Pt/CeO_2催化剂上甲醛催化氧化

以CeO2为载体,采用浸渍法制备了负载型Pt催化剂用于低温甲醛氧化反应,考察了Pt前驱体及Pt负载量等因素对催化性能的影响。XRD,TEM和CO化学吸附表征结果表明Pt粒子在载体上高度分散。反应结果表明,以Pt(NO3)2为前驱体比H2PtC l6为前驱体制备的催化剂表现出更好的反应性能,C l-离子的存在降低了催化剂的氧化还原能力,从而抑制了催化活性。此外,催化剂的活性随着Pt负载量的增加而增强,其中Pt负载量为3%时催化剂在30℃时甲醛转化率仍在80%以上。     

CeO2分散度对Au/CeO2-SiO2催化剂上甲醛的催化氧化影响

采用浸渍法在高比表面积的SiO2上负载不同量的CeO2,得到了CeO2不同颗粒尺寸的CeO2-SiO2载体,并用沉积沉淀法制备了CeO2-SiO2负载的纳米金催化剂.通过元素分析、X射线衍射、程序升温还原、N2物理吸附、拉曼光谱和透射电镜等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化甲醛氧化活性.结果表明,高分散度、小尺寸的CeO2有利于得到较小尺寸的Au颗粒,并增强了催化剂的还原能力和氧缺位浓度,从而有利于提高催化剂低温甲醛催化氧化活性.     

高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂的制备和应用

采用炭硬模板法制备了高比表面积Cr2O3-α-AIF3催化剂.该催化剂的合成过程主要包括三步:(1)将一定浓度的蔗糖溶液浸渍到Cr203-y-Al2O3中,然后经过热处理,使得蔗糖分解为炭;(2)将含炭的Cr2O3-y-Al2O3固体在400℃用HF气体进行完全氟化;(3)在高温下利用燃烧法除去炭硬模板.对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD),氮气吸脱附曲线,氨气程序升温脱附(NH3-TPD),透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM)和X射线能量散射(EDX)技术表征.结果表明,氟化过程对Cr2O3-α-AIF3催化剂比表面积有重要影响,在最佳实验条件下,能够得到比表面积为115 m2·g-1的催化剂.此催化剂对催化裂解二氟乙烷(HFC-152a)制备氟乙烯(VF)的催化活性明显高于直接氟化制备的Cr2O3-α-AIF3催化剂,这是因为高比表面积的Cr2O3-α-AIF3催化剂具有较大的酸量.     

Cu／SiO2催化剂上丙烯在空气中的直接环氧化反应

 制备了一系列用NaCl修饰的Cu／SiO2催化剂，考察了它们对丙烯在空气中直接环氧化反应的催化性能，并利用TPR表征手段对催化剂的活性中心进行了初步探讨．在最佳反应条件下，丙烯转化率为0．16％，环氧丙烷选择性达到44％．在反应气中加入氢后，环氧丙烷的选择性显著提高，并且催化剂稳定性大大增强．反应结果表明，还原态的低价铜可能是催化剂的活性中心，NaCl与铜离子结合而生成新物种可能在催化反应过程中起到关键作用．     

Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物氧缺位的拉曼光谱研究

采用溶胶-凝胶法制备了Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物, 利用不同Raman激发波长(514和785 nm), 结合X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)和氧气-程序升温脱附(O2-TPD)表征, 考察了Ce1-xTbxO2-δ复合氧化物在O2, He和H2气氛下氧缺位的原位变化情况和CeO2的F2g特征Raman峰位的偏移. 实验结果表明, 随着Tb掺杂量的提高, 由于晶胞收缩使得CeO2的F2g特征Raman振动峰发生蓝移. 514 nm Raman激发波长反映了催化剂的表面信息, 而785 nm激发波长反映了整体信息. 正是由于表面和整体变化的不一致, 造成原位Raman实验过程中氧缺位浓度变化趋势的不同. 在He和H2气氛下, 由于温度升高时伴随着Ce1-xTbxO2-δ中O2气的脱出, 使复合氧化物的微观结构发生改变, 以致Ce0.9Tb0.1O2-δ中的氧缺位浓度(A587/A465)在785 nm激发波长下出现先升高后下降的现象.     

