花球状镁铝复合氧化物负载Ni⁃Co催化剂的合成及正十二烷水蒸气重整制氢

采用水热晶化的方法制备了花球状镁铝层状水滑石材料,经过高温焙烧和氢气还原成功制备了镁铝复合氧化物负载的Ni?Co合金催化剂。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附测试、粉末X射线衍射、程序升温还原等技术表征了所制备催化剂的物理化学性质,并且测试了所制备催化剂催化正十二烷水蒸气重整制氢性能。实验结果表明:水热晶化后催化剂的前驱体是花球状层状水滑石结构,焙烧后催化剂以复合氧化物的结构存在,且存在非常丰富的介孔和大孔。通过调控Co的加入量,可以调控金属载体相互作用的强度及金属颗粒尺寸。还原后,Ni和Co形成合金且均匀地分布在层状薄片镁铝复合氧化物上面。所制备的催化剂用于正十二烷水蒸气重整制氢,结果显示,相比于Ni单金属催化剂,形成Ni?Co合金的催化剂的活性及产氢率均有较大程度的提升,且抗积碳性能大幅度提高。这归因于Ni?Co协同的合金状态和较小的金属纳米颗粒尺寸。     

有序介孔氮掺杂碳负载三氧化二铁的制备及其催化氧还原性能

制备了有序介孔氮掺杂碳负载三氧化铁,有效降低了氧还原的过电势。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附测试、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、拉曼光谱等技术表征了所制备的催化剂的物理化学性质。此外,用旋转圆盘电极测试了其在碱性条件下对氧还原反应的催化活性和选择性。实验结果表明:氮气热解后铁以三氧化二铁的形式负载于有序介孔氮掺杂碳中,其比表面积达到755 cm^2·g^-1。拉曼和X射线光电子能谱结果表明,加入铁前驱体后所制备的催化剂石墨化程度有所提升、阻抗降低、导电性增加。在碱性条件下,Fe2O3@NC催化剂呈现出4电子氧还原反应,其起始电位(-0.01 V vs Ag/AgCl)和半波电位(-0.13 V vs Ag/AgCl)与商用20%Pt/C相当。此外,该催化剂具有较好的抗甲醇性能且其恒电压稳定性优于商用Pt/C。Fe2O3@NC催化剂用于锌-空电池放电测试,其放电功率可以达到88 mW·cm^-2,是商用Pt/C的1.29倍。