基于负载在碳基底上的钌纳米颗粒的类过氧化物酶活性比色检测抗氧化剂

采用湿化学-热解法制备了具有不同晶格应变效应、负载在氮改性碳纳米片上的钌纳米颗粒（RuNPs/NC）。氮掺杂有助于RuNPs在载体上均匀分布及晶格压缩,通过控制热解温度,可有效调节氮的掺杂量、类型及RuNPs的晶格应变程度,从而调控其类过氧化物酶活性。热解温度在900℃下制备的RuNPs/NC-900具有最优的类过氧化物酶活性,在过氧化氢（H2O2）存在下可催化氧化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺（TMB）生成蓝色产物。稳态动力学分析结果表明,RuNPs/NC-900催化H2O2-TMB的反应遵循Michaelis-Menten动力学模型。基于抗氧化剂单宁酸（TA）、没食子酸（GA）和抗坏血酸（AA）可抑制RuNPs/NC-900催化TMB的显色反应,进而导致体系颜色变浅及吸光度降低的原理,实现了对TA、GA和AA的灵敏、准确检测,检出限分别为0.014、0.014和0.29μmol/L(3σ/S)。本研究发展了一种基于RuNPs/NC纳米酶的比色传感方法,为食品中抗氧化剂的灵敏检测提供了新的思路。     

ZIF-8/改性聚丙烯腈电纺纳米纤维的制备及其高效去除水中孔雀石绿

通过原位生长方法,将最常见的金属有机骨架(MOFs)——沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-8)固定到羧甲基化聚丙烯腈静电纺丝纳米纤维(PAN-COOH NFs)表面,得到ZIF-8/PAN-COOH NFs。通过扫描电子显微镜(SEM)、能量色散光谱(EDS)、X射线粉末衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)对合成的ZIF-8/PAN-COOH NFs形貌和结构进行表征,并深入研究ZIF-8/PAN-COOHNFs从废水中去除孔雀石绿(MG)的性能。研究发现： ZIF-8/PAN-COOH NFs对MG的吸附符合拟二级动力学方程,吸附过程可采用Langmuir等温线模型拟合,其对MG的最大吸附容量可达3 604 mg·g^-1。此外,ZIF-8/PAN-COOH NFs在染料吸附实验中表现出良好的分离功能和重复利用性。     

球形孔开孔泡沫铝的力学特性及准静态压缩变形机制

对胞孔形态和尺寸较为一致的球形孔泡沫铝开展静-动态压缩实验,利用数字图像相关法研究了泡沫铝在准静态压缩过程中的宏观和介观变形机理。结果表明:球形孔泡沫具有明显的应变率效应,随着应变率的增加,平台应力及屈服强度增加,吸能效率也有所提高。由于胞元壁厚不均匀和孔壁缺陷的随机分布,泡沫铝在压缩过程中会出现多条局部变形带,单个胞孔表面在孔壁缺陷处也会出现应变集中带。胞元孔的变形模式主要有3种,轴向压缩、剪切、扭转加剪切复合变形,且整体变形带处的孔壁破坏模式以剪切变形为主,孔壁的变形模式又与孔壁自身厚度以及加载方向有关。     

冲击载荷下Al2O3陶瓷的失效与破碎特性

作为典型的脆性材料,陶瓷对变形具有高度敏感性,在强动载荷下具有完全不同于延性金属材料的损伤、破坏行为等力学响应特性。采用分离式霍普金森杆测试系统对Al_2O_3陶瓷进行了冲击加载试验,获得了陶瓷的动态抗拉/压力学性能,以及材料破碎特性随应变率的变化关系。利用能量守恒和动力学的理论方法,对脆性陶瓷材料在不同应变率下的力学特性和碎片尺度进行了深入研究。结果表明:在冲击载荷作用下,Al_2O_3陶瓷的抗拉和抗压强度均与应变率呈正相关。Al_2O_3陶瓷试样在一维应力波作用下的破碎颗粒尺寸差异较大,随着加载应变率的增加,破碎的陶瓷颗粒总数增大,颗粒平均粒径减小,应力集中的影响逐渐减弱。采用DID模型模拟的脆性材料碎片尺度与实验结果比较吻合,Grady模型源于韧性材料的推广,与实验结果的偏差较大。     

Ultrafast electron microscopy in material science

Recent advances in the ultrafast transmission electron microscope(UTEM), with combined spatial and temporal resolutions, have made it possible to directly visualize the atomic, electronic, and magnetic structural dynamics of materials.In this review, we highlight the recent progress of UTEM techniques and their applications to a variety of material systems.It is emphasized that numerous significant ultrafast dynamic issues in material science can be solved by the integration of the pump–probe approach with the well-developed conventional transmission electron microscopy(TEM) techniques. For instance, UTEM diffraction experiments can be performed to investigate photoinduced atomic-scale dynamics, including the chemical reactions, non-equilibrium phase transition/melting, and lattice phonon coupling. UTEM imaging methods are invaluable for studying, in real space, the elementary processes of structural and morphological changes, as well as magnetic-domain evolution in the Lorentz TEM mode, at a high magnification. UTEM electron energy-loss spectroscopic techniques allow the examination of the ultrafast valence states and electronic structure dynamics, while photoinduced near-field electron microscopy extends the capability of the UTEM to the regime of electromagnetic-field imaging with a high real space resolution.     

