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采用程序升温技术以及CO和O2的脉冲吸附方法,研究了Co-Pt(Pd,Rh)/γ-Al2O3催化剂对O2和CO的吸附性能,及催化剂上H2,O2溢流的可能性,并探讨了CO的氧化机理。TPR和TPO-MS的结果表明,微量贵金属的存在不但促进了氧化态样品的还原,而且促进了还原态样品的氧化。 相似文献
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随着稀薄燃烧(lean-burn)发动机的推广使用和环保法规的日趋严格,消除稀燃尾气中的氮氧化物(N O x)已刻不容缓。N O x储存还原技术被认为是最具应用前景的方法之一[1,2]。目前,对Pt/BaA l2O4-A l2O3体系中N O x储存与还原机制的研究较多[1 ̄4],但对该体系中微量铂物种微观结构及其与性能的关系研究较少,这主要是由于Pt含量(0.1w t% ̄0.5wt%)太低,分散度较高,使表征方法受到很大限制。本文采用共沉淀-浸渍法制得具有较高比表面积和热稳定性的N O x储存还原催化剂Pt/BaA l2O4-A l2O3,应用荧光X-射线吸收精细结构方法(Fluores-cence-… 相似文献
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采用改进的溶胶-凝胶法制备了钙钛矿结构的BaCeO3样品,在此基础上再用浸渍法制备了Pt/BaCeO3、 Rh/BaCeO3、 Pt-Rh/BaCeO3样品,并用机械混合γ-Al2O3,再浸渍贵金属的方法制备了Pt/BaCeO3/γ-Al2O3、 Rh/BaCeO3/γ-Al2O3、 Pt-Rh/BaCeO3/γ-Al2O3样品.储氮量(NSC)结果表明:对未加γ-Al2O3的BaCeO3来说,贵金属的加入反而使NSC减小.加入贵金属催化剂的储氮量(NSC)大小为: Pt的最大, Rh的次之, Pt-Rh的最小.γ-Al2O3的加入对BaCeO3吸收NO和O2没有影响.而对于BaCeO3/γ-Al2O3样品,贵金属的加入使NSC值提高了3倍以上.讨论了贵金属加入到BaCeO3/γ-Al2O3样品中显著提高样品储氮能力的原因.结合XRD结果表明,钙钛矿 BaCeO3相是Ba-Ce-O样品主要的NOx储存活性中心.NSC结果还表明, BaCeO3和Pt/BaCeO3催化剂在SO2为≤0.006%时具有较好的抗硫性能.而Pt/BaCeO3/γ-Al2O3催化剂不但具有较好的储氮能力而且具有更好的抗硫性能. 相似文献
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改性介孔 Al2O3 负载锰基催化剂的结构及其催化氧化与抗硫性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用分步浸渍法分别制备了 LaCeZr 和 YCeZr 组合助剂改性的介孔 Al2O3 负载的 Mn 基系列氧化物催化剂, 用 X 射线衍射、氮气吸附-脱附、X 射线吸收精细结构、X 射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征, 探讨了催化剂中 Mn 物种的存在形式及其还原性能, 并与样品催化 CO 和 C3H8 的氧化活性相关联. 结果表明, 样品中 Mn 物种主要以 Mn3O4 形式存在, 该物种在不同样品中与载体的作用强弱不同, 从而表现出不同的还原性能和催化活性. 助剂改性有效抑制了 Mn-Al 之间的相互作用, 提高了 Mn–O 键的活动度, 从而提高了催化剂的氧化活性. 相比于 YCeZr 助剂, LaCeZr 助剂改性更大程度上提高了 Mn 物种的还原性, 因而大大提高了催化剂的氧化性能. 650 oC 焙烧的 LaCeZr 组合助剂改性的介孔 Al2O3 负载的 Mn 氧化物催化剂, 在 0.035% SO2 存在的条件下对 CO 的氧化活性并未下降, 对 C3H8 的氧化活性下降幅度也较小, 表现出优越的抗硫性能和氧化性能. 相似文献
