褐煤催化加氢气化实验研究

在加压固定床反应器中研究了碱金属K对褐煤加氢气化的催化作用,考察了温度、压力和催化剂添加量对褐煤加氢气化反应性能的影响。结果表明,碱金属K对褐煤加氢气化具有良好的催化效果,气化反应的碳转化率约为95%,产品气中甲烷的质量分数可达89%;升高温度、提高压力和增加催化剂添加量均能明显提高气化反应性能,催化剂的饱和添加量约为15%。利用扫描电子显微镜(SEM)和气体吸附/脱附分析,对不同催化剂添加量煤样的表面形态和孔结构进行分析,发现比表面积和孔容积随K添加量的增加先减少后增大。     

KOH负载量对不同煤样加氢气化效果影响的实验研究

在加压固定床反应器中研究了碱金属催化剂KOH的添加量对呼和浩特煤和内蒙平庄煤加氢气化反应性的影响,并通过渣样酸洗水洗、原子吸收、XRD考察了煤结构中对气化反应活性有影响的因素。实验结果表明,催化剂的添加使呼和浩特煤的反应总气相产品产率明显提高,催化剂的饱和添加量约为15%。内蒙平庄煤在催化剂负载量增至30%时,才有较为明显的催化效果,但当催化剂负载量增至50%时,内蒙平庄煤60 min内的总气相产品产率仍低于64%。从XRD结果可以看出,随着加氢气化反应的进行,催化剂逐渐与煤中灰分反应失活,同时内蒙平庄煤中未反应的碳结构逐渐转化为活性较差的石墨,导致其反应后期的气化速率较缓慢。气化残渣中水可溶K与水不可溶但酸可溶K的比值与催化反应活性密切相关,当催化剂负载量小于20%时,内蒙平庄煤的高灰分可使大部分催化剂失活,导致其气化速率缓慢。     

不同金属化合物催化呼和浩特煤加氢气化实验研究

在加压固定床反应器上考察了K₂CO₃、Na₂CO₃、Ca(OH)₂、Ni(NO₃)₂催化剂对呼和浩特煤加氢气化反应的催化效果,并考察了温度对催化剂效果的影响。实验结果表明,不同种类的金属化合物对气化反应的催化效果有明显影响,催化活性依次为K> Na> Ni> Ca。与原煤气化相比,在相同时间内达到相同碳转化率时,碱金属化合物K₂CO₃的加入使原煤加氢气化的气化温度降低150℃以上,碱金属化合物Na₂CO₃降低约150℃,过渡金属化合物Ni(NO₃)₂降低50℃以上,碱土金属化合物Ca(OH)₂的加入会吸收一部分CO₂产品,表观上反而降低了碳转化率。SEM及BET表征结果表明,煤样负载不同金属化合物催化剂后表面形态及孔结构有一定差异。