ZIF-8/改性聚丙烯腈电纺纳米纤维的制备及其高效去除水中孔雀石绿

通过原位生长方法，将最常见的金属有机骨架（MOFs）——沸石咪唑酯骨架材料（ZIF‐8）固定到羧甲基化聚丙烯腈静电纺丝纳米纤维（PAN‐COOH NFs）表面，得到ZIF‐8/PAN‐COOH NFs。通过扫描电子显微镜（SEM）、能量色散光谱（EDS）、X射线粉末衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）对合成的ZIF‐8/PAN‐COOH NFs形貌和结构进行表征，并深入研究ZIF‐8/PAN‐COOHNFs从废水中去除孔雀石绿（MG）的性能。研究发现： ZIF‐8/PAN‐COOH NFs对MG的吸附符合拟二级动力学方程，吸附过程可采用Langmuir等温线模型拟合，其对MG的最大吸附容量可达3 604 mg·g^-1。此外，ZIF‐8/PAN‐COOH NFs在染料吸附实验中表现出良好的分离功能和重复利用性。     

有序介孔三氧化二锰负载PdPt合金:一种高效的甲烷催化燃烧催化剂

甲烷作为一种清洁廉价的碳氢能源,广泛应用于运输业和其它工业领域.但是其本身是一种比二氧化碳导致全球变暖效应更强的温室气体,而且甲烷直接燃烧会产生其它污染物,比如一氧化碳、氮氧化物、未充分燃烧的碳氢化合物等.因此有必要开展有关甲烷催化燃烧的研究工作,以大幅度降低起燃温度,提高燃烧效率,有效地减少污染副产物的产生.由于具有较好的低温催化活性,Pd基催化剂常用于甲烷的催化燃烧.但是Pd基催化剂也存在一些亟需解决的问题,比如在催化燃烧过程中活性相结构不稳定.PdO通常被认为是碳氢化合物催化氧化中的活性相,但是在高温下PdO分解为Pd,导致催化活性下降.PdO遇到含水或硫的化合物时会生成惰性的Pd(OH)2或稳定的硫化物,造成活性物种的流失,从而降低催化剂的性能.如果在材料中添加另一种贵金属Pt,使之与Pd一起形成贵金属合金,则可提高其低温催化燃烧的活性,增加Pd基催化剂的热稳定性以及抗水和抗硫能力.另一方面,过渡金属氧化物价格便宜,热稳定性以及抗硫性较好,也常作为甲烷燃烧的催化剂.其中三氧化二锰由于具有可变的氧化态以及较好的储氧能力受到了广泛关注.本课题组采用KIT-6作为硬模板,先合成具有有序介孔结构的Mn2O3(meso-Mn2O3)纳米催化剂,然后通过聚乙烯醇(PVA)保护的液相共还原法分别制备meso-Mn2O3担载Pd,Pt及PdPt合金的纳米催化剂(x(PdyPt)/meso-Mn2O3;x=(0.10-1.50)wt%;Pd/Pt摩尔比(y)=4.9-5.1).XRD结果表明,合成的meso-Mn2O3具有立方相晶体结构.其BET比表面积为106 m2/g.由TEM照片可观察到粒径范围为2.1?2.8 nm的贵金属纳米颗粒均匀分散在meso-Mn2O3表面.通过XPS分析可知,结合能在529.6和531.2 eV的峰可分别归属于晶格氧(Olat)和表面吸附氧(Oads).Pd0和Pd2+以及Pt0和Pt2+也均可通过曲线拟合后进行分峰确定.XPS定量分析结果表明,样品的Oads/Olat摩尔比有如下顺序:1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3(0.77)>1.40Pd/meso-Mn2O3(0.69)>0.72(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3(0.65)>1.42Pt/meso-Mn2O3(0.63)>0.07(Pd4.9Pt)/meso-Mn2O3(0.53)>0.07(Pd4.9Pt)/bulk-Mn2O3(0.52)>meso-Mn2O3(0.45),这与其催化活性的顺序一相致.该结果表明,高的吸附氧物种浓度有利于甲烷催化燃烧.负载Pd,Pt或PdPt以后的样品的表面吸附氧物种浓度显著提高,催化活性最好的1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3样品具有最高的吸附氧物种浓度.负载PdPt合金可有效提高催化剂对甲烷燃烧的催化活性.1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3催化剂的活性最好:在空速为20000 mL/(g.h)的条件下,甲烷燃烧的T10%,T50%和T90%分别为265,345和425oC.此外,还考察了引入一定量的SO2,CO2,H2O和NO对甲烷在1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3催化剂上氧化反应的影响,发现引入少量的Pt可提高催化剂抗SO2,CO2和H2O的能力,但是NO对甲烷燃烧的还原效应也不可忽视.基于催化剂物化性质的表征结果和活性数据,我们认为1.41(Pd5.1Pt)/meso-Mn2O3优异的催化性能与其拥有高质量的三维有序多孔结构、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性以及Pd-Pt合金与meso-Mn2O3载体之间的强相互作用有关.     

高灵敏高稳定的碘化铯阴极密封式分幅变像管研制

为解决采用Au光电阴极、开放式结构的分幅变像管探测效率低、稳定性差的问题,研制了一种采用CsI光电阴极的密封式分幅变像管。为了对比不同光电阴极对X射线的响应强度,密封式分幅变像管制作有一条Au微带阴极和一条CsI微带阴极。完成了密封式分幅变像管的结构设计、工艺制作和实验测试。研究结果表明:当加载半高宽度200 ps、幅值?2.7 kV的选通脉冲时测得其时间分辨为65 ps;在非单色高能X射线源照射下,CsI阴极的静态响应强度是Au阴极的3.4倍;大气环境中存储1000 h后密封式分幅变像管的静态响应强度仅降低到完成制作时的83%。上述结果表明采用CsI阴极的密封式分幅变像管具有更高的探测效率和稳定性,可有效提升X射线分幅成像质量和可靠性。