常压高频放电等离子体炬改进制备CO2/CH4重整用Ni/MgO催化剂

比较了常规法、等离子体炬法和等离子体炬辅助焙烧法制得的Ni/MgO催化剂上CO2/CH4重整反应性能差异,并利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和CO2程序升温表面反应等技术对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,采用等离子体炬辅助焙烧法制备的催化剂上Ni晶粒粒径小,分散度较高,低温活性和抗积炭性能较高;在常压,7...     

CH4, CO2和H2O在非金属原子修饰石墨烯表面的吸附

煤层气(矿井瓦斯)是一种有望替代传统化石燃料,如煤、石油和天然气的非常规气体. 作为可得的清洁能源,它的利用被认为是节能和经济的选择. 在本工作中,非金属原子X(X=H,O,N,S,P,Si,F,Cl)修饰的石墨烯(Gr)被用来代表具有结构异性的煤表面模型. 通过密度泛函理论系统地研究了煤层气组分Y(Y=CH₄,CO₂,H₂O)在非金属原子修饰石墨烯上的吸附作用. 结果表明Y在非金属原子修饰石墨烯上的吸附均为物理吸附. 态密度和差分电荷密度共同表明了这种弱的相互作用.其中,H和Cl对CH₄的作用较大; N、O、F、Cl对CO₂的作用较强; N,Cl对H₂O的影响不容忽视. 总的来说,吸附能大小依次为：H₂O>CO₂>CH₄. 因此,在CH₄富集的煤层里注入H₂O或CO₂可以与CH₄形成竞争吸附,进而提高煤层气采收率. 本工作提供了在分子水平下煤层气与非金属原子修饰石墨烯之间的相互作用的详情,并为煤层瓦斯的开采与分离提供了有用的信息.     

CH4, CO2和H2O在非金属原子修饰石墨烯表面的吸附

煤层气(矿井瓦斯)是一种有望替代传统化石燃料,如煤、石油和天然气的非常规气体. 作为可得的清洁能源,它的利用被认为是节能和经济的选择. 在本工作中,非金属原子X(X=H,O,N,S,P,Si,F,Cl)修饰的石墨烯(Gr)被用来代表具有结构异性的煤表面模型. 通过密度泛函理论系统地研究了煤层气组分Y(Y=CH₄,CO₂,H₂O)在非金属原子修饰石墨烯上的吸附作用. 结果表明Y在非金属原子修饰石墨烯上的吸附均为物理吸附. 态密度和差分电荷密度共同表明了这种弱的相互作用.其中,H和Cl对CH₄的作用较大; N、O、F、Cl对CO₂的作用较强; N,Cl对H₂O的影响不容忽视. 总的来说,吸附能大小依次为：H₂O>CO₂>CH₄. 因此,在CH₄富集的煤层里注入H₂O或CO₂可以与CH₄形成竞争吸附,进而提高煤层气采收率. 本工作提供了在分子水平下煤层气与非金属原子修饰石墨烯之间的相互作用的详情,并为煤层瓦斯的开采与分离提供了有用的信息.     

热液法合成四苯基卟啉

以苯甲醛和吡咯为原料,采用热液法合成了四苯基卟啉,其结构经UV, 1H NMR和IR表征.较适宜的反应条件为:苯甲醛25 mmol, n(苯甲醛) : n(吡咯) : n(水杨酸)=1 : 1 : 1,在二甲苯(80 mL)中于140 ℃反应5 h,收率15.38%.     

介孔二氧化硅负载磷钨杂多酸催化合成聚四氢呋喃

采用浸渍法制备了介孔二氧化硅(SiO2)负载的磷钨杂多酸(PW12)催化剂(PW12/SiO2),其物化性质和表面酸强度经BET,IR,TG-DTG和Hammett指示剂法表征.以PW12/SiO2催化四氢呋喃开环聚合合成聚四氢呋喃(PTHF),考察了PW12的负载量[w(PW12)]和焙烧温度对催化剂活性的影响.实验结果表明,在w(PW12)为35.0%,于230 ℃焙烧活化3 h的条件下制备的催化剂(35Cat)活性最高.以35Cat为催化剂,用量占反应物总质量的15.0%时,PTHF收率达60.2%.     

