核壳结构CdS@C纳米复合材料的光催化性能研究

采用水热碳化法成功制备了不同碳含量的CdS@C纳米颗粒,同时对CdS@C的晶体结构、形貌、光学性能、光电化学和光催化性能进行了研究。实验结果表明本方法制备的碳包覆CdS纳米颗粒外壳为碳层,内核为六方纤锌矿结构CdS颗粒。CdS@C颗粒分散性良好,颗粒形貌主要为类球形,粒度均匀。X射线光电子能谱(XPS)证实CdS@C颗粒表面负载的碳主要以非晶碳形式存在。紫外-可见光光谱(UV-Vis)表明CdS@C纳米晶中表面碳的敏化作用提高了可见光响应范围,使得能隙变窄。光致发光光谱(PL)表明碳包覆CdS@C纳米颗粒的发光强度比纯CdS弱,有效抑制了光生载流子的复合。瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)说明CdS@C纳米复合材料更有效促进电子-空穴对分离和提高转移效率。CdS@C纳米复合材料在可见光辐射下表现出良好的光催化活性和稳定性,其中·O₂^-和h⁺在光催化中起主要作用。     

多孔碳化棉复合SnO2锂离子电池负极材料的制备及性能研究

以脱脂棉为原料通过Mg2+模板法获取多孔碳化棉结构,再通过水热法在其表面及内部孔隙负载SnO2颗粒,获得多孔碳化棉与SnO2颗粒的复合材料.利用扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线衍射分析(XRD)分析材料的微观形貌,利用循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)测试评价其作为锂离子电池负极材料的电化学性能.结果表明,通过Mg2+模板法获取负载有SnO2颗粒的多孔碳化棉结构作为负极材料时,在300 mA/g的电流密度下,其容量在100圈后仍维持在500 mAh/g,是一种前景较为理想的锂离子电池负极复合材料.     

废旧隔膜衍生碳负极的电化学储锂性能

以废隔膜为前体,通过一步热解碳化制备碳负极材料,考察了温度和时间对碳化产物的影响,并研究了碳负极材料的电化学储锂性能.结果 表明,废隔膜的最佳碳化温度为420℃,碳化时间为120 min;用作锂离子电池负极材料时,在50 mA/g低电流密度充/放电时的可逆放电比容量高达543.8 mAh/g;即使在高电流密度2000 mA/g循环1000圈后,可逆放电比容量仍可稳定在125.0 mAh/g左右,表现了良好的电化学储锂性能.该研究结果不仅有助于缓解废旧隔膜对环境产生的危害,而且能充分发挥废弃资源中的利用价值、降低电极材料的制备成本.     

硫/碳复合材料在锂硫电池正极中的应用

锂硫电池由于具有1675 mAh·g-1的高理论比容量和2600 Wh·kg-1的高理论能量密度,被看做是下一代最有前景的二次电池能源储存系统之一.但是,多硫化物的穿梭效应、活性物质导电性差以及充放电过程中的体积膨胀效应等问题阻碍了其进一步商业化.为了解决这些问题,不同的材料被引入和硫进行复合.在所有材料的选择中,碳材料由于具有高的表面积、优异的导电性、化学稳定性和低成本等优势在锂硫电池正极中得到了广泛应用.本文总结了几种不同的碳材料在硫/碳复合正极中的发展历程,讨论了碳材料的结构、孔径大小以及表面功能化对锂硫电池电化学性能的影响,并对其前景以及发展趋势作了预测.     

均匀磁场下碳离子笔形束的剂量变化分析及位置修正方法

分析外加均匀磁场对于碳离子笔形束剂量分布的影响,并考虑修正这种影响,为磁共振成像引导碳离子放射治疗的临床应用提供指导。本文利用蒙特卡罗方法模拟计算了不同能量碳离子笔形束在不同强度磁场下的剂量分布情况,发现垂直于碳离子束入射方向的均匀磁场对于碳离子笔形束射程缩短的影响很小,磁场对碳离子束的主要影响是引起束流横向偏转,特别是碳离子束布拉格峰位置的横向侧移。横向侧移程度与碳离子束的能量和磁场强度相关,根据模拟结果,得到了一个计算碳离子束布拉格峰在磁场中相对横向偏转的方程,并提出一种校正外加磁场引起的碳离子束布拉格峰横移的角度修正方法。这些结果可用于指导磁共振图像引导碳离子放射治疗计划系统的研发。     

超小孔径树枝状介孔二氧化硅纳米球的制备和表征

采用短碳链的表面活性剂溴代十二烷基三甲基溴化铵为模板剂,合成了具有较大粒径和超小孔径分布的单分散树枝状介孔二氧化硅纳米球(记为DMSNs-C12).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射能谱(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、以及氮气吸附脱附曲线对制备的DMSNs-C12进行了形貌、晶体结构、化学组成、孔体积、比表面积等分析.结果表明:与传统的、以溴代十六烷基三甲基溴化铵为模板剂制备的单分散树枝状二氧化硅纳米球相比(DMSNs-C16),DMSNs-C12颗粒尺寸明显增大,褶皱结构消失,孔道尺寸急剧减小.原因是随着碳链减小,表面活性剂相互斥力减弱,影响微乳液形成,最终导致结构差异.     

