排序方式: 共有51条查询结果,搜索用时 31 毫秒
21.
多相催化中ZnO基催化剂广泛应用于甲醇合成、水汽变换和合成气转化等诸多领域.近期发展的ZnCrOx-分子筛双功能催化剂(OX-ZEO)打破了传统合成气转化的ASF分布,能够高选择性地实现CO加氢转化为低碳烯烃.其中CO在ZnCrOx表面活化被认为是OX-ZEO催化的关键基元过程,但是ZnCrOx表面的活性位组成和结构目前仍然缺乏原子尺度上的理解,阻碍了人们对反应机理的研究.因此,本文构建了Cr掺杂ZnO(1010)单晶的模型催化剂,结合低温扫描隧道显微镜(LT-STM)和X射线光电子能谱(XPS),研究不同条件下Cr在ZnO(1010)表面生长的形貌结构,并重点考察了Cr掺杂对表面电子结构和CO吸附的影响.ZnO(101–0)是Zn-O混合终止的非极性面,也是ZnO最稳定的晶面.实验发现室温下沉积Cr在ZnO(1010)表面时,出现多种生长结构.STM显示低覆盖度(<0.1 ML)的沉积Cr在ZnO(1010)台阶面上出现单分散的亮点和暗点,分别为位于表面O原子链上的Cr原子和嵌入ZnO晶格替代Zn2+的Cr.XPS显示这些Cr原子与ZnO之间存在电荷转移,呈现出+3价.由于Cr在[0001]方向扩散能垒高于沿着[1210]方向扩散的能垒,能够观察到少量沿着[0001]台阶方向生长的长方形岛,归属为Cr岛.表面单分散Cr原子和Cr岛的密度都会随着Cr沉积量的增加而增多.当在200 K沉积Cr来抑制Cr的表面扩散行为,我们发现Cr主要在ZnO面上形成Cr团簇,均匀分散在表面;而在400 K沉积时,Cr则直接扩散进入ZnO晶格.STM和XPS结果都表明,600 K以上的高温处理能够促进Cr进入ZnO晶格,同时伴随Cr岛的分解,这说明表面负载的Cr原子在高温不能稳定存在;而Cr岛的再分散进入到近表层甚至体相,也表明了Cr和ZnO之间的强相互作用.这种强相互作用有利于Cr在ZnO表层进行原子级分散,形成具有催化活性的结构;与此同时,实验发现Cr扩散到近表层会导致表面能带向上弯曲,从而导致XPS芯能级向低结合能位移.在超高真空条件下,CO与Cr掺杂的ZnO表面作用较弱,室温下只观察到碳酸盐的形成.因此,通过对比不同条件下Cr在ZnO(1010)表面的生长结构,热稳定性以及相应的电子结构变化,发现Cr和ZnO存在强相互作用,在600 K以上Cr以Cr3+形式分散到ZnO晶格中.本文通过构建Cr/ZnO(1010)模型催化剂,并研究其原子结构与电子结构的演变,为进一步的分子尺度合成气转化机理研究开辟了道路. 相似文献
22.
23.
曹娥江径流特性及其对河口冲淤的影响 总被引:6,自引:0,他引:6
曹娥江径流具有浙闽山溪性强潮河口的若干特征,径流年际、年内变幅较大,洪水暴涨暴落,洪枯比极大,年内存在两个汛期,即梅汛期和台风汛期. 根据曹娥江径流特性,本文讨论了曹娥江河口河床洪冲枯淤变化特性,径流对潮汐大小的间接影响以及径流对曹娥江口门外主槽出口方向的影响. 相似文献
24.
基于PAMAM/聚2,6-吡啶二甲酸膜DNA电化学生物传感器的制备及对禽病毒基因检测的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以铂电极上聚合的2,6-吡啶二甲酸(PDC)膜组装G5.0树状高分子(PAMAM)固定ssDNA探针, 制备了一种新型的DNA电化学生物传感器. 用[Fe(CN)6]3-/4-作氧化还原指示剂, 以电化学交流阻抗和循环伏安技术对探针ssDNA的固定和杂交进行了表征. 实验表明, 当ssDNA在复合膜上固定及与其互补序列杂交后, 电极表面的传递电阻(Ret)依次增大. 因此, 可以利用Ret的明显差异, 以此固定探针的修饰电极, 对互补序列DNA进行无标记交流阻抗检测. 基于该生物传感器结合交流阻抗技术对禽病毒基因进行检测, 在优化实验条件下, 靶基因ssDNA-2在2.0×10-11~1.0×10-8 mol•L-1线性范围内, 其浓度与电极表面的电子传递电阻(Ret)之间呈良好的线性关系, 检测限为3.6×10-12 mol•L-1. 表明该方法为病毒灵敏地检测提供了一个有益的传感平台. 相似文献
25.
26.
27.
本文导出了具有均值和方差的HNBUE分布类中可靠度的指数型下界,给出了NBU和NBUE分布类中可靠度的新的下界,提供了估计这些分布类中可靠度最低限的方法。 相似文献
28.
推导出利用embedded-atommethodEAM势表达的力学稳定性判据给出了相应的数值方法,并且提出了确定势函数的适用范围的理论判据。根据该理论肯定了A.Voter等给出的镍原子间的EAM势的可靠性,并计算了镍单晶体的力学性质。计算表明:单轴外力沿[100]方向加载在镍单晶体上,在压应力作用下,晶体结构发生转变,产生两个不稳定的新结构相bcc和bct相在张应力作用下,镍单晶发生均匀形变,当形变量达10.51%时材料断裂,相应的理论拉伸强度值为1.46×10~(11)dyn·cm~(-2)。由这些计算
关键词: 相似文献
29.
本文讨论了多元寿命分布SNBU的性质,给出了SNBU分布类的一个刻划,引进了G-映射的定义,通过G-映射性质的讨论,给出了SNBU分布类的一些封闭性。 相似文献
30.
主要关于上海同步辐射装置(SSRF)储存环电子引发产生的韧致辐射和中子辐射的研究.中子和光子经多种组合材料(厚度在5cm-115cm之间)屏蔽后的剂量特征由蒙特卡罗代码McNP和EGSnrc估算得到;蒙特卡罗计算表明,单一的材料如铅,铁和聚乙烯对高能中子是无效的生物屏蔽材料,而组合材料如铅或者铁加聚乙烯和铅或者铁加混凝土被认为是屏蔽高能中子很好的组合材料.铅铁等高Z材料加点包含有氢的低Z材料如聚乙烯是同时屏蔽高能中子和韧致辐射的一种比较好的组合材料选择. 相似文献