KSSOLV-GPU：一款利用GPU高效求解Kohn-Sham方程的平面波基组密度泛函理论MATLAB程序包

KSSOLV(Kohn-Sham Solver)是一款用于求解平面波基组下Kohn-Sham方程(KS-DFT)的MATLAB(Matrix Laboratory)工具箱. 在KS-DFT的基态计算中,通常自洽场迭代中Kohn-Sham哈密顿量的对角化是最昂贵的部分. 为了使得个人计算机也能够执行数百个原子的中等大小KS-DFT计算,本文提出了一种CPU-GPU的混合编程方案,通过调用MATLAB内置的并行计算工具箱来加速在KSSOLV中实现的迭代对角化算法. 比较了KSSOLV-GPU在RTX3090、V100、A100三种GPU上的性能;结果表明,对于包含128个原子的块状硅体系,与串行的CPU计算相比,混合CPU-GPU的编程可以实现约10倍的加速. 特别是其在最新的民用GPU显卡RTX3090上也具有优秀的表现,可以预想到在不远的将来,KSSOLV-GPU借助MATLAB强大的可视化能力与GPU的加速支持可以在一台配备了民用GPU显卡的个人电脑上实现常规的DFT计算分析与可视化,从而降低了材料模拟与计算领域的门槛.     

氦原子2~3S—2~3P精密光谱研究

氦原子是最基本的多电子原子,其精密谱是十分理想的检验多电子量子电动力学计算的平台,同时也是利用原子能级结构测定精细结构常数α的理想体系,还能获得原子核结构信息.本文结合我们团队的工作,综述基于氦原子的少体原子精密光谱研究.其中,主要包括氦原子2~3P_J精细结构分裂,以及2~3S—2~3P跃迁频率测定等研究,并对相关工作的前景进行了展望.     

耗散子运动方程与福克-普朗克量子主方程

发展非线性耦合环境下精确、非微扰的量子耗散方法仍然是一个巨大的挑战.本文针对线性和二次耦合热浴模型,介绍了两种刻画系统与环境耦合动力学的有效方法.一个是耗散子运动方程（DEOM）理论,最近已被扩展到处理非线性耦合环境.另一个是推广的福克-普朗克量子主方程（FP-QME）方法,将在这项工作中基于DEOM推导给出.本文对这两种方法进行了详细的比较,并重点介绍了所涉及的准粒子图像、物理含义以及实现方案.     

阴离子化合物Y5Si3衬底增强石墨烯氧还原反应的第一性原理研究

本文采用阴离子化合物Y₅Si₃作为衬底,可以和石墨烯组成有效的氧还原催化剂. 反应热计算结果表明,阴离子材料可以促进氧还原反应中的决速步-氧气质子化的过程,从而增强石墨烯的氧还原能力. 电子结构计算表明体系较低的功函数(3.5 eV),良好的导电性以及从衬底到石墨烯的电荷转移都可以促进石墨烯的氧还原催化能力.     

电子束诱导的纳米颗粒表面等离激元激发模拟

本文基于离散偶极子近似方法,发展出了一套计算任意纳米结构材料的电子能量损失谱的方法和程序. 模拟了在单个银纳米颗粒附近不同入射位置下的电子能量损失谱,其计算结果与实验能谱非常吻合. 虽然离散偶极子近似法早在很多年前就已经被应用到处理外加光场激发的情形,但这套方法才真正提供了一个研究电子束诱导金属纳米颗粒局域表面等离激元激发的计算工具.     

铜(410)表面乙烯吸附与脱氢的理论研究

Adsorption and dehydrogenation of ethylene on Cu(410) surface are investigated with firstprinciples calculations and micro-kinetics analysis. Ethylene dehydrogenation is found to start from the most stable π-bonded state instead of the previously proposed di-σ-bonded state. Our vibrational frequencies calculations verify the π-bonded adsorption at step sites at low coverage and low surface temperature and di-σ-bonded ethylene on C-C dimer (C₂H₄-CC) is proposed to be the species contributing to the vibrational peaks experimentally observed at high coverage at 193 K. The presence of C₂H₄-CC indicates that the dehydrogenation of ethylene on Cu(410) can proceed at temperature as low as 193 K.     

