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以乙烯、乙烷为探针反应分子,以混合不同锌含量的ZnO/SiO_2,与HZSM-5为催化剂,在不同处理条件与不同混合方式(直接混合或机械研磨)下研究高温焙烧的俗化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Zn/HZSM-5上C_2H_4、C_2H_6的芳构化反应及NaHZSM-5与ZnO/SiO_2和NaZnHZSM-5与ZnO/SiO_2混合催化剂高温焙烧后的C_2H_4芳构化反应。发现Zn/HZSM-5是一种双功能催化剂,乙烯、乙烷芳构化反应的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn ̄(2+)和B酸的相互匹配有密切关系,B酸和Zn ̄(2+)存在最合适匹配。而NZSM-5与ZnO/SiO_2合催化剂高温焙烧后具有Zn/HZSM-5的双功能性,HZSM-5与ZnO/SiO_2在高温下发生了固相反应。 相似文献
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Zn/HZSM—5分子筛上乙烯,乙烷芳构化的协同作用机理 总被引:2,自引:0,他引:2
运用NH3-TPD、IR-OH、Py-IR、CO-IR及XPS等手段对Zn/HZSM-5及其浸碱催化剂的酸组分和金属组分构成的L酸性质进行了表征,考察了催化剂对乙烯、乙烷的芳构化作用,发现Zn/HZSM-5中形成了Zn^2+-L强酸中心,使分子筛的B酸中心减少,浸碱也可使分子筛的B酸减少,芳构化反庆的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn^2+-L酸的相互匹配密切相关。B酸和L酸存在最适合 相似文献
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为了促进传质,以氧化石墨烯为硬模板对MCM-22分子筛的孔结构进行调整,水热合成具有微孔/介孔/大孔结构的MCM-22分子筛,并利用X射线衍射(XRD)、IR、氮气吸脱附、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电镜(TEM)等手段对样品进行表征.结果表明:多级孔MCM-22分子筛中含有大量的非分子筛本身的40~250 nm孔径的介孔/大孔.然后,我们提出了一个简易的多级孔结构的形成机理模型. 相似文献
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银在甲烷选择性催化还原NOx反应中不同催化行为的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用XRD,TEM和UV-Vis方法研究了Ag-HZSM-5催化剂中活性组分银的价态和结构变化,并将这种变化与其在CH4选择性催化还原NOx反应中的活性和选择性相关联.结果表明,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+自还原为Ag0,并在热的作用下聚集成纳米尺度的银颗粒Agn.纳米银颗粒Agn的形成提高了银催化剂在CH4选择性催化还原NOx反应中的活性,但它的长大又促进了CH4和O2的直接燃烧,使CH4选择性催化还原NOx反应的选择性降低.氧气气氛下高温预处理抑制了银颗粒的长大,并且氧气的氧化作用使银颗粒带有一定电荷,形成小的荷电纳米银粒子Agy+x.荷电纳米银粒子的形成使催化剂的活性降低,但提高了CH4选择性催化还原NOx反应的选择性. 相似文献
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采用改进的柠檬酸法合成了Sc掺杂的锰酸锶镧(LSM)材料(LSMS), 即La0.8Sr0.2Mn1-xScxO3±δ (简写为LSMSx, x=0, 0.02, 0.05和0.1)复合氧化物. 采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)及电化学方法分别对合成材料的结构、还原行为及以LSMSx-YSZ(即LSMSx与8%Y2O3掺杂的ZrO2复合物)为阴极的中温固体氧化物燃料电池的性能进行了表征. XRD结果表明,在焙烧温度900 ℃、 Sc掺杂量较低(x<0.1)时LSMS材料能形成纯钙钛矿结构,随着掺杂量和焙烧温度提高, LSMS发生了不同程度的Sc2O3偏析现象. H2-TPR结果表明,焙烧温度对材料还原峰的形状和温度影响较大. 由于Sc的掺杂以及Sc2O3的析出在样品结构中引入了结构缺陷,提高了LSMS中Mn4+和氧空位的浓度,加快了体相氧的迁移,改善了材料的还原性. 但是随着Sc含量和焙烧温度提高, Sc掺杂对样品的还原活性改善不明显,这是由于Sc2O3偏析量增加引起的. 电化学方法表征结果表明, LSMSx-YSZ复合阴极电池性能受Sc掺杂量、操作温度及阴极焙烧温度的影响. 在本研究的掺杂范围内, Sc的掺杂显著提高了LSM基阴极低温操作的性能. 这主要是由于Sc掺杂LSMS-YSZ复合阴极中氧空位的数目增加,导致阴极对氧还原反应的电化学活性提高,改善了LSM基阴极由于氧空位不足引起低温下极化损失严重的问题. 相似文献
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纳米TiO2修饰的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)阴极被直接应用于YSZ电解质电池上. TiO2可阻止LSCF和YSZ间的化学反应,抑制SrZrO3的形成. LSCF-0.25 wt% TiO2阴极电池在0.7 V和600°C下的电流密度是LSCF阴极电池的1.6倍.电化学阻抗谱结果表明, TiO2修饰显著加快了氧离子注入电解质的过程,这可能与TiO2抑制了阴极/电解质界面处高电阻SrZrO3层的形成有关.本文为在ZrO2基电解质上使用高性能的(La,Sr)(Co,Fe)O3阴极材料提供了一种简单有效的方法. 相似文献
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研究了镧改性镍基阳极的组成与结构及其电化学性能.XRD结果显示,镧可以与氧化镍反应生成LaNiO3,在复合阳极中可以与氧化锆反应生成La2Zr2O7.SEM结果显示,当镧含量为10%(摩尔比)时,复合阳极的颗粒较小,分布均匀;添加镧可以较好地阻止镍与氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)的烧结长大,而且很好地改善镍与YSZ的界面接触;镧改性阳极的微结构得到了明显的改善,大大降低了电池的极化电阻,提高了电池性能,电池在800℃时的最大功率密度由添加前的1.33W/cm2提高到1.61W/cm^2.但当添加过量的镧(20%摩尔比)时,因较多的La2Zr2O7生成,使电池的欧姆和极化电阻明显增加,电池性能降低. 相似文献
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研究了HZSM-5、ZnHZSM-5和ZnNaZSM-5上的羟基振动光谱和一氧化碳吸附的红外光谱,以及丙烷的芳构化反应.红外光谱中发现表征强B酸的3610cm-1羟基振动峰相对强度由于锌离子的引入和浸渍氢氧化钠而减小,说明了锌离子和钠离子均进入了分子筛的阳离子位;一氧化碳在锌离子上的吸附峰位在2232cm-1,说明进入阳离子位的锌离子是一种强L酸.反应结果表明,锌离子的引入大大地促进了丙烷的转化和芳烃选择性的提高;在一定范围内,随浸渍氢氧化钠量的增加,丙烷转化率下降,而丙烯的选择性和产率增加,说明了锌组份直接参与了丙烷的脱氢过程.Zn-L酸是丙烷活化脱氢的中心,丙烷在该中心上异裂活化直接脱氢. 相似文献
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以乙烯、乙烷为探针反应分子,以混合不同锌含量的ZnO/SiO2与HZSM-5为催化剂,在不同处理条件与不同混合方式(直接混合或机械研磨)下研究高温焙烧的催化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Zn/HZSM-5上C2H4、C2H6的芳构化反应及NaHZSM-5与ZnO/SiO2和NaZnHZSM-5与ZnO/SiO2混合催化剂高温焙烧后的C2H4芳构化反应。发现Zn/HZSM-5是一种 相似文献