Hβ/Al-SBA-15介微孔复合分子筛负载Ni-W催化剂对萘加氢裂化制BTX的催化性能

采用后合成法制备Hβ/Al-SBA-15复合分子筛,利用XRD、N_2吸附、Py-IR、NH_3-TPD、SEM和TEM等手段进行表征。用浸渍法将Ni-W活性组分担载在Hβ/Al-SBA-15载体上,制备Ni-W/Hβ/Al-SBA-15催化剂,以萘为模型化合物,考察该催化剂的加氢裂化性能。结果表明,所合成的Hβ/Al-SBA-15复合分子筛既有介孔结构又有微孔结构,并同时具有B酸和L酸中心,酸性强于SBA-15。具有适度酸性位和介微孔结构的Ni-W/Hβ/Al-SBA-15催化剂,对萘加氢裂化具有较高的萘转化率和BTX选择性,分别为96%和61.1%。     

添加CaO对煤热解过程中砷和硫迁移转化的影响

利用高频炉反应器在800-1 200℃对添加质量分数10%CaO的云南镇雄煤(YNZX)进行了快速热解实验,采用连续化学提取、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜-能谱(SEM-EDX)和X射线光电子能谱(XPS)等分析手段,考察了CaO添加对煤快速热解过程中砷和硫迁移转化的影响。结果表明,CaO能显著抑制砷与硫的释放。CaO对砷释放的抑制率在800℃时最高达41.19%,对硫释放的抑制率在1 000℃时最高,为39.89%;两者的抑制率呈负相关。As-Ca复合物和CaS的形成是砷与硫释放率降低的主要原因;添加CaO后,As-Ca复合物的生成使残渣态砷含量增加,CaS的形成使硫化物结合态砷含量减少。热解后硫元素在CaO表面富集,占据更多的吸附活性位,对砷的固定产生抑制作用;添加CaO后焦中硫仍主要以硫化物的形式存在,亚硫酸盐的含量有所增加。     

混合碱处理制备微介孔催化剂及其噻吩烷基化催化性能

以SiO_2/Al2O3物质的量比为50的H-ZSM-5分子筛为母体,分别采用Na_2CO_3溶液处理后加入TPAOH溶液进行二次晶化法以及Na_2CO_3/TPAOH混合溶液同时处理法,制备了微孔-介孔多级孔HZSM-5催化剂,对其噻吩烷基化反应催化性能进行了研究。结果表明,采用4 mol/L的Na_2CO_3溶液处理后的催化剂在TPAOH溶液中发生了二次晶化;当TPAOH溶液浓度为0.3 mol/L、晶化温度为170℃、晶化时间为24 h时,得到的HZ(CO_2-3-TPA+,0.3-24-170)催化剂具有适宜的孔径和酸性,其噻吩烷基化转化率最高(99.1%)。而Na_2CO_3/TPAOH同时处理HZSM-5分子筛所得的催化剂,由于生成大量SiO_2堵塞了孔道,覆盖了催化剂表面,降低了催化剂的平均孔径和酸性,不适合噻吩烷基化反应。     

ZSM-5分子筛催化甲醇制汽油反应中的晶粒粒径效应研究

通过调控水热合成ZSM-5凝胶液中H_2O/Si物质的量比,实现了粒径为70、200、400和650 nm四种单分散ZSM-5的可控合成。采用XRD、TEM、BET和NH_3-TPD等多种表征对其微观结构进行分析,结合催化性能评价,考察了晶粒粒径对其催化甲醇制汽油反应性能的影响机制。结果表明,整体上随着ZSM-5晶粒粒径的增加,其外比表面积减小,结晶度提高,酸量呈现出先增加后基本不变的趋势。但外表面附着小晶粒的粒径为650 nm的分子筛体现出了大的外表面积和强的酸性。ZSM-5晶粒粒径的增加整体上降低了其催化MTG反应的寿命和最高收率。晶粒粒径为70 nm时,ZSM-5体现出了96 h的催化寿命和30.8%的最高收率。晶粒粒径为650 nm样品由于其大的外比表面积和较强的表面酸性,也体现出91 h的寿命。在大晶粒ZSM-5外表面附着生长小晶粒ZSM-5,是一种制备高性能催化剂的新方法。     

多巴胺和L-精氨酸制备超轻氮掺杂石墨烯气凝胶吸油性能的研究

采用水热法制备了超轻氮掺杂石墨烯气凝胶。分析表征结果表明,多巴胺不仅为还原剂而且提供氮源,石墨烯溶液前躯体的pH值对水热法制备超轻氮掺杂石墨烯气凝胶很大的影响,通过调节多巴胺和L-精氨酸在石墨烯溶液前躯体的浓度,可制备密度为2.54 mg/cm³超轻氮掺杂石墨烯气凝胶,由于氮掺杂、低密度和大的比表面积,超轻氮掺杂石墨烯气凝胶对各种油品都有良好的吸附性能。     

