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1.
苯直接羟基化制苯酚研究进展   总被引:11,自引:1,他引:10  
任永利  王莅  张香文 《化学进展》2003,15(5):420-426
综述了苯直接羟基化制苯酚的几种催化反应,包括阳极氧化法、N2O氧化法、H2O2氧化法、O2直接氧化法,这些反应均具有良好的原子经济性和环境效益.同时重点介绍了相关的催化剂及其活性中心,探讨了这些新型方法的工业应用前景.  相似文献   
2.
叔丁醇溶剂中TS-1催化丙烯环氧化的动力学研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
研究了叔丁醇溶剂中TS-1催化丙烯环氧化反应的本征动力学,反应条件为:温度303.15K~323.15K,丙稀压力0.3 MPa~0.6 MPa。根据反应机理及组分在TS-1上的吸附特点建立了如下的机理模型方程式: 根据实验数据,我们对机理模型进行了参数估值。检验结果表明拟合效果较好,反应符合Eley-Rideal机理,丙烯环氧化反应发生在吸附态的过氧化氢与游离态的丙烯之间。  相似文献   
3.
皮质激素;;甲基化;共轭加成;瑞美松龙;3β-羟基-16α;17α;21-三甲基孕甾-5-烯-20-酮的合成  相似文献   
4.
采用水热晶化的方法制备了花球状镁铝层状水滑石材料,经过高温焙烧和氢气还原成功制备了镁铝复合氧化物负载的Ni?Co合金催化剂。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮气吸附-脱附测试、粉末X射线衍射、程序升温还原等技术表征了所制备催化剂的物理化学性质,并且测试了所制备催化剂催化正十二烷水蒸气重整制氢性能。实验结果表明:水热晶化后催化剂的前驱体是花球状层状水滑石结构,焙烧后催化剂以复合氧化物的结构存在,且存在非常丰富的介孔和大孔。通过调控Co的加入量,可以调控金属载体相互作用的强度及金属颗粒尺寸。还原后,Ni和Co形成合金且均匀地分布在层状薄片镁铝复合氧化物上面。所制备的催化剂用于正十二烷水蒸气重整制氢,结果显示,相比于Ni单金属催化剂,形成Ni?Co合金的催化剂的活性及产氢率均有较大程度的提升,且抗积碳性能大幅度提高。这归因于Ni?Co协同的合金状态和较小的金属纳米颗粒尺寸。  相似文献   
5.
通过对HZSM-5,HZRP-1和Hβ三种类型分子筛催化剂上合成甲基叔丁基醚的活性测定和结构表征,初步考察了分子筛孔结构对催化活性的影响。在此基础上,对适宜孔结构的分子筛进行了水热改性,考察了改性条件对分子筛催化剂的性质及其合成甲基叔丁基醚反应催化活性的影响,得到了催化活性较好的分子筛催化剂。  相似文献   
6.
TiO2具有高效、廉价、无毒及光化学稳定性好等优点,因而被广泛应用于光能转化和利用领域,如太阳能电池、光催化分解水制氢和环境污染物降解等.但是,TiO2仍然存在一些缺陷制约了其应用,其中,最关键的问题是光生电荷分离效率低.因此,人们对其进行了掺杂、异质结构建和Z型结构建等来解决这一问题,其中Z型结近年来备受关注.全固体Z型结的构建目前主要有两种方式:PSI-C-PSII和PSI-PSII.前者PSI与PSII间要插入中间导电层(如Au、rGO等)来实现界面欧姆接触;后者则无中间层,而是基于界面设计来实现欧姆接触.本文以构建PSI-PSII Z型结为目标,以TiO2和WO3为基础半导体材料,采用原位溶剂热生长的方法构建WO3量子点/TiO2结构,借助氢气还原反应在界面处引入氧缺陷.采用透射电子显微镜、X射线衍射和拉曼光谱研究了复合晶体结构,采用X射线光电子能谱、紫外可见光谱和荧光光谱等手段研究了Z型结的界面结构和能带结构.结合光催化分解水产氢活性来建立Z型结结构与光催化性能的关联关系.表征结果表明,在TiO2上进行原位溶剂热成核反应可点缀WO3量子点,并且量子点粒径随W前驱体用量的增加而变大.两种半导体材料为TiO2锐钛矿和WO3晶体结构,且WO3的XRD特征峰和Raman特征吸收峰会随W前驱体用量增加而变大.通过对WO3/TiO2进行氢气还原处理,使其表面形成大量W5+和氧缺陷,一方面提高了催化剂对可见光的吸收,另一方面在界面形成欧姆接触,实现了Z型结构的构建.Z型结构实现了光催化分解水产氢反应,其中WTH10光催化活性最好.本文为新型Z型光催化剂的设计和构建提供了新思路和策略.  相似文献   
7.
