Ce1-XMnXO2-a复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

采用水热法合成了系列Ce_1-XMn_XO_2-a-T(X=0.0，0.1，0.2，0.3，0.5，0.7，0.9，1.0；T表示焙烧温度)，T=500，650，800 ℃)复合氧化物催化剂用于甲烷的催化燃烧。通过XRD、N₂吸/脱附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同组成催化剂的物理化学性质及其对甲烷催化燃烧活性。结果表明，在500 ℃焙烧的情况下Mn进入CeO₂晶格形成均相固溶体催化剂的最大取代值为0.7，而当Mn继续增加时则出现Mn₂O₃晶相偏析，同时各催化剂具有较高的比表面积；随着焙烧温度的升高，进入CeO₂晶格的Mn最大取代值逐渐减少，650和800 ℃时分别为0.5和0.3，且比表面积相应降低。Ce_1-XMn_XO_2-a-800催化剂的还原行为大致呈现三阶段，即为Mn₂O₃ → Mn₃O₄的还原(340～420 ℃)，Mn₃O₄ → MnO的还原(420～480 ℃)和体相氧化铈的还原(700～900 ℃)，且Mn的引入整体上提高了催化剂的可还原能力。甲烷催化燃烧活性评价结果表明，比表面积并非影响催化剂活性的主要因素，影响催化剂甲烷催化活性的主要因素为催化剂的组成、可还原能力和焙烧温度；而其中以Ce_0.3Mn_0.7O_2-a-800催化剂表现出较高的甲烷催化燃烧活性，在甲烷转化率为10%和90%时的温度分别为430 和613 ℃。进一步考察Ce_0.3Mn_0.7O_2-a在不同温度(500、650、800和1 000 ℃)焙烧后的催化活性表明，随着焙烧温度的提高催化剂催化活性降低。     

Co-Mg/Al类水滑石衍生复合氧化物上N2O催化分解的研究

恒定二价与三价阳离子比为3((nCo+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Co含量的系列类水滑石前驱物CoxMg3-xAl-HT(x=0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂CoxMg3-xAlO. 采用XRD、BET、TG-DSC和TPR等表征手段考察了Co含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构等方面的影响, 研究了系列CoxMg3-xAlO催化剂的催化N2O分解性能; 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构；经高温焙烧后形成了以Co-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Co掺杂有助于尖晶石相的生成； Co含量对材料的热稳定性、比表面、可还原性和催化分解活性有显著的影响；含Co复合氧化物催化材料存在两个还原峰, 还原过程为Co3+→Co2+→Co；Mg有助于提高催化剂的热稳定性；随着Co含量增加, 催化剂比表面下降, 但比表面不是影响催化剂活性的主要因素； 500 ℃焙烧后的Co2.5Mg0.5AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性；提高前驱物的焙烧温度导致催化剂的活性下降；N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对催化剂的活性有较大的影响.