乙酸盐上二氧化碳和二醇合成环状碳酸酯

在乙腈体系中,以不同的乙酸盐作催化剂,研究了CO2与二醇合成环状碳酸酯的反应.乙腈在反应过程中不仅是溶剂,而且还起到了脱水剂的作用,促进了反应的进行.以1,2-丙二醇为反应物对催化剂进行筛选,发现无水乙酸锌具有最高的催化活性.在无水乙酸锌上考察了二氧化碳和不同二醇的反应,结果表明,五元环碳酸酯的产率明显高于六元环碳酸酯,其中碳酸丙烯酯的产率最高.以1,2-丙二醇为反应基质,无水乙酸锌为催化剂,确定了最佳反应条件,1,2-丙二醇100 mmol,乙睛10 mL,催化剂2.5 mmol,反应压力10 MPa,温度170 ℃,反应12 h.在此条件下,碳酸丙烯酯的产率达到了24.2%,1,2-丙二醇的转化率为38.9%.     

疏水双功能介孔固体酸的合成及其在乙酸乙酯酯化反应中的应用

通过水热合成法一步合成了具有不同疏水基团－CH₃ 、－(CH₃)₂ 和－(CH₃)₃的双功能介孔固体酸SBA-15-SO₃H－(CH₃)_x催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、N₂吸脱附、元素分析等方法对催化剂进行了表征,并在乙酸乙酯酯化反应中进行催化性能评价。结果表明,随着疏水前驱体中甲基数的增加,样品的疏水性增强。SBA-15-SO₃H-(CH₃)_x催化剂的催化活性随着疏水性的增强而提高,而具有较强疏水性的材料SBA-15-SO₃H-(CH₃)₃在反应中具有较高的催化性能。以SBA-15-SO₃H-(CH₃)₃为催化剂,酯化反应的最优条件为：温度为120℃,乙酸与乙醇摩尔比为4∶1,催化剂质量分数为1 %,反应时间为1h。在此条件下,乙醇的转化率和乙酸乙酯的选择性分别为93%和100%。     

Mn/ Re/Cu体系催化剂催化甲醇一步合成二甲氧基甲烷的研究

以ReO_x/CuO为催化剂,将甲醇选择性氧化一步合成二甲氧基甲烷（DMM）。考察了不同催化剂、反应温度以及Mn作为助剂对反应的影响。并利用XRD、程序升温脱附(NH₃-TPD)和程序升温还原(H₂-TPR)等手段对该催化剂进行了表征。结果表明,在一定的温度范围内,较高的反应温度有利于提高甲醇的转化率和DMM选择性;少量的Mn（2%）作为结构型助剂加入催化剂,通过改善催化剂表面分散度以及酸碱性,可以提高甲醇的转化率以及DMM的选择性;在非临氧条件下,催化剂表面的晶格氧可以参与反应,将甲醇氧化并最终得到DMM。     

MgO/Al2O3吸附剂对CO2动态吸附性能的研究

以γ- Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制取MgO/Al₂O₃吸附剂,利用BET、XRD等表征手段对吸附剂进行表征;并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能的影响,考察了MgO负载量、吸附温度、气体流量等因素对吸附剂吸附CO₂性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al₂O₃吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明,MgO负载量为10%的吸附剂,吸附温度在50℃左右,流量为45mL/min动态吸附量最大;经数次循环后材料的结构性质和吸附性能未见明显变化,可再生性能比较优异,是一种潜在的可工业化应用的CO₂吸附剂。     

不同形貌/晶型CdSe纳米材料的合成

以乙二胺(en)为溶剂, 通过调控反应物中镉源与硒源的摩尔比得到了不同形貌与晶型的CdSe纳米材料, 达到了同时调控形貌与晶型的目的. 当反应物中镉源与硒源摩尔比为1∶1时, 得到的产物为en体系常见的六方相棒状CdSe纳米晶体；当反应物中镉源与硒源摩尔比为1∶2时, 得到的产物为立方相CdSe纳米颗粒. 进一步研究结果表明, 反应体系中Se^2－离子生成的多少及速度是影响反应进程得到不同产物的关键.     