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BaCeO3 钙钛矿型氧化物的储氮和抗硫性能研究 总被引:8,自引:0,他引:8
采用改进的溶胶 凝胶法制备了钙钛矿结构的BaCeO3 样品 ,在此基础上再用浸渍法制备了Pt/BaCeO3 、Rh/BaCeO3 、Pt Rh/BaCeO3 样品 ,并用机械混合γ Al2 O3 ,再浸渍贵金属的方法制备了Pt/BaCeO3 /γ Al2 O3 、Rh/BaCeO3 /γ Al2 O3 、Pt Rh/BaCeO3 /γ Al2 O3 样品 .储氮量 (NSC)结果表明 :对未加γ Al2 O3 的BaCeO3 来说 ,贵金属的加入反而使NSC减小 .加入贵金属催化剂的储氮量 (NSC)大小为 :Pt的最大 ,Rh的次之 ,Pt Rh的最小 .γ Al2 O3 的加入对BaCeO3 吸收NO和O2 没有影响 .而对于BaCeO3 /γ Al2 O3 样品 ,贵金属的加入使NSC值提高了 3倍以上 .讨论了贵金属加入到BaCeO3 /γ Al2 O3 样品中显著提高样品储氮能力的原因 .结合XRD结果表明 ,钙钛矿BaCeO3 相是Ba -Ce -O样品主要的NOx 储存活性中心 .NSC结果还表明 ,BaCeO3 和Pt/BaCeO3 催化剂在SO2 为≤ 0 .0 0 6 %时具有较好的抗硫性能 .而Pt/BaCeO3 /γ Al2 O3 催化剂不但具有较好的储氮能力而且具有更好的抗硫性能 . 相似文献
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采用TG/DTA、FT-IR和in situ DRIFT等技术对甘氨酸在高岭土表面的吸附和热缩合反应进行了表征, 考察了甘氨酸平衡浓度和溶液pH值对吸附行为的影响, 同时探讨了原位条件下甘氨酸的缩合反应历程. 结果表明, 溶液呈弱酸性时, 甘氨酸在高岭土上的吸附量最大, 但吸附等温线不符合Langmuir模型. 在强酸性、弱酸性和碱性溶液中, 吸附态的甘氨酸分别主要以阳离子、两性离子和阴离子形式存在. 弱酸性溶液中, 甘氨酸的—NH3+基团与高岭土表面的≡S—O−(S为Si或Al)基团之间的氢键作用是吸附的主要驱动力, 而强酸性溶液中, ≡S—O−基团的质子化, 以及碱性溶液中—NH3+向—NH2的转化, 是导致吸附量下降的主要原因. In situ DRIFT结果表明, 在110−160 ℃温区, 有明显的线式二肽形成; 随着温度升高至210 ℃时, 二肽进一步脱水, 形成环化缩合产物哌嗪二酮(DKP). 没有检测到硅酯类或铝酯类中间体的特征峰, 反应可能按氢键促进下的自缩合机理进行, 高岭土的存在使缩合反应温度有明显降低. 相似文献
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高热稳定性纳米Au/TiO2催化剂的制备与表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚EO20PO70EO20 (P123)为有机模板剂合成了介孔TiO2载体,用沉积-沉淀法制得Au/TiO2催化剂. 运用N2 吸附-脱附、 X射线衍射、 X射线光电子能谱和高分辨电镜技术对催化剂的结构与形貌进行了表征. 采用P123模板剂合成的TiO2具有较均匀的介孔结构,孔径集中在6.1 nm附近,负载金后,其介孔结构保持良好,但孔径下降至5.4 nm. 400 ℃焙烧后,介孔TiO2负载的Au催化剂中Au主要以金属态存在. 负载在三种TiO2载体(介孔TiO2、溶胶-凝胶法合成的TiO2和工业TiO2)上的Au晶粒大小和分散度差异较大,其中介孔TiO2载体更有利于金的分散,以该载体制备的催化剂400 ℃焙烧后金的晶粒尺寸在1~5 nm范围内,催化剂显示了很好的CO氧化活性和抗热稳定性,即使在420 ℃焙烧,其室温下CO的转化率也在90%以上. 而溶胶-凝胶法制备的TiO2和工业TiO2负载的纳米金催化剂中,金晶粒尺寸约为10 nm,催化剂的CO氧化活性和抗热稳定性较差. 相似文献