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Shaopeng Li Jing Du Bin Zhang Yanzhen Liu Qingqing Mei Qinglei Meng Minghua Dong Juan Du Zhijuan Zhao Lirong Zheng Buxing Han Meiting Zhao Huizhen Liu 《物理化学学报》2023,38(10):2206019
Selective hydrogenation is a vital class of reaction. Various unsaturated functional groups in organic compounds, such as aromatic rings, alkynyl (C≡C), carbonyl (C=O), nitro (-NO2), and alkenyl (C=C) groups, are typical targets in selective hydrogenation. Therefore, selectivity is a key indicator of the efficiency of a designed hydrogenation reaction. 5-(Hydroxymethyl)furfural (HMF) is an important platform compound in the context of biomass conversion, and recently, the hydrogenation of HMF to produce fuels and other valuable chemicals has received significant attention. Controlling the selectivity of HMF hydrogenation is paramount because of the different reducible functional groups (C=O, C-OH, and C=C) in HMF. Moreover, the exploration of new routes for hydrogenating HMF to valuable chemicals is becoming attractive. 5-Methylfurfural (MF) is also an important organic compound; thus, the selective hydrogenation of HMF to MF is an essential synthetic route. However, this reaction has challenging thermodynamic and kinetic aspects, making it difficult to realize. Herein, we propose a strategy to design a highly efficient catalytic system for selective hydrogenation by exploiting the synergy between steric hindrance and hydrogen spillover. The design and preparation of the Pt@PVP/Nb2O5 catalyst (PVP = polyvinyl pyrrolidone; Nb2O5 = niobium(V) oxide) were also conducted. Surprisingly, HMF could be converted to MF with 92% selectivity at 100% HMF conversion. The reaction pathway was revealed through the combination of control experiments and density functional theory calculations. Although PVP blocked HMF from accessing the surface of Pt, hydrogen (H2) could be activated on the surface of Pt due to its small molecular size, and the activated H2 could migrate to the surface of Nb2O5 through a phenomenon called H2 spillover. The Lewis acidic surface of Nb2O5 could not adsorb the C=O group but could adsorb and activate the C-OH group of HMF; therefore, when HMF was adsorbed on Nb2O5, the C-OH groups were hydrogenated by the spilled over H2 to form MF. The high selectivity of this reaction was realized because of the unique combination of steric effects, hydrogen spillover, and tuning of the electronic states of the Pt and Nb2O5 surfaces. This new route for producing MF has great potential for practical application owing to its discovered advantages. We believe that this novel strategy can be used to design catalysts for other selective hydrogenation reactions. Furthermore, this study demonstrates a significant breakthrough in selective hydrogenation, which will be of interest to researchers working on the utilization of biomass, organic synthesis, catalysis, and other related fields.
