Pd@SiO2/Al2O3的制备及其催化氧化CO性能评价

从Pd纳米粒子出发制备具有核壳结构的Pd@SiO₂纳米粒子,并将其负载于不同形貌Al₂O₃载体上,制备出具有良好CO催化氧化活性的催化剂。以纳米球形Al₂O₃为载体时,Pd@SiO₂/Al₂O₃催化剂活性优于无核壳结构的Pd/Al₂O₃催化剂。将纳米Pd@SiO₂负载到球形和菱形Al₂O₃上,制备出Pd@SiO₂/Al₂O₃催化剂。结果表明:具有较大比表面积的Al₂O₃载体(球形)有利于Pd@SiO₂的分散,且SiO₂层可以抑制Pd粒子的团聚,能在一定程度上改善催化活性。而较小比表面积的载体(菱形)上出现了Pd@SiO₂的团聚,表现出较低的CO氧化活性,但在降低负载量后,CO氧化活性明显提高。该结果为推动新型热稳定、高效纳米三效催化剂的研发具有一定的启示意义。     

水热法制备锂电池Si@C负极材料的工艺优化研究

水热法是广泛应用于锂离子电池Si@C电极材料的一种制备方法,其反应条件是影响产物最终形貌和性能的重要因素, 采取最佳的反应工艺可以大大提升材料的电化学性能。本研究中, 使用葡萄糖作为碳源, 光伏切割废料硅为硅源, 探究了水热法制备核壳结构Si@C电极材料的最优工艺, 分别研究了温度、 原料浓度、 反应时间和原料比例对产物的形貌、 性能的影响以及相互之间的关系, 并得到最佳反应条件。在该条件下(葡萄糖浓度为0.5 mol·L^-1, 硅与葡萄糖重量比为0.3:1, 反应温度190 ^oC, 反应时间9 h), 得到了包覆完整、 粒径适中的Si@C电极材料(CS190-3), 对以该样品为负极的扣式半电池进行电化学测试, 在655 mA·g^-1的电流密度下, 其首圈放电比容量为3369.5 mAh·g^-1, 经过500次循环剩余容量为1405.0 mAh·g^-1。倍率测试中, 在6550 mA·g^-1的电流密度下,其剩余容量为937.1 mAh·g^-1,当电流密度恢复至655 mA·g^-1时,电池放电比容量仍可恢复至1683.0 mAh·g^-1。     

CdTe/CdO nH2O核壳纳米复合粒子的水相合成及光学特性.

"研究了CdTe/CdO?nH2O核壳纳米复合物的水相合成及其光学特性． 以巯基乙酸为稳定剂通过氯化镉和碲氢化钠反应制备了碲化镉纳米晶． 在反应过程中, 反应前驱溶液中镉离子与碲离子的摩尔浓度比对最终制备的碲化镉纳米晶的荧光强度起到了极其重要的作用． 在pH值为8.2, 镉离子与碲离子摩尔浓度比为4.0的情况下,制备出了具有最强荧光强度的碲化镉量子点．之后,CdTe/CdO?nH2O核壳纳米复合物在水相中制备出来．在适当的氢氧化镉沉积在碲化镉纳米粒子表面后,碲化镉量子点的荧光大大增强．所制备的CdTe/C     

中空多壳层结构在电磁波领域中的应用

中空多壳层结构(HoMSs)是一种以纳米颗粒为结构单元构筑而成的具有多界面、 多维度的微纳米级宏观组装体, 具有次序排列的多个壳层及相互连通的多个空腔, 被认为是电磁波领域极具应用前景的功能材料. 本文主要从电磁波捕获、 传输及能量转换3个角度详细阐述HoMSs在电磁波领域应用中的独特优势, 浅析了HoMSs壳层数目、 壳层厚度、 壳层间距、 壳层组成等结构参数对电磁波传输与利用的影响规律, 并预测了HoMSs在电磁波领域的发展趋势, 以期为实现电磁波的高效利用提供参考.     