CeO2-Y2O3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs

制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降.     

CuO/Al2O3、CuO/CeO2-Al2O3和CuO/La2O3-Al2O3催化剂中CuO物种被CO氧化的比较

用浸渍法制备了CuO/Al2O3 (Cu/Al)、CuO/CeO2- Al2O3 (Cu/CeAl)和CuO/La2O3-Al2O3(Cu/LaAl)催化剂. 通过原位XRD、Raman和H2-TPR方法， 对催化剂中的CuO物种以及CuO-Al2O3的固-固相反应进行了表征. 结果表明，对于Cu/Al催化剂，CuAl2O4存在于CuO与Al2O3层之间，CuO以高分散和晶相两种相态存在于催化剂的表层；对于Cu/CeAl催化剂，除了少量高分散和晶相的CuO存在于表层外，大部分CuO迁移到了CeO2的内层，     

OMS-2 的制备及其负载 PdO 对 CO 氧化的催化活性

 以 MnSO4 和 KMnO4 为前驱体, 采用回流法在酸性介质中合成了氧化锰八面体分子筛 (OMS-2). 以 OMS-2 为载体采用浸渍法制备了 PdO/OMS-2 催化剂, 并对催化剂进行了表征和 CO 氧化活性测试. 结果表明, OMS-2 为纳米棒结构, 是典型的隐钾锰矿 (cryptomelane) 结构. 当 PdO 负载量 ≤ 1.0% 时, PdO 以高分散的形式存在, 而更高负载量时形成 PdO 晶相. 当 PdO 负载量为 2.5% 时, PdO/OMS-2 催化剂上 CO 氧化反应活性最高, CO 完全转化温度为 80 oC. 催化剂中高分散的 PdO 和高价态的 Pd 物种是反应的活性中心.     

Effect of Calcination Temperature on La-Modified Al2O3 Catalysts for Vapor Phase Hydrofluorination of Acetylene to Vinyl Fluoride

利用沉积沉淀法制备出了La改性Al₂O₃催化剂,研究不同焙烧温度对La改性Al₂O₃催化剂用于乙炔气相氢氟化合成氟乙烯反应性能的影响．利用NH₃-TPD、Pyridine-FTIR、XRD和Raman等技术对不同温度焙烧的催化剂进行表征,发现焙烧过程能改变催化剂结构的同时也能调变催化剂表面的酸量．经400 °C焙烧的催化剂显示出最高的乙炔转化率(94.6%)、最高的氟乙烯选择性(83.4%)和较低的积炭选择性(0.72%)．催化剂的高活性与其表面的高酸量有关,同时积炭的选择性也与其表面的酸中心数量有关．     

CeO2基固溶体氧缺位拉曼光谱表征的研究进展

总结了拉曼光谱表征CeO2基固溶体中氧缺位的研究成果,评述了氧缺位的生成和影响氧缺位浓度观察值的因素,并提出了亟待解决的问题.CeO2基固溶体的拉曼谱图中出现三个重要的特征拉曼峰(465、560、600cm-1),一般分别归属于CeO2的F2g振动模式、氧缺位和MO8型缺陷物种.研究发现氧缺位的产生与掺杂金属离子价态有关,而MO8型缺陷物种的产生与掺杂金属离子半径有关.CeO2基固溶体中氧缺位浓度观察值(AD/AF2g)与样品吸光度和表面富集有关.原位拉曼光谱研究表明:气氛及温度影响CeO2基固溶体的吸光度变化,从而影响拉曼光谱采样深度,导致氧缺位浓度观察值的变化.