酸性条件下全水分解的Ir基催化剂也取得了一些成果,如合金(如PdCu/Ir,Au@AuIr₂,IrTe纳米棒和IrNi合金纳米花)、钙钛矿(如AIrO₃)、硒化物(如Li-IrSe₂)和团簇(如Ir纳米团簇,IrNi纳米团簇)等.然而,Ir基材料在高电流密度下仍然面临质量活性低和稳定性有限的挑战(100 mA cm^-2时的过电位超过420 mV,酸性整体水分解在高电流密度下的长期稳定性差).上述问题使得电催化剂无法满足PEMWE的应用...     

A new family of sp~3-hybridized carbon phases

A new family of superhard carbon allotropes C48(2i + 1) is constructed by alternating even 4 and 8 membered rings.These new carbon allotropes are of a spatially antisymmetrical structure, compared with the symmetrical structures of bctC4, Z-carbon, and P-carbon. Our calculations show that bulk moduli of C48(2i + 1) are larger than that of c-BN and smaller than that of cubic-diamond. C48(2i + 1) are transparent superhard materials possessing large Vicker hardness comparable to diamond. This work can help us understand the structural phase transformations of cold-compression graphite and carbon nanotubes.