磁载钛硅分子筛的制备与表征

将水热合成与溶剂蒸发法相结合, 以尖晶石结构的纳米铁酸镍为磁核, 成功制备了磁载钛硅分子筛. 采用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、 振动样品磁强计(VSM)、 扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)等对样品进行了表征. 结果表明, 所制备的磁载钛硅分子筛颗粒呈球形, 分布均匀, 颗粒直径约为100～150 nm, 具有明显核/壳结构和超顺磁特征. 磁载钛硅分子筛在环己酮氨肟化反应中表现出良好的催化活性, 环己酮转化率达到98%, 产物选择性在97%以上.     

介孔磁性光催化剂的制备及其催化降解硝基苯

 以 NiFe2O4 为磁核、SiO2 为中间层、十六烷基三甲基溴化铵为结构导向剂制备了具有介孔结构的TiO2/SiO2/NiFe2O4 光催化剂, 并采用 X 射线衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N2 吸附-脱附和振动样品磁场计等手段对其进行了表征. 以 H2O2 为氧化剂, 在紫外光照射下, 考察了TiO2/SiO2/NiFe2O4 光催化降解硝基苯溶液的活性. 结果表明, TiO2/SiO2/NiFe2O4 催化剂具有明显的核-壳结构, 平均粒径约为 50 nm, 分布均匀, 表现出超顺磁性, 样品的孔径主要分布在 1-5 nm 间, 比表面积为 56 m2/g. 催化剂作用 150 min 内硝基苯完全降解, 表明该光催化剂性质良好, 并采用色谱-质谱联用技术研究了硝基苯光降解反应的途径.     

介孔载体嫁接的Schiff碱铬配合物催化氧化苯甲醇合成苯甲醛

将Cr(salen)配合物分别嫁接于介孔SiO2,MCM-41和SBA-15上制备成非均相Schiff碱铬配合物,并用FT-IR,UV-Vis,XRD,N2吸附和元素分析等对非均相铬配合物进行了表征.以30%的H2O2为氧化剂,以非均相铬配合物为催化剂,在无有机溶剂、相转移催化剂和添加剂的条件下,研究了选择性催化氧化苯甲醇合成苯甲醛的反应.结果表明,非均相铬配合物都表现出较好的催化性能.选择不同的介孔载体对非均相铬配合物的催化性能有较大的影响,Cr(salen)/MCM-41配合物显示有最好的催化性能;在优化的反应条件下,苯甲醇转化率可达52.5%,苯甲醛选择性为100%,且该非均相铬配合物重复使用4次后仍保持较好的催化性能.     

非均相Schiff碱铬(Ⅲ)配合物的合成及催化苯乙烯环氧化性能的研究

将丙氨酸水杨醛Schiff碱铬(III)配合物嫁接到了介孔分子筛MCM-41上,并利用FTIR、UV-Vis、XRD、N2吸附和元素分析对所制备的非均相配合物结构进行了表征.以30%的H2O2为氧化剂,考察其对苯乙烯环氧化反应的催化性能.结果表明,均相配合物非均相化后,其催化活性明显提高.在较优的反应条件下,苯乙烯转化率可达75.5%,此时苯基环氧乙烷的选择性为68.5%,且该非均相催化剂重复使用四次后仍保持较高的催化活性.     

介孔Ni/CaO-ZrO2纳米复合物催化甲烷和二氧化碳重整

采用溶胶-凝胶法制备了一种具有高热稳定性的介孔Ni/CaO-ZrO2纳米复合物.此纳米复合物在甲烷/二氧化碳重整中表现出较高的活性和稳定性,且经连续运行50h后,其催化活性没有明显降低,稳定性显著高于Ni/Al2O3或Ni/SiO2负载型催化剂.这是由于反应过程中纳米Ni颗粒尺寸被有效稳定以及碱性组分CaO的存在,催化剂中相互嵌合的Ni,ZrO2和CaO的颗粒尺寸均为10nm左右,堆积形成了海绵状的介孔结构.CaO的存在使催化剂具有较强的碱性,促进了反应物CO2的化学吸附和解离.