单原子分散含Ni复合氢氧化物的制备及POM反应研究

以共沉淀法合成的系列NiMgAl单原子分散复合氢氧化物(NMA-HTLC)为前驱物, 经过焙烧制得复合氧化物催化剂. 并考察了不同催化剂的焙烧温度、还原温度、反应温度对催化甲烷部分氧化反应的影响.     

Mo、W金属氧化物对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响

用XRD、XPS、元素分析、TEM和活性评价等方法研究过渡金属氧化物MoO3和WO3对SiO2负载的Ni基催化剂物理化学性质和CH4/CO2重整制合成气催化性能的影响.结果表明,在负载型的镍催化剂中,MoO3和WO3的添加一方面提高了Ni的核外电子密度,减弱了对CH4深度裂解积炭;另一方面使催化剂表面镍的相对浓度降低,结构上起到了隔离、分散金属颗粒的作用,氧的相对浓度升高,有效提高了催化剂的抗烧结和抗积炭能力,显示出较好的催化稳定性.     

Ni／γ—Al2O3,Ni／MgO,Ni／SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究

采用ＸＲＤ，ＵＶ－ＤＲＳ，ＸＰＳ，ＴＰＲ，Ｈ２－Ｏ２滴定和吡啶吸附－红外光谱等技术，研究了负载于具有不同酸碱性的γ－Ａｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２，Ｍｇｏ载体上的镍催化剂表面物理化学性质，及其对甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应催化活性的影响。结果表明，在上述负载型镍催化剂上，影响重整反应活性和积炭量的主要原因不是催化剂表面酸碱性，而是金属镍在催化剂表面的分散度。     

ZrO2对合成二甲醚双功能催化剂表面结构及催化性能的影响

采用共沉淀沉积法制备了Cu基双功能催化剂，并进行了合成气一步法制取二甲醚实验．XRD、XPS以及BET表征结果表明，催化剂中ZrO2以无定形状态存在，且随着其含量的增加，Zr^4 逐渐溶进CuO晶格，两者之间的电子交换使得Cu^2 在活化过程中很难被彻底还原为Cu^0，而是以Cu^0/Cu^ 的形式共存．活性评价结果表明，Cu^ 离子表现出优异的CO转化率和DME选择性．同时，ZrO2的存在能有效调节催化剂表面的Cu／Zn摩尔比以及促进Cu元素在表面的富集，从而改善催化剂性能．     

甲烷部分氧化制合成气：Ⅲ.镍系催化剂物性及与催化性能间的关联

使用ＴＰＲ和Ｈ２－ＴＰＤ技术对镍铝系催化剂的还原和氢脱附性能进行了研究，并与其催化性能相关联。结果发现，镍铝系催化剂的氢脱附能力与其催化性能之间有一定联系，脱附氢能力越强，催化剂的甲烷部分氧化反应性能就越好，但催化性能与还原性能无直接关联。     

甲烷部分氧化制合成气Ⅰ.催化剂设计

在已有的有关甲烷催化剂部分氧化和催化氧化资料的基础上，假设了一个甲烷部分氧化反应的机理，并据此提出了催化设计的原则，在分析了Ｏ２，ＣＯ和Ｈ２等在金属表面上的吸附热的基础上，得出如下结论：金属Ｎｉ，Ｐｔ，Ｒｈ，Ｒｕ和Ｉｒ可作为甲烷部分氧化催化剂的主要组分，Ｃｕ将时最佳助剂，具有较好的氢溢流功能的Ａｌ２Ｏ３可作为最佳载体。     

微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅱ.Co/ZrO_2催化剂在微波场中的升温行为及催化活性

近年来，甲烷部分氧化制合成气（ＰＯＭ）的研究一直十分活跃［１，２］．前文报道了用于甲烷部分氧化制合成气的镍基催化剂（Ｎｉ／Ｌａ２Ｏ３）在微波场中的升温行为和催化活性［３］，发现在达到相同的ＣＨ４转化率时，微波活化方式下的催化剂床层温度比常规加热低得多...     

氧化铝的改性及其在合成气直接制二甲醚反应中的应用

 采用浸渍法制备了经硼、磷和硫的含氧酸根阴离子改性的γ-Al2O3, 以其为甲醇脱水活性组分,与铜基甲醇合成活性组分CuO-ZnO-Al2O3组成双功能催化剂,并在连续流动加压固定床反应器上考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明, SO2-4改性可以显著提高γ-Al2O3的甲醇脱水活性,从而提高产物中二甲醚的选择性和一氧化碳的转化率. 此外,还详细研究了SO2-4改性条件如SO2-4含量、焙烧温度及前驱物种类的影响. 结果表明,当SO2-4含量为10%, 焙烧温度为550 ℃时,二甲醚的选择性及一氧化碳的转化率最高; SO2-4前驱物的种类对其改性效果的影响很小.     

合成气制低碳烯烃K－Fe－MnO／MgO催化剂的研究Ⅰ．MnO助剂的作用

采用ＣＯ加氢反应、ＣＯ－ＴＰＤ、ＣＯ／Ｈ＿２－ＴＰＳＲ及Ｃ＿２Ｈ＿４／Ｈ＿２－ＴＰＳＲ等手段，研究合成气制低碳烯烃反应Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／ＭｇＯ催化剂中ＭｎＯ的助剂作用。结果表明ＭｎＯ能大幅度提高低碳烯烃的选择性，尤其是乙烯的选择性；ＭｎＯ能抑制催化剂表面的乙烯加氢，因而有利于提高低碳烯烃的选择性及烯／烷的比值。