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利用有机配体对金属纳米颗粒表面进行修饰来构建配体–金属界面是一种简单且高效的调控纳米催化剂催化选择性和稳定性的策略.这种调控主要来源于配体与金属间的电子效应及位阻效应.然而到目前为止,这一策略多局限于液相反应,对于高温(300 oC)气相反应涉及不多,这主要是因为高温反应条件下有机配体分子不稳定.因此,开发稳定的配体及修饰方法是克服该局限性并将配体修饰策略应用到一些重要的高温反应中的关键.本文以聚磷酸根作为一种高效且热稳定性良好的无机配体对氧化镍纳米颗粒表面进行修饰.红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜等分析证实,聚磷酸物种原位修饰在氧化镍表面之后,氧化镍纳米颗粒的物性结构未发生明显变化,但聚磷酸物种与NiO之间存在一定的电子相互作用.将具有不同磷修饰量的氧化镍催化剂应用于极具挑战的丙烷氧化脱氢制丙烯反应中.结果表明,聚磷酸修饰后,氧化镍纳米催化剂的丙烯选择性有了极大提高.相比单纯纳米氧化镍(10%丙烷转化率, 19%丙烯选择性),经聚磷酸配体修饰后,在相同丙烷转化率下产物丙烯的选择性提高了2–3倍(10%丙烷转化率, 66%丙烯选择性).稳定性实验(450 oC, 70 h)和热重分析等结果表明,聚磷酸物种具有良好的热稳定性,可作为稳定的配体用于长时间高温催化测试.进一步采用动力学实验和丙烯脱附等方法及理论计算对反应机理进行了探究,认为配体的引入可以减弱丙烯在催化剂表面的吸附亲和性,进而提高丙烯选择性.本文研究结果证实了配体修饰这一策略在高温气相反应中应用的可行性,该策略有望在其他一些重要高温反应中得到进一步应用. 相似文献
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Generation of Ultrahigh-Velocity Collisionless Electrostatic Shocks Using an Ultra-Intense Laser Pulse Interacting with Foil-Gas Target 下载免费PDF全文
Ultra high-velocity collisionless shocks are generated using an ultra-intense laser interacting with foil-gas target,which consists of copper foil and helium gas.The energy of helium ions accelerated by shock and the proton probing image of the shock electrostatic field show that the shock velocity is 0.02c,where c is the light speed.The numerical and theory studies indicate that the collisionless shock velocity exceeding 0.1 c can be generated by a laser pulse with picosecond duration and an intensity of 10~(20) W/cm~2.This system may be relevant to the study of mildly relativistic velocity collisionless shocks in astrophysics. 相似文献
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采用共沉淀的方法制备了不同Fe 掺杂量的SO42-/SnO2-Fe2O3固体超强酸催化剂. 利用傅里叶变换红外(FTIR)光谱, 粉末X射线衍射(XRD), N2吸附-脱附实验(BET), 热重(TG)分析和扫描电镜(SEM)等方法对样品进行了表征. 考察了所得催化剂对4-叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能. 实验结果表明, 与未经过掺杂改性的SO42-/SnO2固体酸催化剂相比, 改性后催化剂的催化性能得到了改善. 研究了以Fe/Sn 摩尔比为0.5的SO42-/SnO2-Fe2O3固体酸为催化剂, 部分醛酮类化合物与乙二醇及1,2-丙二醇的缩合反应. 考察了反应时间、催化剂用量等因素对反应的影响. 同时, 将所得催化剂应用于环酮Baeyer-Villiger 氧化反应中, 催化剂表现出良好的催化活性, 且催化剂具有一定的循环使用性. 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了不同负载量的固体酸催化剂SO42-/SnO2/SBA-15,利用X射线粉末衍射、N2吸附-脱附和透射电镜等手段对样品进行了表征,并考察了催化剂对4-叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能.结果表明,SO42-/SnO2催化剂负载于SBA-15后其催化性能明显改善.研究了SO42-/20%SnO2/SBA-15催化剂上部分酮类化合物与乙二醇及1,2-丙二醇的缩合反应,并考察了反应时间和催化剂用量等因素对反应性能的影响.在适宜的温和条件下,一些环酮类底物如环己酮、4-甲基环己酮和4-叔丁基环己酮等均可反应得到相应的缩醛化产物,且催化剂至少可循环使用4次. 相似文献
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基于靶背鞘层加速机制(TNSA)产生的质子束具有宽能谱的特性,限制了其应用范围。为了产生准单能质子束,研究了基于直线加速器射频腔结构的质子能谱优化方法。在给定射频腔电压和频率情况下,计算了腔间距随优化能量的变化关系,并针对不同优化能量设计了不同大小的腔间距和腔数。在给定腔数情况下,发现只在某个能量附近可以获得单能性最好的单能峰。对能量接受范围进行了分析,要实现最终2%的能散,进入射频腔的质子束能散不能大于15%,并分析了射频腔频率对能量接受范围的影响。最后对PIC模拟得到的半高全宽为15%的一个能谱进行优化,获得了谱宽小于2%的准单色质子能谱。
. 相似文献
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