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41.
《中国化学快报》2021,32(11):3613-3618
Spatial isolation of different functional sites at the nanoscale in multifunctional catalysts for steering reaction sequence and paths remains a major challenge. Herein, we reported the spatial separation of dual-site Au and RuO2 on the nanosurface of TiO2 (Au/TiO2/RuO2) through the strong metal-support interaction (SMSI) and the lattice matching (LM) for robust photocatalytic hydrogen evolution. The SMSI between Au and TiO2 induced the encapsulation of Au nanoparticles by an impermeable TiOx overlayer, which can function as a physical separation barrier to the permeation of the second precursor. The LM between RuO2 and rutile-TiO2 can increase the stability of RuO2/TiO2 interface and thus prevent the aggregation of dual-site Au and RuO2 in the calcination process of removing TiOx overlayer of Au. The photocatalytic hydrogen production is used as a model reaction to evaluate the performance of spatially separated dual-site Au/TiO2/RuO2 catalysts. The rate of hydrogen production of the Au/TiO2/RuO2 is as high as 84 μmol h−1 g−1 under solar light irradiation without sacrificial agents, which is 2.5 times higher than the reference Au/TiO2 and non-separated Au/RuO2/TiO2 samples. Systematic characterizations verify that the spatially separated dual-site Au and RuO2 on the nanosurface of TiO2 can effectively separate the photo-generated carriers and lower the height of the Schottky barrier, respectively, under UV and visible light irradiation. This study provides new inspiration for the precise construction of different sites in multifunctional catalysts. 相似文献
42.
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氨作为一种可被植物直接吸收用以合成其他有机物的重要成分,在化学化工及含氮化合物的生产当中起着至关重要的作用.传统工业生产氨气采用Haber-Bosch工艺,将空气中丰富的氮气转化为氨气,但该工艺需要较高的压强和温度来促进氮气分解,因此会消耗大量能源.近年来,电催化反应发展迅速.在电催化工艺中,通过控制操作电位及电解质便可提高生产效率,降低能源消耗.基于这种策略,各种针对能源环境的催化研究应运而生,如二氧化碳还原、水分解反应等.其中,对于氮还原的催化研究尤其是电催化设计领域研究相对较少.研究发现,在电催化剂中,异构掺杂及原子尺度的调控可以极大地影响催化剂的催化活性.其中,单原子催化(SAC)因其在催化活性和催化选择性上的优势受到广泛关注.MXene是一种二维过渡金属碳化物或氮化物,其优异的化学性能和稳定的表面构型可以对单原子起到良好的锚定与支撑作用,是一种更具潜力的单原子催化基体.本文基于上述思想,利用密度泛函第一性原理等模拟软件,设计并研究了以MXene为基体的28种过渡金属单原子催化体系,计算并分析了各SAC@MXene体系对氮还原反应的催化效果,从限制电势、催化路径、反应机制等方面探索了其催化性能.并对体系进行了态密度、晶体轨道哈密顿量、差分电荷密度等电子结构分析,找到了适用于MXene体系的单原子催化设计原则.通过对限制电势的计算表明,Ni@MXene和Co@MXene体系具有很低的限制电势(-0.13和-0.17 V),说明这些体系在较低的启动电压下即可发生氮还原反应.研究发现了一种新型适用于SAC@MXene氮催化体系的酶促-远端反应机制.电子结构分析得到SAC原子与MXene基体的Ti原子在催化过程中存在一种协同作用.态密度及晶体轨道哈密顿量也显示出SAC原子与MXene基体Ti之间的一种轨道对称性匹配关系,揭示了这种协同作用对催化反应的积极作用.计算的氢析出反应(HER)结果也显示,在相同化学环境下,SAC@MXene体系氮还原反应相对于氢析出反应更易发生. 相似文献
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模仿学习是机器人仿生机制研究的主要内容之一,即通过观察、理解、学习、模仿示教行为实现机器人的仿生特性。基于高斯过程分别表达采集离散示教信号所构成的示教轨迹和含有未知参数策略的模仿轨迹,构建模仿学习方法框架,将概率模型匹配引入到模仿学习中,以KL散度为代价函数比较两种轨迹的概率分布,运用梯度下降法寻求使KL散度最小的最优模仿控制策略,将策略应用于模仿机器人以完成与示教相同的模仿任务。以关节型机器人的机械臂摆动行为模仿为学习任务进行仿真,结果表明基于概率轨迹匹配的模仿学习方法能够实现机械臂摆动行为模仿,学习过程较传统方法简易且学习效果较好。 相似文献
45.