高活性和高稳定性的核壳结构PtPx@Pt/C催化氧还原

在质子交换膜燃料电池中,金属铂是最高效的阴极氧还原催化剂之一,但是铂昂贵的价格严重阻碍了其在燃料电池领域中的大规模商业化应用.通过铂与3d过渡金属(Fe、Co和Ni)合金化可以有效提高催化剂的氧还原活性,然而在实际的高腐蚀性、高电压和高温的燃料电池运行环境中,铂合金纳米粒子易发生溶解、迁移和团聚,从而导致催化剂耐久性差.同时过渡金属离子的溶出会影响质子交换膜的质子传导,并且一些过渡金属离子会催化芬顿反应,产生高腐蚀性?OH自由基,加快Nafion和催化剂的劣化.与过渡金属掺杂相比,非金属掺杂具有明显优势:一方面,非金属溶出产生的阴离子不会取代Nafion中的质子,也不会催化芬顿反应;另一方面,与3d过渡金属相比,非金属具有更高的电负性,其掺杂很容易调节Pt的电子结构.因此,本文通过非金属磷掺杂合成具有优异稳定性的核壳结构PtPx@Pt/C氧还原催化剂.通过热处理磷化商业碳载铂形成磷化铂(PtP2),经由酸洗处理产生富铂壳层,即PtPx@Pt/C.X射线粉末多晶衍射结果证明了PtP2相的存在,并且进一步通过电子能量损失谱对纳米粒子进行微区面扫描分析以及X射线光电子能谱分析证实了富铂壳层的存在,壳层厚度约1 nm.得益于核壳结构及磷掺杂引起的电子结构效应,PtP1.4@Pt/C催化剂在0.90 V(RHE)时的面积活性(0.62 mA cm–2)与质量活性(0.31 mAμgPt–1)分别是商业Pt/C的2.8倍和2.1倍.更重要的是,在加速耐久性测试中,PtP1.4@Pt/C催化剂在30000圈电位循环后质量活性仅衰减6％,在90000圈电位循环后仅衰减25％;而商业Pt/C催化剂在30000圈电位循环后就衰减46％.PtP1.4@Pt/C催化剂高活性与高稳定性主要归功于核壳结构、磷掺杂引起的电子结构效应以及磷掺杂增加了碳载体对催化剂粒子的锚定作用进而阻止了其迁移团聚.综上所述,本文为设计同时具有优异活性与稳定性非金属掺杂Pt基氧还原催化剂提供新的思路.     

Cr2O3/C@TiO2核壳型复合材料的设计合成及其光催化产氢性能

随着社会经济的快速发展,能源危机和环境污染问题成为世界各国关注的焦点.通过光催化剂将太阳能用于污染物降解、分解水产氢、CO2还原及有机物合成等领域,是解决上述问题的理想途径.过渡金属氧化物TiO2因其稳定性高、催化活性好、制备简单等优点,被认为是最理想的光催化材料.然而,TiO2带隙较宽、光响应范围窄、光量子效率低等缺点限制了其实际应用.将碳或Cr2O3与TiO2结合形成复合结构已被证明可以有效提升其光催化性能.另一方面,金属离子的掺杂可以有效提高氧化钛的可见光响应.本文利用具有高比表面积的金属有机骨架材料MIL-101(Cr)纳米材料作为模板、镉源和碳源,首先在MIL-101(Cr)表面可控生长TiO2纳米颗粒,获得MIL-101(Cr)@TiO2复合结构;然后在氮气保护下碳化形成Cr2O3/C@TiO2核壳型复合材料.碳化后,制备的复合材料具有模板的八面体形貌和高比表面积,MIL-101(Cr)中的Cr元素一部分会形成Cr2O3,一部分会掺杂到TiO2中,使得TiO2的吸收边红移.此外,Cr2O3/C@TiO2中的C有利于光的吸收和载流子的分离.这种独特的纳米结构赋予Cr2O3/C@TiO2复合材料优异的光催化性能.在300 W氙灯照射下,该复合材料光解水产氢的速率为446μmol h?1 g?1,约为纯TiO2的4倍.在可见光照射下,Cr2O3/C@TiO2分解水产氢的速率为25.5μmol h?1 g?1.将获得的粉体催化剂制备成光电极发现,Cr2O3/C@TiO2在全幅光照射下的光电流密度在0.4 V(vs.Ag/AgCl)下达到2.3 mA/cm2,约为纯TiO2的3.5倍.Cr2O3/C@TiO2光催化产氢活性的提高一方面是由于Cr掺杂到TiO2中使得其具有可见光响应,另一方面MIL-101碳化获得的Cr2O3/C有效促进了光生载流子的分离.     

