有序介孔Sn-SBA-15负载铂催化剂上丙烷脱氢性能的提高

丙烷脱氢制丙烯能够将低级烷烃转变成烯烃,是有效扩大丙烯来源的生产工艺.铂锡催化剂用于丙烷催化脱氢的主要缺点是稳定性差、选择性低,通过稳定锡的氧化态可以大大改善催化剂的脱氢性能及稳定性.本文采用一锅水热合成法制备了一系列高比表面积具有高度有序介孔结构的Sn掺杂的Sn-SBA-15材料,并作为载体负载铂催化剂用于丙烷脱氢反应.同时利用传统浸渍法(IM)合成了Sn/SBA-15-IM材料作为对比.结合X射线衍射(XRD)、BET比表面积和孔体积测试、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱、H2程序升温脱附(H2-TPD)、热重分析(TGA)、扫描电镜和透射电镜等多种物理化学表征手段研究了Sn-SBA-15材料和催化剂的结构性质及其丙烷脱氢反应性能.XRD和BET比表面积和孔体积测试结果表明,水热合成法原位引入助剂Sn不影响载体SBA-15的有序孔道结构,同时能够保持较大的比表面积.传统浸渍法引入Sn会堵塞载体孔道,载体比表面积及孔道有序度下降.Sn掺杂进入SBA-15骨架能够增强Sn物种与载体的相互作用,有利于Sn物种在反应过程中保持氧化态,提高催化剂丙烷脱氢反应的活性及选择性.当Sn掺杂量增至2.0 wt％时,Pt,Sn组分与载体之间的相互作用减弱,催化剂中Sn0物种所占比例增多,导致催化剂丙烷脱氢性能下降.在丙烷脱氢反应过程中,一锅法引入Sn的催化剂上反应活性和稳定性明显优于浸渍法引入Sn的催化剂.其中,Pt/0.5 Sn-SBA-15催化剂表现出最优的丙烷脱氢性能,丙烷转化率为43.8％,丙烯选择性为98.5％.     

4,6-二甲基-2-取代嘧啶的合成

采用改进的合成方法以乙酰丙酮分别与胍、硫脲、脲反应合成了三种2位杂原子取代的嘧啶类化合物,收率83．8％-98．6％,其结构经1^H NMR,IR和MS表征。     

介孔二氧化硅负载磷钨杂多酸催化合成聚四氢呋喃

采用浸渍法制备了介孔二氧化硅(SiO2)负载的磷钨杂多酸(PW12)催化剂(PW12/SiO2),其物化性质和表面酸强度经BET,IR,TG-DTG和Hammett指示剂法表征.以PW12/SiO2催化四氢呋喃开环聚合合成聚四氢呋喃(PTHF),考察了PW12的负载量[w(PW12)]和焙烧温度对催化剂活性的影响.实验结果表明,在w(PW12)为35.0%,于230 ℃焙烧活化3 h的条件下制备的催化剂(35Cat)活性最高.以35Cat为催化剂,用量占反应物总质量的15.0%时,PTHF收率达60.2%.     

钡修饰Ir/SiO2催化剂对氨分解促进作用的研究

研究了浸渍法制备的Ba修饰S iO2担载型铱(Ir)基催化剂(Ba-Ir/S iO2)在氨催化分解模型反应的作用。结果表明Ba的添加显著提高了催化剂的活性和稳定性。采用H2-TPR和H2-TPD对Ba-Ir/SiO2进行分析和研究,结果显示助催化剂Ba和活性催化组分Ir之间发生了强相互作用。Ba-Ir/SiO2在氨催化分解模型反应中的主要活性物种是零价态的Ir。     

