Cr掺杂对Cu-Ce复合催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的影响

采用浸渍法制备了不同Cr含量的Cr/Cu-Ce催化剂,通过N_2O滴定、H_2-TPR和XPS等表征,对其结构、性质和催化性能进行了探究。结果表明,Cr助剂会改变Cu-Ce催化剂的铜比表面积、CuO还原温度以及氧空穴含量。其中,添加3%Cr的催化剂的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,氧空穴较多,进而表现出优良的催化性能。当反应温度为533 K,n(水)∶n(甲醇)=1.2∶1,甲醇和水的进料量为0.072 mL/min时,其催化效率达100%,重整气体组分中的CO体积分数为0.15%。与未掺杂Cr助剂的催化剂相比,其催化效率提高了10%,重整气体组分中的CO体积分数降低了0.34%。     

铈源对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响

采用沉淀法合成了CeO_2载体,再经浸渍法负载活性组分得到CuO/CeO_2催化材料,探究了铈源(Ce(NO_3)_3·6H_2O、Ce Cl_3·6H_2O、Ce(NH_4)_2(NO_3)_6、Ce(SO_4)_2·4H_2O)对CuO/CeO_2催化性能的影响。通过采用XRD、SEM、N_2O滴定、BET和H_2-TPR等表征手段对催化材料的结构和性质研究发现,四种铈源合成的CuO/CeO_2催化材料在Cu比表面积、还原性能以及活性组分和载体间的相互作用方面存在着明显差别。其中,由Ce(NO_3)_3·6H_2O合成的CuO/CeO_2催化材料的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,CeO_2载体与CuO之间相互作用较强,在甲醇水蒸气重整反应过程中,表现出较佳的催化活性,在反应温度为553 K,水醇比n(H_2O)/n(MeOH)为1.2,甲醇水蒸气气体空速(GHSV)为1760 h~(-1)时,甲醇的转化率为100%,重整气中CO摩尔含量为0.84%。