摘要: 车辆保险盒作为汽车电控系统中的一个重要的元器件,其质量好坏直接影响汽车的性能,传统的车辆保险盒检测主要依靠人工检测,检测费时费力,针对该问题,提出一种基于视觉的车辆保险盒在线检测方法,分析了产品图像校正到标准模板图像的位置误差,采用SURF(Speeded Up Robust Feature)算法和平面单应性理论将待检产品图像变换到标准模板位置,利用颜色直方图匹配和模板匹配完成保险盒上元件的检测。实验结果证明,该方法检测效率高,稳定可靠,能够满足在线检测的要求,具有一定实用价值。 相似文献
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对760nm附近的氧气吸收带,选用植被、枯萎植被、人工地物、沙地和雪地五种典型地表类型,基于模拟数据进行非同步替代光谱定标方法的误差分析,比较不同地表类型得到的光谱定标准确度,为高光谱成像仪的非同步替代光谱定标提供定标图像选择策略.结果表明:运用两种光谱匹配方法——光谱角度匹配和欧氏距离法得到的定标误差基本一致;730~800nm的地表反射率曲线标准差在0.05nm以内时,定标误差集中在±0.5nm范围内;人工地物类型中个别地物如橄榄绿光泽涂料和植被大面积覆盖的图像数据不适合用于非同步替代光谱定标. 相似文献
47.
采用微弧氧化和热处理复合技术,在钛表面制备了具有双层结构的榍石/氧化钛复合涂层。榍石/氧化钛复合涂层的外层是由微弧氧化涂层经热处理后晶化生成;而内层是由钛基底的氧化生成,并且氧化钛表现出不同的Ti,O原子比。由于钛基底的氧化,孔径在50~500 nm的微孔呈层状结构分布在涂层内层。与微弧氧化涂层相比,该复合涂层具有很好的磷灰石诱导能力,这是由于榍石沿着特定晶面和晶向与羟基磷灰石表现出良好的晶体学匹配关系,从而为磷灰石的成核和取向沉积过程提供良好的位点。 相似文献
48.
《中国化学快报》2020,31(9):2225-2229
Due to the high capacity, moderate voltage platform, and stable structure, Li3VO4 (LVO) has attracted close attention as feasible anode material for lithium-ion capacitor. However, the intrinsic low electronic conductivity and sluggish kinetics of the Li+ insertion process severely impede its practical application in lithium-ion capacitors (LICs). Herein, a carbon-coated Li3VO4 (LVO/C) hierarchical structure was prepared by a facial one-step solid-state method. The synthesized LVO/C composite delivers an impressive capacity of 435 mAh/g at 0.07 A/g, remarkable rate capability, and nearly 100% capacity retention after 500 cycles at 0.5 A/g. The superior electrochemical properties of LVO/C composite materials are attributed to the improved conductivity of electron and stable carbon/LVO composite structures. Besides, the LIC device based on activated carbon (AC) cathode and optimal LVO/C as anode reveals a maximum energy density of 110 Wh/kg and long-term cycle life. These results provide a potential way for assembling the advanced hybrid lithium-ion capacitors. 相似文献
49.
Given two rooted, labeled trees P and T the tree path subsequence problem is to determine which paths in P are subsequences of which paths in T. Here a path begins at the root and ends at a leaf. In this paper we propose this problem as a useful query primitive for XML data, and provide new algorithms improving the previously best known time and space bounds. 相似文献
50.
《Discrete Mathematics》2023,346(1):113188
In this addendum we give a short and easy negative answer to the two questions raised in the original article. 相似文献