稀土元素在脱硝催化剂中的应用

以NH₃为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术可实现工业烟气中氮氧化物(NO_x)的超低排放,现有钒钛系脱硝催化剂具有生物毒性,且报废后为危险废物。稀土元素(REEs)具有独特的4f电子轨道,表现出优异的储释氧性能,在催化反应中可发挥重要作用,是当前新型脱硝催化剂的重要研究对象,也是国家鼓励的现有钒钛系催化剂的替代品。本文主要总结了铈、钐、镧等12种REEs在新型脱硝催化剂中的近5年研究进展,另有钪、镥等5种REEs的相关研究较少,重点阐述了REEs改善催化剂脱硝活性与稳定性的作用机制及耦合过渡金属的协同催化机理,初步提出了脱硝催化剂的设计原则,并展望了稀土脱硝催化剂的发展前景。     

碱基腺嘌呤与胸腺嘧啶在Au(111)电极上的共吸附

用循环伏安法(CV)和电化学扫描隧道显微镜(ECSTM)在HClO4溶液中研究了配对碱基腺嘌呤(Adenine,A)与胸腺嘧啶(Thymine,T)在Au(111)电极上的共吸附行为.CV曲线表明,A和T的电化学共吸附行为更接近于A的电化学吸附行为.高分辨STM图像显示,在物理吸附区域碱基A和T分子之间通过氢键作用形成一种不同于单组分的网络结构.根据STM图像提出一个可能的模型,并给出了在Au(111)电极上共吸附时A和T分子之间可能的氢键作用方式.     

溶剂分子对甲酰胺及其衍生物分子内氢转移催化作用的研究

在B3LYP/ 6 311++G 水平下 ,通过计算所形成二元团簇的能量来研究水、氨、甲醇、氟化氢等溶剂分子对甲酰胺及其衍生物分子内氢原子转移的催化作用 .简单描绘了在有水、氨、甲醇和氟化氢等溶剂分子存在时 ,甲酰胺及其衍生物分子内氢原子转移的过程 .结果表明 ,当有水、氨、甲醇、氟化氢等溶剂分子存在时 ,从甲酰胺 甲酰胺酸转变的能垒会降低 .而且不同的溶剂分子对甲酰胺 (FA)、N 甲基甲酰胺 (MF)和N ,N 二甲基甲酰胺(DMF)的催化能力各不相同 .在这四种溶剂分子中 ,氟化氢的催化作用最强     

硫化氢分子的共振增强多光子电离谱

利用激光质谱法在 4 2 3～ 4 62nm范围内获得了环境污染气体硫化氢分子的共振增强多光子电离 (REMPI)谱 ,在其REMPI谱中共观察到 8个谱峰 ,其中有两个谱峰是新发现的 ,并对它们进行了试探性标识。另外还从多个角度对硫化氢分子的多光子电离解离 (MPID)机理进行了分析 ,推论出其MPID过程应属于母体离子碎裂模式。     

STM和ECSTM探针的制备及探针对图象的影响

本文综述了扫描隧道显微镜(STM)以及现场电化学扫描隧道显微镜(ECSTM)探针的制备方法,并对相应探针制备方法的优缺点以及探针性能对图象影响方面的进展进行了评述。     

430-490nm激光作用下CH_3I分子的多光子电离离解研究

利用飞行时间质谱仪研究了ＣＨ３Ｉ分子在４３０～４９０ｎｍ激光作用下的多光子电离（ＭＰＩ）离解过程和机制。得到了分子的飞行时间质谱,从整个实验波段４３０～４９０ｎｍ的ＭＰＩ离子谱发现,短波的ＭＰＩ离子谱峰相对较高,长波的ＭＰＩ离子谱峰相对较宽而弥散,对ＭＰＩ离子谱中的一些共振峰标识为分子的（５ｐπ,８ｓ）（５ｐπ,６ｐ）以及（５ｐπ,７ｓ）里德堡态共振吸收峰。还标识了（５ｐπ,７ｓ）里德堡态的系列振     

电化学方法制备原子尺度间隙的Au隧道结过程研究

采用电化学方法制备了溶液中稳定的Au隧道结, 对制备过程中量子线到隧道结的整个实验过程进行了研究. 结果表明, 由于存在机械应力, 直接腐蚀Au丝很难精细控制电化学过程, 导致无法直接制得隧道结. 通过向溶液中加入氯金酸进一步电化学沉积/腐蚀成功地解决了此问题, 但溶液中Au离子的自沉积作用导致所形成的隧道结不稳定. 针对这一问题, 对实验过程进行了改进, 采用将腐蚀直接制得的电极对在盐酸溶液中定向电沉积的办法制备得到了溶液中稳定的Au隧道结.     

碘代烷烃在532 nm激光作用下多光子电离解离机理

利用５３２ｎｍ的激光对碘代烷烃（碘甲烷、碘乙烷、碘代正丙异丙烷）分子作了多光了电离解离（ＭＰＩＤ）质谱（ＭＳ）研究,在５３２ｎｍ激光作用下,ＣＨ３Ｉ分子吸收５３２ｎｍ激光双光子的能量,进入Ａ带的ＩＡ２态,继续吸收光子上泵浦至电离态形成母体离子ＣＨ３Ｉ,然后再形成碎片离子;而其它几个碘代烷烃吸收双光子的能量进入Ａ带后均形成中性碎片,中性碎片再吸收光子经一系列电离解离形成碎片离子,此外,本文还通过对同     

微悬臂生物传感器检测生物素-亲和素相互作用

将生物素共价键合到微悬臂的硅表面, 利用微悬臂传感技术在流动注样条件下研究了生物素-亲和素的动态作用过程, 同时利用原子力显微镜(AFM)力刻蚀技术验证了生物素化硅表面结合亲和素的有效性. 结果显示亲和素与生物素作用产生较大的表面应力驱动微悬臂偏转, 悬臂偏转的程度和速率与亲和素的浓度相关, 亲和素浓度越大, 微悬臂偏转程度也越大, 同时反应速率也更快. 这项工作为开发新型的无标记检测技术, 研究生物分子之间相互作用提供了有益的探索.     

界面分子相互作用电化学、扫描隧道显微镜和微悬臂研究

液/固界面分子相互作用,尤其是与基体以及与其他分子相互作用,在基础研究和实际应用方面具有重要意义~([1]).