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首次报道了新型Schiff碱双核配合物-双[N,N"-亚烃基-2,2'(苯亚甲基)二(3,4-二甲基吡咯-5醛缩亚胺)]合双锰及双铁配合物的合成方法及光谱特征。 相似文献
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研究了新型Schiff碱双锰配合物在模拟酶催化亚碘酰苯单加氧化环已烷反应及 被亚碘酰苯氧化破坏反应中的温度效应。结果表明,在模拟酶催化反应体系中同时 存在催化环已烷单加氧反应及催化剂的氧化破坏反应;催化反应速率及氧化破坏反 应速率均随反应温度升高有规律地增大,但氧化破坏反应比催化反应对反应温度更 敏感;催化反应总产率一般随反应温度升高而降低;最适宜的反应温度为25 ℃。 相似文献
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金属卟啉的合成及其对细胞色素P—450的模拟(XIV):钴卟… 总被引:1,自引:1,他引:1
报道了钴卟啉催化下PhIO对环己烷的单充氧反应及其反应动力学行为。探讨了反应温度和有机配体对该反应的影响。研究结果表明:在配体吡啶的作用下,钴卟啉对PhIO单充氧化环己烷具有催化活性,其催化性能与反应温度以及吡啶用量有关。反应速率随温度增加而增加,且表观反应速率常数与反应温度之间存在Arrhenius关系。反应产率随温度升高而降低。当吡啶与TPPCo(Ⅱ)用量为50:1时,TPPCo(Ⅱ)催化效果 相似文献
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This paper reports the catalytic properties of “porphyrin-like” Schiff base mononuclear complexes MH2L {M=Mn(Ⅱ), Fe(Ⅲ)Cl, Cr(Ⅲ)Cl, Cu(Ⅱ), Co(Ⅱ), Ni(Ⅱ), Zn(Ⅱ); L=bis[N, N′-ethylene-2, 2′-(phenylmethylene)bis(3,4-dimethylpyrrole-5-aldimino)]} and dinuclear complexes MnML [M=Mn(Ⅱ), Fe(Ⅲ)Cl, Cr(Ⅲ)Cl, Cu(Ⅱ), Co(Ⅱ), Ni(Ⅱ), Zn(Ⅱ)] for cyclohexane monooxygenation with PhIO and magnetic properties of the dinuclear complexes. The magnetic investigations (4~300 K) of the dinuclear complexes revealed that their antiferromagnetic spin exchange with J ranged from -10.49 to -0.482 cm-1 except MnZnL and antiferromagnetic spin exchange decreased in the following order: MnⅡ-CuⅡ > MnⅡ-NiⅡ > MnⅡ-MnⅡ > MnⅡ-FeⅢ > MnⅡ-CoⅡ > MnⅡ-CrⅢ. The results of catalyzed oxidation of cyclohexane indicated that the catalytic property of the dinuclear complex was better than that of the corresponding mononuclear complex. It was found that there was the synergism decreased in the order: Mn-Fe > Mn-Cr > Mn-Cu > Mn-Mn > Mn-Co> Mn-Ni > Mn-Zn. It seems that this synergism increases with the increase of the number of unpaired d electrons and the magnetic exchange between the two metals in these dinuclear complexes. 相似文献
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轴向有机配体对Schiff碱配合物模拟酶催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了13种轴向有机中性配体(咪唑、嘧啶、吡唑、吡嗪、哌啶、4-甲基吡啶、3-甲基吡啶、2-甲基吡啶、2,6-二甲基吡啶、三苯基膦、噻吩、呋喃、吡咯)对Schiff碱双锰配合物在模拟酶催化PhIO单加氧化环己烷反应中催化性能的影响。结果表明,这些轴向有机配体均能提高Schiff碱金属配合物的催化活性;一般轴向配体碱性愈强,催化剂的催化活性愈高。 相似文献
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在生命体中,细胞色素P-450单充氧酶辅基是具有铁Df琳结构的血红素.用金属叶琳作为细胞色素P-450单充氧酶的模型化合物探讨和研究人类生命现象一直是国内外化学仿生催化领域极为感兴趣的研究内容之一[’1.我们曾用p一氧代双铁叶琳作为细胞色素P-450单充氧酶的模型化合物,发现改变金属叶琳结构和金属原子电子自旋态将会引起金属叶琳磁性改变,而金属叶琳磁性改变会进一步导致金属叶琳仿生催化性能发生改变D”‘.我们认为,这一现象与人类和地球构成的生物圈可能有某些关联.为了考察地球磁场对人类生命现象的影响,我们进一步建立… 相似文献
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Schiff碱配合物拟酶催化反应的取代基效应研究 总被引:1,自引:1,他引:0
系统地研究了新型Schiff碱双核配合物在拟酶催化PhIO单加氧化环己烷反应中的取代基效应,结果表明,这些配合物的环外苯基及环上亚苯基上吸电子取代基均能提高配合物的催化活性,而给电子取代基作用相反;环上亚苯基上的取代基效应比环外苯基上的取代基效应更明显,催化反应表观速率常数k与环外苯基上的取代基特性常数σ(σm或σp)及环上亚苯基上的取代基特性常数(σm+σp)呈良好的线性关系;lgk=0.1658σ-6.090及lgk=0.7394「(σm+σp)/2」-6.478。 相似文献
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Schiff碱单核及双核配合物拟酶催化性能的研究 总被引:6,自引:1,他引:5
系统地研究了新型Schiff碱单核及双核配合物在拟酶催化PhIO单加氧化环己烷反应中的催化性能.结果表明,双核配合物MnML{M=Mn(Ⅱ),Fe(Ⅲ)Cl,Cr(Ⅲ)Cl,Cu(Ⅱ),Co(Ⅱ),Ni(Ⅱ),Zn(Ⅱ);L=双[N,N'亚乙基2,2'(苯亚甲基)二(3,4二甲基吡咯5醛缩亚胺)]}的催化活性比对应的单核配合物MnH2L与MH2L之混合物的催化活性高.因此,我们认为在双核配合物中两金属离子间存在协同作用,并发现这种协同作用一般随双核配合物中成单d电子数增加而增大. 相似文献