蛋白质跨膜传输的飞秒和频振动光谱快速实时监测

Characterization of conformation kinetics of proteins at the interfaces is crucial for understanding the biomolecular functions and the mechanisms of interfacial biological action. But it requires to capture the dynamic structures of proteins at the interfaces with sufficient structural and temporal resolutions. Here, we demonstrate that a femtosecond sum frequency generation vibrational spectroscopy (SFG-VS) system developed by our group provides a powerful tool for monitoring the real-time peptide transport across the membranes with time resolution of less than one second. By probing the real-time SFG signals in the amide I and amide A bands as WALP23 interacts with DMPG lipid bilayer, it is found that WALP23 is initially absorbed at the gel-phase DMPG bilayer with a random coil structure. The absorption of WALP23 on the surface leads to the surface charge reversal and thus changes the orientation of membrane-bound water. As the DMPG bilayer changes from gel phase into fluid phase, WALP23 inserts into the fluid-phase bilayer with its N-terminal end moving across the membrane, which causes the membrane dehydration and the transition of WALP23 conformation from random coil to mixed helix/loop structure and then to pure α-helical structure. The established system is ready to be employed in characterizing other interfacial fast processes, which will be certainly helpful for providing a clear physical picture of the interfacial phenomena.     

利用EPR研究三氧化钼中氧还活性位点形成的温度依赖性

本文利用热处理还原法,利用三氧化钼诱导形成具有氧化还原活性的中间产物及其温度相关特性. 电子顺磁共振波谱(EPR)实验结果表明,热处理后在Mo^VI离子被还原成Mo^V离子并形成了超氧阴离子自由基O₂^-. 这两种活性中心的最佳热还原温度约300∽350 ^°C. 自350 ^°逐渐升温,两种EPR信号强度迅速下降,下降∽50%所对应的温度是400∽450 ^°C;当温度升至600 ^°C或更高时,EPR信号降至0. 结果表明,较高温处理或持续长时间处理都使热还原更容易发生,积累了越来越多的电子,在基底中形成类似于反铁磁耦合的电子离域. 随着离域程度增大,EPR信号强度开始下降并直至消失.     

基于金属有机框架材料制备Ag-CoSO4复合纳米材料及其在碱性电催化析氧反应的应用研究

本文以Co-BTC金属有机框架材料为前驱体,采用连续离子交换法和进一步的高温水热处理来合成片状Ag-CoSO₄复合纳米材料. 由于少量Ag的引入有利于增强导电性并加速电子转移过程,该催化剂在1 mol/L KOH电解质溶液中表现出优异的OER性能(在10 mA/cm²的电流密度下过电位仅为282 mV),其性能甚至比RuO₂更好. 催化剂中Ag的存在有利于促进Co(IV)的产生进而提高Co(IV)浓度,并且能够调控对氧物种的吸附能而促进OER过程^*OOH中间物质的形成,加速了析氧反应过程的进行. 极低含量Ag的使用(低于百分之一原子含量)使得催化剂的成本极大的降低.     

应用阈值光电子-光离子符合成像研究能态选择的离子解离动力学

阈值光电子-光离子符合测量是制备和分析能态选择离子性质的高效实验方法.本文回顾了这一技术与合肥同步辐射真空紫外光电离相结合的近期应用,特别是在离子基本参数测量和解离动力学中的研究.通过对电子和符合离子的同步速度聚焦测量,带电粒子的收集效率、电子能量分辨和离子平动能分辨率都得到了大幅提高,通过对特定能态离子解离碎片平动能和角度分布的直接测量,研究了各种非绝热效应,如椎间贯穿、内转换等,在解离过程中的重要作用.此外,在此基础上质量选择的阈值光电子能谱在复杂体系的同分异构体甄别方面也展示出超乎寻常的优势.