碳量子点/曙红Y比率型荧光探针测定L-抗坏血酸

以天然生物质去皮的蓖麻为碳源,采用一步水热法合成了荧光性能优良的绿色荧光蓖麻碳量子点(CO-CQDs),对其形貌和发光性能进行了表征。通过将该CO-CQDs与荧光极强的卤代荧光素染料曙红Y(EY)复合,二者可形成荧光发射峰相距较远的新型CO-CQDs/EY复合物。在pH=4.00的Na2HPO4-柠檬酸缓冲溶液中,在320 nm的激发波长下,CO-CQDs/EY复合物于405 nm和540 nm处显示出两个独立的荧光发射峰。在该体系中加入Cr(Ⅵ),405 nm和540 nm两处的荧光信号均显著猝灭。L-抗坏血酸(L-ascorbic acid,AA)的加入可使复合物于540 nm的荧光信号恢复,而405 nm处的荧光强度基本不变。据此建立了一种以CO-CQDs/EY复合物为比率型荧光探针测定AA的新方法。实验测定了荧光信号恢复的最佳条件和影响荧光恢复的因素,初步探讨了反应机理。在优化的实验条件下,该探针于540 nm/405 nm两处的荧光强度比值与AA的浓度在5.0×10^-8~4.0×10^-6 mol/L范围内呈良好线性关系,检出限为3.7×10^-8 mol/L。该探针用于检测药物、水果和蔬菜中AA的含量,结果满意。     

碳自掺杂g-C3N4光催化性能的原位光微量热-荧光光谱研究

通过在尿素前驱体中添加单宁酸, 原位缩聚形成碳自掺杂石墨相氮化碳(g-C₃N₄). 利用X射线光电子能谱(XPS)、 场发射扫描电子显微镜(FESEM)、 X射线衍射(XRD)仪和同步热分析(TG-DSC)等方法对碳自掺杂 g-C₃N₄的形貌、 物相结构和能带价态组分进行表征分析, 结合紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和原位光微量热-荧光光谱联用仪获得碳自掺杂g-C₃N₄降解罗丹明B的原位热/动力学信息和三维荧光光谱信息, 探讨了光催化降解罗丹明B的微观机制. 结果表明, 单宁酸浓度≤10 mg/mL时, 碳会取代七嗪单元结构的氮原子形成g-C₃N₄骨架碳自掺杂; 单宁酸浓度≥ 20 mg/mL时, 碳以无定形形式沉积负载在g-C₃N₄表面上形成无定形碳自掺杂. 骨架碳自掺杂g-C₃N₄形成的π电子有效缩短了禁带宽度, 减小了光生电子-空穴复合几率, 比无定形C掺杂g-C₃N₄显示出更优异的光催化性能, 催化主要活性物种为h⁺和·O{}_{\mathrm{2}}^{-}. 碳自掺杂g-C₃N₄光催化降解过程可分为光响应吸热、 降解污染物放热平衡过程和稳定放热3个过程. 其中骨架碳自掺杂g-C₃N₄(C/N摩尔比为0.844)在光照1000 s内, 三维荧光光谱检测的RhB降解率锐减, 光照1000 s后, 其RhB降解率为87.6%, 分别是原始g-C₃N₄和无定形碳自掺杂g-C₃N₄的3.13倍和1.95倍. 光照1000 s后, 光微量热计显示以矿化和降解非荧光发色中间产物为主, 并保持以热变速率为(0.9799±0.5356) μJ/s稳定放热, 为拟零级反应过程, 是光催化反应的决速步骤.     

通过不对称氢转移/动态动力学拆分合成碳环N^3-嘌呤核苷

N^3-嘌呤核苷由于可能同时被嘌呤和嘧啶代谢酶识别,因而有望作为双靶点药物应用于抗病毒治疗.报道了一种以α-(N^3-嘌呤)取代的环烷酮为原料,通过不对称氢转移反应实现动态动力学拆分,高收率高立体选择性地合成系列碳环N^3-嘌呤核苷化合物.该催化体系也适用于α-嘧啶取代的环烷酮底物,且产物通过进一步衍生,合成了2’-F-,Ac S-,N^3-修饰的碳环嘧啶核苷.