贵金属助剂对费-托合成用钴基催化剂的促进作用

贵金属助剂促进的费-托合成用钴基催化剂具有高活性和长链烃(C₅⁺)选择性优越等特点,被广泛应用于由合成气制清洁燃料的合成反应中。 本文重点讨论了贵金属助剂对活性钴物种的结构（还原度、分散度、双金属颗粒或合金的构成）, 钴基催化剂稳定性以及其对费-托合成的反应速率和产物选择性的影响规律。     

有序介孔Sn-SBA-15负载铂催化剂上丙烷脱氢性能的提高

丙烷脱氢制丙烯能够将低级烷烃转变成烯烃,是有效扩大丙烯来源的生产工艺.铂锡催化剂用于丙烷催化脱氢的主要缺点是稳定性差、选择性低,通过稳定锡的氧化态可以大大改善催化剂的脱氢性能及稳定性.本文采用一锅水热合成法制备了一系列高比表面积具有高度有序介孔结构的Sn掺杂的Sn-SBA-15材料,并作为载体负载铂催化剂用于丙烷脱氢反应.同时利用传统浸渍法(IM)合成了Sn/SBA-15-IM材料作为对比.结合X射线衍射(XRD)、BET比表面积和孔体积测试、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱、H2程序升温脱附(H2-TPD)、热重分析(TGA)、扫描电镜和透射电镜等多种物理化学表征手段研究了Sn-SBA-15材料和催化剂的结构性质及其丙烷脱氢反应性能.XRD和BET比表面积和孔体积测试结果表明,水热合成法原位引入助剂Sn不影响载体SBA-15的有序孔道结构,同时能够保持较大的比表面积.传统浸渍法引入Sn会堵塞载体孔道,载体比表面积及孔道有序度下降.Sn掺杂进入SBA-15骨架能够增强Sn物种与载体的相互作用,有利于Sn物种在反应过程中保持氧化态,提高催化剂丙烷脱氢反应的活性及选择性.当Sn掺杂量增至2.0 wt％时,Pt,Sn组分与载体之间的相互作用减弱,催化剂中Sn0物种所占比例增多,导致催化剂丙烷脱氢性能下降.在丙烷脱氢反应过程中,一锅法引入Sn的催化剂上反应活性和稳定性明显优于浸渍法引入Sn的催化剂.其中,Pt/0.5 Sn-SBA-15催化剂表现出最优的丙烷脱氢性能,丙烷转化率为43.8％,丙烯选择性为98.5％.     

分子模拟在二氧化碳转化研究中的应用

本文介绍了国内外近年来运用分子模拟技术辅助CO2转化研究的部分工作,主要包括CO2分子在金属原子、团簇、金属表面上的吸附活化以及CO2催化转化的反应路径分析等。分子模拟作为一种有效的分子水平认识工具将在CO2的俘获、封存、利用和储存(CCUS)研究领域中发挥着越来越重要的作用。     

载体预处理对贵金属铂系催化剂性质的影响

载体在４个预定温度下进行了预处理，用湿式浸渍法制备了氧化铝担载铂系催化剂，应用ＴＰＲ，Ｈ２－ＴＰＤ，ＸＲＤ等方法对制备的催化剂进行了表明随着预处理温度的升高（室温～８５０Ｃ），贵金属铂系催化剂分散度提高，活性中心数目增加。     

Microstructure and its influence on CH4 adsorption behavior of deep coal

In this paper we investigate the influence of microstructure on the CH4 adsorption behavior of deep coal. The coal microstructure is characterized by N2 adsorption at 77 K, scanning electron microscopy （SEM）, Raman spectroscopy, and Fourier transform infrared spectroscopy （FT-IR）. The CH4 adsorptions are measured at 298 K at pressures up to 5.0 MPa by the the volumetric method and fitted by the Langmuir model. The results show that the Langmuir model fits well with the experimental data, and there is a positive correlation with surface area, pore volume, ID/IG, and CH4 adsorption capacity. The burial depth also affects the methane adsorption capacity of the samples.