N'-(2-羟基-5-甲氧基苯甲基)-4-二甲氨基苯甲酰肼及其氧钒(V)配合物:合成、晶体结构和脲酶抑制活性

制备了一个苯甲酰腙化合物N'-(2-羟基-5-甲氧基苯甲基)-4-二甲氨基苯甲酰肼(H₂L).利用H₂L、乙酰氧肟酸(HAHA)和VO(acac)₂在甲醇中反应得到了配合物[VOL(AHA)].通过元素分析、红外和紫外光谱,以及单晶X-射线衍射对H₂L和其配合物进行了表征。苯甲酰腙配体作为二价阴离子,利用其酚羟基氧原子、亚胺基氮原子、以及烯醇氧原子与V原子进行配位.乙酰氧肟酸配体利用其羰基氧原子和去质子化的羟基氧原子进行配位.配合物中的V原子为八面体配位构型。测试了H₂L、HAHA和钒配合物的脲酶抑制活性.在浓度为100 μmol·L^-1时,钒配合物对幽门螺旋杆菌脲酶的抑制率为63%,其IC₅₀值为45μmol·L^-1.还利用分子对接技术研究了配合物分子与脲酶的作用方式.     

神经节系列鞘糖脂氨基半乳糖模块的快速合成

以D-氨基半乳糖盐酸盐为原料,经四步反应合成了2-N-三氯乙氧羰酰氨基-半乳糖对甲苯硫苷(3);3经两步区域选择性乙酰化反应合成了4,6-O-二-乙酰基-2-N三氯乙氧羰酰氨基-2-脱氧-β-D-吡喃半乳糖对甲苯硫苷(总收率70%),其结构经1H NMR和ESI-MS确证。     

N-(4’-芳环取代嘧啶基-2’-基)-2-乙氧羰基苯磺酰脲衍生物的合成及抑菌活性

设计合成了14个4位芳环取代的嘧啶磺酰脲衍生物,其结构均通过1H NMR和高分辨质谱表征确定,并进行了体外抑菌活性测试.初步测试结果表明,在浓度为50 mg/L时,大部分目标化合物对黄瓜灰霉病、油菜菌核病和水稻纹枯病表现出一定的抑菌效果,其中化合物7g,7h和7i表现出较高的抑菌活性;但大部分目标化合物对黄瓜枯萎病、黄瓜褐斑病及苹果轮纹病的抑菌活性与对照药百菌清尚有差距.     

对甲苯磺酸催化的2-乙酰氧甲基吡咯衍生物和醇的醚化反应研究

研究了对甲苯磺酸催化的2-乙酰氧甲基吡咯衍生物和醇之间的醚化反应,结果以优秀的收率生成了相应的2-烷氧甲基吡咯衍生物.该反应具有条件温和、产物得率高和后处理简单等优点,提供了一种在弱酸条件下制备2-烷氧甲基吡咯衍生物的新方法,提出了一种基于氮杂富勒烯过渡态的反应机理用于解释实验现象.     

含乙酰氧肟酸配体的席夫碱钒配合物的合成、结构及其抑制幽门螺旋杆菌脲酶研究

本文合成了2个新的含乙酰氧肟酸配体的席夫碱钒配合物,[V^ⅢL¹(HAHA)](1)和[V^ⅤOL²(AHA)](2),其中L¹为N,N’-二(5-甲基水杨基)乙烷-1,2-二胺的二价阴离子,L²为2-{[2-(2-羟乙基氨基)乙亚胺基]甲基}-6-甲基苯酚的一价阴离子,HAHA和AHA分别为乙酰氧肟酸的一价和二价阴离子,通过物理-化学方法以及单晶X-射线衍射表征了它们的结构。在每个化合物中,V原子都采取八面体配位构型。本文还研究了配合物的热稳定性以及其对幽门螺旋杆菌脲酶的抑制活性。在浓度为100μmol·L^-1时,配合物1和2对脲酶的抑制率分别为37.2%和81.5%,其中配合物2的IC₅₀值为21.5μmol·L^-1。分子对接研究表明配合物2与脲酶活性中心存在有效的作用力。     

有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展

本文综述了有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展,对它们的结构和异金属次级结构基元进行了描述、归类和总结;探讨了有机组分分别作为结构导向剂和配体两种角色所起到的不同作用;介绍了这类化合物在离子交换、光催化性能方面的研究;展望了该体系的发展趋势。     

有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展

本文综述了有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展, 对它们的结构和异金属次级结构基元进行了描述、归类和总结;探讨了有机组分分别作为结构导向剂和配体两种角色所起到的不同作用;介绍了这类化合物在离子交换、光催化性能方面的研究;展望了该体系的发展趋势。     

二醋酸碘苯促进的芳酮类化合物羰基邻位乙酰化反应研究

以苯乙酮类化合物为原料,氧化锌(ZnO)为催化剂,二醋酸碘苯为氧化剂,通过对羰基邻位饱和sp3-C—H键的氧化与乙酰化,成功的构建出了α-乙酸基苯乙酮类衍生物,其结构经1H NMR和13C NMR得到了确认,并提出了可能的反应机理.     

磷手性中心的不对称构建

对由非光学活性底物不对称构建磷手性中心的方法进行综述,根据底物的结构以及机理的不同分为两类介绍,分别是前对映异构体的去对称化以及不同取代底物的化学拆分.     

高分散Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂改性P掺杂g-C3N4纳米片高效光催化析氢的研究

随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co_0.2Ni_1.6Fe_0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h^-1·g^-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h^-1·g^-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h^-1·g^-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。