氢转移反应对分子筛催化甲醇和二甲醚动态自催化反应历程的贡献:深入理解甲醛的生成机理和作用机制（英文）

甲醇制烯烃(MTO)已成为从非石油资源获取低碳烯烃的最为成功的工业化路线,受到学术界和工业界的广泛关注.MTO反应是一个动态的自催化过程,其中烯烃、甲基环戊烯和芳烃物种作为(自)催化剂.氢转移(HT)反应是构建MTO自催化剂和烷烃副产物的主要途径,对于深入理解MTO反应的动态特性及其复杂反应网络至关重要.作为反应物甲醇/二甲醚发生HT反应的产物,甲醛对MTO反应中自催化的引发和失活具有重要作用.然而,由于甲醛的反应活性高、浓度低且对色谱FID检测器的灵敏度低,因此甲醛难以像其它烃类产物一样通过常规手段进行在线定量监测,迄今甲醛在整个反应过程中的演变规律仍不清楚,这阻碍了对反应物诱导的HT反应以及整个反应网络的全面认识.本文借助实验及理论计算研究了SAPO-34分子筛上甲醇和二甲醚转化过程中的HT反应,尤其是生成甲醛的反应物诱导的HT反应.首先,建立了一种定量检测甲醛的实验方法,实现在真实反应条件下,原位定量监测整个MTO和二甲醚制烯烃(DTO)过程中甲醛浓度的变化.在此基础上,将甲醛浓度变化规律与其它反应规律关联起来,更为详细地追踪整个反应过程中H原子的轨迹,并进一步结合DFT计算、o...     

超亲水性金属有机框架膜对油水混合物的高效分离及传质机理

化工废水大量排放和漏油、溢油事故频发对环境保护和生态平衡造成巨大的影响。本文提出了一种简单、节能、环保友好的金属有机框架膜制备方法用于油水分离。采用电化学方法在铜网上沉积金属有机框架材料获得超亲水性膜(Cu-CAT-1@铜网)。在重力驱动下，Cu-CAT-1@铜网膜能快速分离各种油/水混合物，分离效率大于95.0%，水通量大于112 kL·m^-2·h^-1。其分离性能高于大部分报道的铜网基底膜，并具有良好的重复性和可回收性。该膜传质机理主要基于Cu-CAT-1的超亲水性和水下超疏油性达到高效分离含油污水。