STUDY OF Cu-Mu CATALYST FOR THE SYNTHESIS OF METHYL FORMATE AND METHANOL FROM SYNTHESIS GAS

将一种新型的ＣｕＭｎ催化剂用于由合成气合成甲酸甲酯和甲醇，该催化剂表现出良好的反应活性和甲酸甲酯选择性。考察了反应温度、合成气压力及催化剂制备方法等对合成甲酸甲酯和甲醇的反应活性及选择性的影响。在反应条件下，产物收率最高达６０．１０ｇ／（Ｌ·ｈ），产物甲酸甲酯的选择性很高。用ＢＥＴ、ＸＲＤ及ＸＰＳＡｕｇｅｒ等测试方法对催化剂的比表面、晶相组成以及铜、锰在催化剂中的价态进行了表征，并探讨了催化剂失活的原因。     

2,3,5-三溴-4''''-硝基-4,2''''-双羟基二苯醚的合成及其抑菌活性研究

天然多溴代羟基二苯醚类化合物是存在于海洋海绵体中的一类抑菌活性物质,国内外学者对此类物质进行了大量的研究工作,发现他们具有良好的抑菌性,能有效抑制多种有害菌[1-4]的生长.     

介孔分子筛V-MCM-41的水热法制备与合成机理

 以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,廉价的工业级高模数比(3.3)的硅酸钠为硅源,通过水热法合成了V-MCM-41介孔分子筛. 考察了合成条件对产物织构的影响,并采用低温氮吸附法分析探讨了介孔分子筛V-MCM-41的合成机理. 结果表明,模板剂用量、 pH值、加料方式、晶化温度、晶化时间、陈化时间和焙烧气氛等合成条件对介孔分子筛的制备均有影响,其中晶化温度、 pH值和模板剂用量的影响最为明显. X射线衍射谱表明合成的介孔分子筛具有六方晶体结构. 红外光谱和紫外可见光谱表明V进入了介孔分子筛的骨架结构.     

H2O2络合凝胶法制备纳米TiO2/SiO2复合催化剂及其光催化性能

采用H2O2络合凝胶法获得钛的络合物[TiO(H2O2)]2 水溶胶,并与SiO2水溶胶包覆复合,制备了纳米TiO2/SiO2复合半导体催化剂,其结构经XRD和BET表征。以含阳离子艳红染料模拟废水降解为模型反应,考察了复合催化剂的光催化性能。实验结果表明:经650℃焙烧后的复合催化剂中TiO2粒径为9.8 nm,光催化活性最好,SiO2的最佳掺杂量为25%。     

《化学进展》近期要目预告

低温甲醇液相合成催化剂及工艺的研究(储伟　吴玉塘　罗仕忠　包信和　林励吾) 　　沸石类分子筛合成研究新进展(袁忠勇　周午纵　李赫FDA6) 　　新一代高活性烯烃均相聚合催化剂——多氮螯合配位后区过渡金属络合物　　(王梅　钱明星　虞晓敏　何仁) 　　超临界流体技术研究进展(肖建平　范崇政) 　　水分子簇的研究进展(王林双　王榕树) 　　钴基催化剂在Fischer\|Tropsch合成烃中的研究进展(银董红　钟炳　彭少逸) 　　光声位相理论及其在化学中的应用研究进展(伍荣护　苏庆德) 　　茂金属/硼化合物烯烃聚合催化体系研究进展(张普玉　王立　封麟先) 　　内分泌干扰剂的研究进展(任晋　蒋可) 　　21世纪的分析化学——回顾与前瞻(黄本立) 　　结构敏感材料的基础研究(郭国聪　姚元根　吴克琛　吴棱　黄锦顺)     

碳纳米管负载镍基催化剂对甘油水蒸气重整的性能研究

以硝酸盐为前驱体，CNTs为载体，采用简单浸渍法制备了一系列不同NiO含量的催化剂3Ni-CNTs、 5Ni-CNTs、 10Ni-CNTs和15Ni-CNTs（NiO含量分别为3.0%、 5.0%、 10.0%和15.0%），通过X-射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H₂TPR）、氢气程序升温脱附（H₂TPD）、 X-射线光电子能谱（XPS）和透射电镜（TEM）对其物理化学性质进行了分析，并考察其对甘油水蒸气重整反应的影响。结果表明：15Ni-CNTs的催化性能最好，在375 ℃条件下，甘油转化率和氢气选择性分别为100%和72.9%。