用于二元合金团簇负离子研究的光电子能谱仪

报道了自行研制的磁瓶式飞行时间光电子能谱仪 ,它安装在自制的反射式飞行时间质谱仪的一级聚焦点的接口部位 ,将用于二元合金团簇负离子几何和电子结构的研究 .仪器测试的能量分辨好于 0 .1eV ,达到了设计指标 .对PbM-(M =Cu ,Ag ,Au)二元合金团簇负离子进行了光电子能谱的实验 ,获得的绝热电子亲合势与密度泛函的计算结果符合的很好 ,由此表明 ,该光电子能谱仪将适用于二元合金团簇负离子体系的研究 .     

C60的激光产生与聚合--Ⅱ.微量掺杂物对C60形成的促进作用

在自制的仪器上,用高能量密度的脉冲激光束,在高真空中直接溅射各种掺杂了微量有机、高分子与无机化合物的单质碳样品.根据原位记录的飞行时间质谱,发现其中某些掺杂物对C60的形成具有显著的促进作用.实验结果证实,这些掺杂物的促进作用与掺杂物本身的结构无关,掺杂物并不提供生成C60的碳源,起促进作用的是其中的某些能与碳原子成键的原子(或基团),其中氯原子的效果最为显著.实验结果揭示了激光溅射下C60的生成机理.     

紫外辐射诱导的C60聚合反应——共焦显微拉曼光谱研究

以表面增强拉曼效应的金面作为基底，用共焦显微拉曼光谱仪对Ｃ６０在紫外光辐射下拉曼光谱的变化进行了原位的跟踪考查。结果表明，在紫外辐射下，Ｃ６０发生了聚合，失去了分子所固有的球形对称结构；但聚合产物的笼状结构形式并无太大的变化，只是结构的共轭体系增大，整体的对称性降低。     

二元合金团簇CoGe-n(n=1~12)的结构和稳定性

用密度泛函(DFT)方法与反射式飞行时间质谱及光电子能谱的实验结果相结合, 研究了二元合金团簇负离子CoGe-n(n=1~12)的结合能、几何结构与电子结构. 理论计算得到的电子亲和势(EA)光电子能谱测量的结果符合得较好. 通过分态密度(PDOS)分析了s, p和d轨道电子的相互作用规律. 讨论了团簇的稳定性, 认为CoGe-10具有幻数团簇的性质.     

CnSH±与CnS±2的碰撞诱导解离研究

On a home-made crossed ion-molecular beam tandem time-of-flight mass spectrometer, carbon cluster ions with two hetero-atoms, CnSH± and CnS2±, were produced from laser ablation, mass-selected, and collided with pulsed nitrogen beam. From mass analysis of the fragment ions, structures of the cluster ions were characterized as linear, with two hetero-atoms locating on both ends of the carbon chain. The experimental results also revealed the main dissociation channel of the cluster ions. According to the results, for most cluster ions studied in the experiment, the weakest bond is the C-C bond next to the sulfur atom, but in some smaller cluster ions, S-C bond is easier to break. Under the experimental condition, cluster ions may suffer multiple collisions, so fragment ions produced from stepwise dissociation process were observed.     

C_nSH~±与C_nS_2~±的碰撞诱导解离研究

在自制的交叉分子-离子束串级飞行时间质谱仪上，以激光溅射的方式，产生了一系列含有一个硫原子和一个氢原子与含有两个硫原子的杂碳原子簇正负离子、经“质量门”选出单一质量的簇离子，与氮气的超声分子束交叉碰撞，然后分析其碰撞碎片．研究结果确定了这些簇离子的结构，两个杂原子分别位于碳链的两端．对碎片离子的分析还揭示了这些簇离子的主要解离通道及其与成簇碳原子数和所带电荷极性的关系，发现当成簇碳原子数较少时，簇离子中最薄弱的是S－C键，随着残链的增长，与硫原子相邻的C－C键变得更为薄弱；实验中存在着多次碰撞的机会，因而各碎片离子还有可能进一步解离．     

溴甲烷在强激光场中的电离和解离

利用自制的反射式飞行时间质谱仪(RTOF-MS)研究了多原子分子CH₃Br在强激光场中的电离解离. 得到了溴甲烷在强激光场中电离解离的飞行时间质谱, 基于RTOF-MS的高分辨率(M/ΔM>2000), 测量了分子库仑爆炸产生的系列碎片离子的动能释放(KER), 用多光子解离和库仑爆炸解释了实验结果. 与碘甲烷在强场中的实验结果对比发现: (1) 在相同的激光场强下, 碘甲烷电离解离的最高价碎片离子为I⁶⁺而溴甲烷为Br³⁺; (2) 溴甲烷质谱中存在母体离子的脱氢产物CH_mBr⁺ 和CH_mBr²⁺, 而对于碘甲烷, 没有检测到这些通道, C-I键首先断开; (3) 质谱中存在H⁷⁹Br⁺和H⁸¹Br⁺, 而碘甲烷的电离解离中不存在HI产物; (4) 溴甲烷库仑两体爆炸的有效电荷间距随着两碎片电荷乘积的增大而增大, 而对于碘甲烷此间距几乎不随电荷乘积变化; (5) CH_m⁺(m=0, 1, 2)的主要生成通道可能与碘甲烷不同, 不是来自CH₃⁺的顺序脱氢, 而是来自脱氢母体离子的直接解离.     

用于团簇研究的激光反射式飞行时间质谱仪

报道了新建造的用于团簇研究的反射式飞行时间质谱仪,包括反射式飞行时间质谱仪的结构、原理、真空系统、控制系统等.初步性能测试表明:激光溅射/分子束载带型团簇离子源能够产生丰富的一元、二元团簇离子;质谱仪对离子的质量分辨接近2000,并且质量门也有较高的质量选择性.系统用于团簇研究,得到了一些初步实验结果.     

C60离子撞击固体表面的坍塌和沉积(Ⅲ)——量子化学从头算研究

C60因其构型的特殊性--由12个五边形和20个六边形构成的具有Ih对称性的球体,并且每个C原子所处环境的相同性--都位于2个六边形和1个五边形的顶点,因而具有特殊的结构稳定性.在以往激光或碰撞实验中,C60相当稳定,具有很高的解离能.