氮化SBA-16负载镍基催化剂的制备及其对甲烷二氧化碳重整反应的催化性能

通过软模板法合成了SBA-16分子筛,采用高温氨气氮化的方法使有序介孔硅材料中的氧原子部分被氮原子取代,得到氮化的SBA-16载体(SBA-16-N)。采用满孔浸渍法制备了镍基催化剂,并将制得的Ni/SBA-16和Ni/SBA-16-N催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应。通过透射电镜、氮气物理吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和二氧化碳程序升温脱附等手段研究了载体和催化剂的结构,并利用热重分析对反应之后回收催化剂进行了表征。结果表明,高温氮化后的分子筛中掺入了氮元素,增加了载体的碱性,改善了载体对反应气体的吸附活化能力,增强了载体与金属之间的相互作用,从而提高了催化剂的活性和抗积炭性能。     

SO_2和H_2O(g)对新疆高钠煤中钠挥发和形态迁移的研究

在水平管式炉上进行了400-1 100℃新疆高钠煤恒温燃烧实验,并利用逐级提取的方法分析煤及煤灰中钠的赋存形态,研究煤中钠的释放和形态迁移特性。重点考察700和1100℃下H_2O(g)和SO_2(g)单因素及双因素对煤中无机钠挥发和形态迁移的影响。结果表明,随着温度的升高,煤中钠的释放比例逐渐增大,其中,有机态钠最先析出,其次是水溶态无机钠,硅铝酸盐形式的无机钠则由于高热稳定性不易分解或挥发。低温下(700℃)H_2O(g)的存在降低了钠的挥发,而较高温度下(1 100℃)焦炭与水蒸气反应生成的局部还原性气氛促进煤中钠的挥发,但当入口气氛中H_2O(g)浓度高于20%时,促进作用减小。SO_2的存在抑制了煤中钠的挥发,随着燃烧温度升高,SO_2对钠的抑制作用减弱。H_2O和SO_2双因素作用下,低温下(700℃)抑制了煤中钠的挥发,而较高温度下(1 100℃)钠的挥发特性取决于两者在入口气氛中的浓度。对于选取的高钠煤,20%H2O和2.0×10-3SO_2入口气氛下,1 100℃煤燃烧钠的挥发比例由86%提高到了87.1%。     

12-磷钨酸插层MgAl水滑石的合成、表征及催化酯化原油脱酸性能

采用离子交换法合成了不同Mg/Al物质的量比的12-磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40),HPW)插层水滑石(LDHs),采用XRD、FT-IR、Raman、ICP-AES、TG-DSC等分析手段表征其物化性质,Hammett指示剂-正丁胺滴定法测定其酸强度和酸量分布。进一步将其用于原油催化酯化脱酸反应,并与NO_3型LDHs对比,探讨酯化活性与催化剂性质之间的关系。结果表明,催化剂的活性主要受酸性和比表面积的影响。HPW插层LDHs的酯化活性明显优于NO3型LDHs,归因于增强的酸性和增大的比表面积。对于弱酸性的NO_3型LDHs,酯化活性与比表面积呈正向关系,Mg/Al物质的量比为4时,具有最大的比表面积和脱酸活性。而对于较强酸性的HPW插层LDHs,酯化活性主要受到酸量的影响,Mg/Al物质的量比为2的催化剂具有最高的酸量和脱酸活性。     

CoFe2O4纳米阵列催化剂的费托合成性能研究

通过可控的水热生长方法和钴铁碳酸根氢氧根水合物的焙烧在泡沫铁上制备了CoFe₂O₄纳米阵列催化剂。通过粉末X射线衍射,扫描电镜和电感耦合等离子体发射光谱表征了CoFe₂O₄纳米阵列的晶相,结构和组成。制备的催化剂被用于费托合成性能研究。CoFe₂O₄纳米阵列催化剂在5L/（g·h）的空速下具有69%的转化率,并且其性能优于粉体催化剂。     

高钠煤中钠的赋存形态研究

以高钠煤为研究对象,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FT-IR)傅里叶分析手段相结合的方法研究了煤中钠的赋存形态及其含量分布。结果表明,大多数煤中钠主要是以水溶性钠为主,有机钠次之,不溶性钠含量较低。水溶性钠主要是以钠硝石(NaNO_3)、岩盐(NaCl)和水合离子(Na·xH_2O)形式存在;有机钠主要是以羧基钠(-COONa)形式存在;不溶性钠主要是以钠长石(Na AlSi_3O_8)形式存在。