受限于两平行板间的对称星形共聚物Am Bm熔体相行为的格子自洽场理论研究

采用格子自洽场理论计算研究了受限于2个平行板间的对称星形共聚物AmBm(m=1,2,3,4,5)熔体形成的层状相结构.在给定的相互作用下(χNAB不变,χ为Flory-Huggins相互作用参数,NAB=(N?1)/m为单个聚合物分子中一对AB臂的总链节数目),针对平行板间距为体相周期的情况,系统考察了共聚物链长N和单个聚合物分子中A(或B)臂数目m对受限层结构细节及层取向的影响.由计算结果,当N或NAB不变时,受限层的归一化界面宽度随m的增大而减小.受限板为中性时,垂直层结构的单链自由能比平行层结构的低.随着板对共聚物中一种嵌段的选择作用Λ的增大,体系发生垂直层到平行层的转变,该转变为一阶相变.当m不变时,N越小,上述转变出现在越大的Λ值处,体系越容易保持垂直层结构.并且N越小,层状结构周期越小.当N或NAB不变时,m越大体系越容易保持垂直层结构.总之,星形共聚物的链长越短、臂数越多时,垂直层稳定的Λ区间越大、层状结构的界面宽度越小.这些结论可以指导刻蚀应用中对体系参数的选择.     

Au@ZIF-8核壳结构中金纳米粒子分布的调控及其在荧光分子光致发光传感中的应用

控制金属@MOF核壳纳米结构中金属纳米粒子的分布不容易实现。我们应用了合成MOF胶体粒子所用到的配位调制方法来合成Au@ZIF-8核壳纳米结构。通过使用过量的2-甲基咪唑和不同用量的1-甲基咪唑可获得不同的Au@ZIF-8。该合成方法可在ZIF-8纳米晶体中灵活调整Au纳米粒子（Au NPs）的分布。此外,我们分别研究了2种不同尺寸的荧光分子与Au@ZIF-8结合后的光致发光光谱和寿命。ZIF-8的孔径可以决定这2种分子是否可通过多孔壳结构接近Au NPs。分子光学特性对Au NPs近场的发光增强和荧光猝灭的竞争非常敏感。     

兰州重离子治癌装置同步加速器切割磁铁研制

切割磁铁作为同步加速器注入引出的关键部件之一,对磁场及切割板结构都有严格的要求。介绍了兰州重离子治癌装置(HIMM)同步加速器切割磁铁的设计情况,基于磁场优化软件OPERA,对切割磁铁磁场均匀度及杂散场的分布进行了详细的分析。根据磁场要求优化结构设计,完成了磁铁的加工。磁场测量结果分析显示,有效场区范围内磁场均匀度优于设计结果。同时通过对磁铁端部屏蔽处理,在环内侧管道处杂散磁场降到2mT以内,满足物理设计要求。     

间接驱动冷冻双壳层点火靶的设计和分析

双壳层靶中,由于燃料被高Z壳层包裹,其点火方式要求燃料整体点火,不同于单壳层中心热斑点火。结合点火条件和对于其中物理过程的认识,设计了间接驱动的冷冻双壳层点火靶。利用冷冻的氘氚(DT)燃料,可适当提高双壳层靶的燃料装量,获得和NIF装置条件下中心热斑点火靶相当的放能。间接驱动下,X射线烧蚀并驱动外壳层碰撞内壳层,把能量传递给内壳层,进而压缩和点燃冷冻的DT燃料。壳层碰撞过程是能量传递的关键,通过调整内外壳层的质量比,提高了碰撞效率,相应地降低了靶丸点火的能量需求。一维数值模拟分析了该点火靶的内爆过程及定性分析了其中的流体力学不稳定性。同时,也指出了泡沫中形成的辐射冲击波对内壳层的预热效应,即辐射冲击波的致稳效应,能够很好地抑制内壳层外界面处的不稳定性发展,进而会减弱高Z内壳层和燃料的混合。