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本文系统研究了臭氧修饰对(001)主导晶面锐钛矿型TiO_2光催化剂降解甲苯性能的影响.利用自行搭建的光催化VOCs降解装置对催化剂光降解甲苯的性能进行了测试.通过多种表征手段,结合原位DRIFTS和DFT计算研究了臭氧表面修饰及甲苯吸附和降解机理.结果表明,用臭氧进行表面修饰可以显著提高(001)主导晶面TiO_2光催化降解甲苯的性能.(001)晶面上丰富的5c-Ti不饱和配位是臭氧分子的吸附位点,其解离后形成的Ti-O键与H_2O分子结合,在表面生成大量孤立的Ti_(5c)-OH.Ti_(5c)-OH是甲苯分子的吸附位,它的形成显著提高了对甲苯分子的吸附能力.在光照下Ti_(5c)-OH与光生空穴结合能形成·OH自由基.通过臭氧解离产生的O_2也可以与光生电子结合形成超氧自由基.这些具有强氧化性活性自由基的形成促进了对气相甲苯的光催化降解速率. 相似文献
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用溶胶-凝胶法制备CoMoO4超细粒子催化剂 总被引:12,自引:0,他引:12
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4超细粒子催化剂.使用XRD,BET和DTA等表征手段考察了初始溶液的酸碱性、柠檬酸用量及焙烧温度对粒子晶相、粒径大小及比表面积的影响.同时,测试了添加助剂钾并经硫化的CoMoO4催化剂上CO加氢合成低碳醇的反应性能.结果表明,制备CoMoO4超细粒子的适宜条件为:初始溶液pH=3.5,柠檬酸/(钴+钼)摩尔比等于0.4.在此条件下所制得的凝胶经500℃热处理后,粒子的比表面积为29.4m2/g,粒径约为60 nm,在合成低碳醇反应中表现出较高的催化活性. 相似文献
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用溶胶—凝胶法制备CoMoO4超细粒子催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4超细粒子催化剂。使用XRD,BET和DTA等表征手段考察了初始溶液的酸碱性、柠檬酸用量及焙烧温度对粒子晶相、粒径大小于及比表面积的影响。同时,测试了添加助剂钾并经硫化的CoMoO4催化剂上CO加氢合成低碳醇的反应性能。结果表明,制备CoMoO4超细粒子的适宜条件为:初始溶液pH=3.5,柠檬酸/(钴+钼)摩尔比等于0.4,在此条件下所制得的凝胶经5 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备钴钼氧化物催化剂,并将其浸渍不同量的K2CO3后进行硫化。使用X-射线衍射(XRD)和激光拉曼光谱(LRS)对氧化态及硫化态样品的结构进行表征,同时测试硫化态样品合成低碳混合醇的活性。结果表征的结果表明,不含钾的氧化态样品,以CoMoO4形式存在;含钾样品中,助剂钾与钴钼复合氧化物之间存在较强的相互作用,有多种K-Mo-O物种生成,且使硫化态物种趋于稳定。活性测试结果表明,所制 相似文献
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利用水热合成法制备了一系列不同晶化时间的核壳结构双功能催化剂[CuO-ZnO-Al2O3]/[HZSM-5],通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和能量分散谱(EDS)对催化剂结构进行了表征,并考察了核壳催化剂CO2加氢直接合成二甲醚的反应性能。结果表明,通过水热合成法可在甲醇合成催化剂CuO-ZnO-Al2O3表面包覆一层完整的HZSM-5分子筛膜,形成核壳结构,并且调节晶化时间可以控制分子筛晶粒尺寸及膜厚。与物理混合法制备的传统双功能催化剂相比,核壳结构催化剂合成二甲醚的选择性显著提高,其中晶化时间为3d的催化剂反应性能最为理想,CO2转化率为38.9%,二甲醚选择性达到77.0%。 相似文献
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Activated carbon supported Mo-based catalysts were prepared and reduced under different activation atmospheres, including pure H2, syngas (H2/CO=2/1), and pure CO. The catalysts structures were characterized by X-ray diffraction, X-ray absorption fine structure, and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. The catalytic performance for the higher alcohol synthesis from syngas was tested. The pure H2 treatment showed a high reduction capacity. The presence of a large amount of metallic Co0. and low valence state Moφ+ (0<φ<2) on the surface suggested a super activity for the CO dissociation and hydrogenation, which promoted hydrocarbons formation and reduced the alcohol selectivity. In contrast, the pure CO-reduced catalyst had a low reduction degree. The Mo and Co species at the catalyst mainly existed in the form of Mo4+ and Co2+. The syngas-reduced catalyst showed the highest activity and selectivity for the higher alcohols synthesis. We suggest that the syngas treatment had an appropriate reduction capacity that is between those of pure H2 and pure CO and led to the coexistence of multivalent Co species as well as the enrichment of Moδ+ on the catalyst''s surface. The synergistic effects between these active species provided a better cooperativity and equilibrium between the CO dissociation, hydrogenation and CO insertion and thus contributed beneficially to the formation of higher alcohols. 相似文献
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采用XRD及XPS技术研究了合成低碳醇反应中还原温度对还原态超细K-Co-Mo催化剂结构的影响.分别考察未还原及不同的还原温度下K、Co和Mo活性物种的价态以及相对含量的变化.结果表明:表面上Mo主要以 4和 6两种价态存在.随还原温度的升高.表面上Mo^4 /Mo^6 比增大,较高的Mo^4 /Mo^6 比有利于形成合成醇反应中活性位.Co也是以 2和金属态两种价态存在.还原温度低于500℃时,表面上Co^2 的相对含量变化不大,但是在体相中可以检测到有金属Co形成.且随还原温度的升高而增多.当还原温度为550℃时,表面上的Co^2 迅速减少,这种表面上的Co^2 的迅速减少可能导致了合成醇活性的迅速降低.K^ 在还原温度低于500℃时相对含量没有明显变化,经550℃还原后.K^ 在表面明显富集. 相似文献