铜磷铝分子筛的合成及其对苯液相氧化制苯酚的催化性能   总被引:8,自引:0,他引:8  
 以水热法合成了铜磷铝分子筛(Cu-AlPO4-5),并用XRD,ICP,SEM,FT-IR,NH3-TPD,H2-TPR,ESR和N2吸附-脱附等手段对样品进行了表征. 结果表明,所合成的Cu-AlPO4-5分子筛具有AFI拓扑结构,结晶度高,无结晶态杂质; Cu2+进入到分子筛的骨架结构中,并使其Lewis酸和Brnsted酸中心数量增加,弱酸性中心大大增强,强酸性中心消失; 样品中的Cu存在多种形式,以骨架Cu物种为主,还存在 泄羌芡釩uO和双核Cu物种,部分样品具有缺陷结构. Cu-AlPO4-5分子筛中存在着骨架Cu和缺陷结构两种可能的活性中心,对苯液相氧化具有良好的催化性能,苯酚选择性可达96%,收率可达6.9%.  相似文献   
8.
采用共沉淀法制备了ZnO/TiO2和La离子掺杂La-ZnO/TiO2催化剂,利用XRD,XPS和uV-vis对催化剂进行了表征;在光反应器中进行了ZnO/TiO2和La-znO/TiO2催化降冰片二烯光异构化生成四环烷的反应。研究了ZnO和La离子掺杂对催化剂的结构、表面组成、吸光性能及催化性能的影响。结果表明,ZnO/TiO2复合可形成锐钛矿和ZnTiO3混晶结构,从而提高了催化剂的活性;La离子掺杂能提高表面Ti-OH物种含量和催化剂的吸光性能,并提高ZnO/Ti02的催化活性。10%La掺杂的ZnO/TiO2催化活性最佳,反应12h四环烷的收率达93.58%,选择性为100%。当La的掺杂量达到30%时,催化剂中Ti-OH含量明显减少,吸光强度最低,活性下降。  相似文献   
9.
合成条件对TS-1结构及其催化氯丙烯环氧化的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
周颖  王莅  米镇涛 《分子催化》2005,19(6):468-472
采用水热法合成了TS-1分子筛,根据XRD、FT-IR、FT-Raman和UV-Vis的表征结果计算了TS-1的相对结晶度和骨架钛相对含量,并以氯丙烯环氧化反应为探针反应,研究了合成条件对TS-1的结构和催化性能的影响,结果表明,TS-1的结晶度随合成液中Si/Ti比和TPAOH/Si比的增大呈先增大后减小的趋势,TS-1的骨架钛相对含量也随合成液中钛含量的减少呈先增大后减小的趋势,随TPAOH含量的增加TS-1的骨架钛相对含量和非骨架钛含量一直增加,且非骨架钛的类型有所改变.具有较高结晶度和骨架钛含量及较低非骨架钛含量的TS-1的催化性能较好.较好的氯丙烯的转化率和环氧氯丙烷的选择性分别为92.1%和87.5%.  相似文献   
10.
通过硝基芳烃选择性加氢能高效地制备芳香胺和环胺,其中芳香胺作为重要的化工中间体应用于多个领域(精细化工、商业产品和聚合物).在加氢反应过程中,硝基的还原伴随着生成一些副产物(如亚硝基和偶氮化合物).同时对于含还原性基团的取代硝基苯,硝基的选择还原也面临着很大的挑战.金属钴是常用的硝基加氢催化剂活性成分,但是由于对反应底物的过度吸附,导致其选择性不高.早期研究发现,氮掺杂碳催化剂能有效吸附硝基基团,从而在硝基苯加氢中表现出一定活性,但对分子氢的活化不足.因此,氮掺杂碳作为吸附材料与钴构建复合催化剂,能够发挥吸附和活化氢的协同作用,从而高效催化硝基苯加氢.基于此,本课题组发展了一种制备方法,可将钴颗粒尺寸限制在10 nm左右,且包覆在氮掺杂碳中,并应用于对硝基苯酚的室温选择性加氢反应中,发现相较于碳负载钴和氮掺杂碳催化剂,所制催化剂在室温下表现出了很好的活性和选择性.在此基础上,本文采用元素分析、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等手段对催化剂形貌和结构进行了研究.表征结果表明,保持钴前驱体的量不变,随着氮化碳加入量的增加,催化剂中氮掺杂浓度提高;当氮化碳/钴1时,氮掺杂浓度不变.红外结果表明,与普通碳载体相比,氮掺杂碳对硝基苯有很强的吸附作用,而氮掺杂碳包覆的钴催化剂也表现出同样的结果.通过调节氮的掺杂浓度,一方面可以修饰碳载体的电子结构,增加表面缺陷的浓度,提高与反应底物的相互作用;另一方面可以促进电子由钴颗粒转移至与之相连的氮原子上,因此进一步促进钴颗粒对分子氢的活化作用.该复合结构的催化剂实现了底物吸附和氢活化的协同作用,氮掺杂碳将反应底物吸附在表面,钴颗粒活化氢,随后解离的氢原子与表面吸附物反应,从而实现硝基苯的高效加氢.其中Co@NC-1催化活性最高,并在循环套用10次后,仍维持较高的催化活性,同时对含其它取代基的硝基苯均表现很高的活性和选择性.  相似文献   
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