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氮氧化物(NO_x)作为煤炭燃烧过程主要污染物之一,可直接或间接引起如光化学烟雾、酸沉降、平流层臭氧损耗和全球气候变化等大气环境污染问题.NO_x的选择性催化还原技术(SCR)被认为是目前处理固定源NO_x的最有效方法之一.由于燃煤工业锅炉烟气中还有1%~3%的CO,远高于NO_x的0.02%~0.04%,因此,以CO为还原剂进行CO-SCR脱硝具有现实意义,它可在反应过程中同时消除CO和NO两种有害气体,但对催化剂的活性及抗毒性提出更高要求.CeO_2作为一种常用的稀土材料,因具有良好的储放氧能力而广泛应用于SCR反应中.过渡金属改性可进一步改善CeO_2的物化性能,从而可能达到CO-SCR的应用要求.本文利用超临界水热技术合成了MOx-CeO_2(M=Co,Fe,Cu)固溶体催化剂,并利用X射线衍射(XRD),氢气程序升温还原(H2-TPR),傅里叶变换原位红外(DRFTIR)等探究了催化剂在CO-SCR反应中的催化活性与作用机制.CO-SCR反应活性测试表明,CuO-CeO_2催化剂活性明显优于FeOx-CeO_2和CoO_x-CeO_2催化剂,在126°C NO去除率即可达到90%;其N_2选择性也可在179°C时达到90%.为了进一步探究MOx-CeO_2(M=Co,Fe,Cu)催化剂的CO-SCR反应途径,本文随后进行了系列原位DRFTIR实验,发现NO在三种催化剂表面均能被高效吸附,其吸附态中间产物主要为双齿硝酸根,桥式硝酸根,桥式硝基和亚硝酰基等.另外,在CuO-CeO_2催化剂表面还存有螯合硝基和单齿硝酸根.CO在催化剂表面主要以CO_x,碳酸根和羧酸根等形式存在.值得注意的是,在CuO-CeO_2表面,CO因吸附于Cu~+而形成Cu~+-CO,在2100 cm.1左右形成明显的特征峰.当催化剂表面吸附CO至饱和后再通入NO发现,CO的吸附特征峰逐渐被NO的特征吸附峰取代;而当NO被吸附至饱和后再通入CO,NO的特征峰则不出现明显变化.这表明NO和CO在催化剂表面存在竞争吸附,NO可能优先于CO吸附在催化剂表面.当NO和CO同时通入红外反应仓时发现,在CoOx-CeO_2和FeOx-CeO_2催化剂表面只观察到NO的吸附峰,而在CuO-CeO_2催化剂表面观察到Cu~+-CO的特征峰,说明在CO-SCR反应过程中,CO可以在Cu+表面被有效吸附,其与吸附于CeO_2表面的NO物种反应生成N_2和CO_2,遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理.而在CoOx-CeO_2和FeOx-CeO_2催化剂表面,因NO的竞争吸附,使得二者主要遵循Eley-Rideal反应机理 相似文献
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氮氧化物(NOx)作为煤炭燃烧过程主要污染物之一, 可直接或间接引起如光化学烟雾、酸沉降、平流层臭氧损耗和全球气候变化等大气环境污染问题. NOx的选择性催化还原技术(SCR)被认为是目前处理固定源NOx的最有效方法之一. 由于燃煤工业锅炉烟气中还有1%~3%的CO, 远高于NOx的0.02%~0.04%, 因此, 以CO为还原剂进行CO-SCR脱硝具有现实意义, 它可在反应过程中同时消除CO和NO两种有害气体, 但对催化剂的活性及抗毒性提出更高要求. CeO2作为一种常用的稀土材料, 因具有良好的储放氧能力而广泛应用于SCR反应中. 过渡金属改性可进一步改善CeO2的物化性能, 从而可能达到CO-SCR的应用要求.本文利用超临界水热技术合成了MOx-CeO2(M = Co, Fe, Cu)固溶体催化剂, 并利用X射线衍射(XRD), 氢气程序升温还原(H2-TPR), 傅里叶变换原位红外(DRFTIR)等探究了催化剂在CO-SCR反应中的催化活性与作用机制. CO-SCR反应活性测试表明, CuO-CeO2催化剂活性明显优于FeOx-CeO2和CoOx-CeO2催化剂, 在126 ℃ NO去除率即可达到90%; 其N2选择性也可在179 ℃时达到90%. 为了进一步探究MOx-CeO2(M = Co, Fe, Cu)催化剂的CO-SCR反应途径,本文随后进行了系列原位DRFTIR实验, 发现NO在三种催化剂表面均能被高效吸附, 其吸附态中间产物主要为双齿硝酸根, 桥式硝酸根, 桥式硝基和亚硝酰基等. 另外, 在CuO-CeO2催化剂表面还存有螯合硝基和单齿硝酸根. CO在催化剂表面主要以COx, 碳酸根和羧酸根等形式存在. 值得注意的是, 在CuO-CeO2表面, CO因吸附于Cu+而形成Cu+-CO, 在2100 cm-1左右形成明显的特征峰. 当催化剂表面吸附CO至饱和后再通入NO发现, CO的吸附特征峰逐渐被NO的特征吸附峰取代; 而当NO被吸附至饱和后再通入CO, NO的特征峰则不出现明显变化. 这表明NO和CO在催化剂表面存在竞争吸附, NO可能优先于CO吸附在催化剂表面. 当NO和CO同时通入红外反应仓时发现, 在CoOx-CeO2和FeOx-CeO2催化剂表面只观察到NO的吸附峰, 而在CuO-CeO2催化剂表面观察到Cu+-CO的特征峰, 说明在CO-SCR反应过程中, CO可以在Cu+表面被有效吸附,其与吸附于CeO2表面的NO物种反应生成N2和CO2, 遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理. 而在CoOx-CeO2和FeOx-CeO2催化剂表面, 因NO的竞争吸附, 使得二者主要遵循Eley-Rideal反应机理. 相似文献
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