相似文献
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从空间位阻角度出发,设计并合成了H型芴基小分子材料3Ph-TrH,并通过溶液加工方法制备了将其作为电荷捕获层的浮栅型有机场效应晶体管(OFET)存储器.结果表明,该器件的空穴和电子存储窗口分别为31.2和11.6V,实现了基于单个小分子材料的双极性电荷存储.为了提高器件的稳定性,进一步制备了基于3Ph-TrH与聚苯乙烯(PS)掺杂薄膜的浮栅型OFET存储器.测试结果显示,该器件比基于3Ph-TrH作为单组分电荷捕获层的器件具有更高的稳定性和耐受性,在10000s的维持时间测试后,该器件的电流开关比还能维持在1.1×103.该工作为制备新型双极性电荷存储的OFET存储器提供了一条思路. 相似文献
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将化工流程模拟Aspen Plus软件与环境影响评估领域常用的生命周期评价(LCA)进行集成应用,围绕环境工程原理教学中有关化工过程质量能量衡算与环境污染防治内容的协同应用与拓展,构建化工流程模拟-环境风险评估科研案例“苯酐生产流程模拟及环境风险研究”,并将其作为环境工程原理的综合教学案例。教学实践经验表明,通过引入工程相关综合教学案例,不仅使得抽象的理论知识更加生动具体,而且在深化学生对课程理论知识理解的同时,提高学生应用专业知识分析和解决化工生产环境污染工程问题的综合能力和素质,为学生将来步入相关领域工作奠定扎实的基础。 相似文献
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摘要:为了研究冶炼厂下风向烟囱降尘对农田土壤重金属污染影响程度,以济源市某一冶炼厂工业烟囱下风向降尘覆盖农田土壤为研究对象,依次对距离该厂烟囱大约为750m-3000m的7个农田研究区(P1-P7)土壤中重金属(Hg、As、Pb、Cd、Cu、Zn、Ni、Cr、)含量进行污染状况分析,采用了单项潜在生态风险指数法和综合潜在生态风险指数法对冶炼厂下风向烟囱降尘土壤中重金属的潜在生态风险进行评价。结果表明:在3 km2研究区域范围内,距离冶炼厂越近土壤重金属含量越高,Pb、Cd为重度污染,超过了《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB15618-2018)农用地土壤污染风险管制值的1.2倍,距离冶炼厂烟囱下风向P1区土壤中重金属As、Pb、Cd、Cu、Zn超过土壤环境质量农用地土壤风险筛选值,Cd 在浓度值均超过农用土壤污染风险管制值1.8倍,As元素平均浓度值超农用土壤污染风险管制值1.7倍,Pb、Cu和Zn污染较严重,Cd、Hg对综合指数(RI)贡献值较大分别为68.63和22.4。单项潜在生态风险指数评价结果显示Cd存在极严重的潜在生态风险,Pb、Cu存在较严重潜在生态风险,冶炼厂下风向土壤中综合潜在生态风险指数评价显示,冶炼厂下风向降尘土壤重金属具有较强的生态风险。 相似文献
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研究采用视频分析法,利用NVivo软件,以东芝杯教学技能创新大赛的化学组选手为对象,从教学理念、教学情境、实验设计和教学手段等4个维度,评价卓越职前化学教师课堂教学的创新能力。结果发现:教学理念新颖,但具体落实尚有不足;情境创设生动,但主题与学生的联系不够紧密;实验设计别致,但在水平上还有提升空间;教学技术手段先进,但还需要深度融合。研究为创新型卓越化学教师的培养提供了启示。 相似文献
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教材习题是落实新课标倡导的基于化学学科核心素养进行评价的重要载体。以化学学科核心素养的水平划分和学业质量水平为依据,分析人教版高中必修化学教材课后习题考查的核心素养及其水平。结果表明,2007年版和2019年版教材均注重全面考查核心素养和对基础性的考查,突出考查宏观辨识与微观探析素养,突出化学本质;但2019年版教材习题在数量上有所减少,加强了科学思维和科学实践的考查,合理拓展了核心素养考查的广度和深度。最后,依据习题特征获得相应的教学启示,以促进学生核心素养的发展。 相似文献
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该文提出了高光谱成像技术结合机器学习快速无损鉴别黑色签字笔墨水种类的新方法。采集36支不同品牌型号的黑色签字笔笔迹的高光谱图像,对每支签字笔笔迹的高光谱图像选取18个感兴趣区域,共提取648个平均光谱作为样本集。对450~950 nm的原始光谱进行Savitzky-Golay平滑、Z-Score标准化和两种组合方法光谱预处理,使用线性判别分析(LDA)和随机子空间-线性判别分析(RSM-LDA)分别构建黑色签字笔墨水种类鉴别模型。实验结果表明:不同预处理方法对RSM-LDA模型的鉴别准确率影响较小,而对于LDA模型,组合预处理具有更优的鉴别准确率;相比LDA模型,RSM-LDA模型分类效果更佳,训练集的平均分类准确率达100%,交叉验证平均分类准确率达99.09%,测试集的平均分类准确率达90.70%,每类样本的准确率、精准率、召回率均高于LDA模型分类结果,模型的接受者操作特征曲线下方面积(AUC值)达0.998 3,模型性能良好。因此,采用高光谱成像技术结合RSM-LDA可实现不同品牌型号黑色签字笔墨水的快速无损鉴别。 相似文献