Suppression of Photoinduced BBO Defects Generation on TIO2（110） by Water

We have investigated creation of variable concentrations of defects on TIO2（110）-（1×1） surface by 266 nm laser using temperature programmed desorption technique. Oxygen-vacancy defects can be easily induced by ultraviolet light, the defects concentration has a linear dependence on power density higher than 50 mW/cm2 for 90 s irradiation. No observation of O2 molecule and Ti atom desorption suggests that UV induced defects creation on TiO2（110）-（1×1） is an effective and gentle method. With pre-dosage of thin films of water, the rate of defects creation on TiO2（110）-（1×1） is slower at least by two orders of magnitude than bare TiO2（110）-（1×1） surface. Further investigations show that water can be more easily desorbed by UV light, and thus desorption of bridging oxygen is depressed.     

负载型双金属铁钯纳米催化降解微囊藻毒素-LR

探讨膨润土负载双金属铁钯(B-Fe/Pd)纳米材料催化降解微囊藻毒素-LR(MC-LR)的效果和机理.结果表明,在5mgL-1的MC-LR溶液中加入0.1g的纳米B-Fe/Pd,初始pH为6.86,振荡速度为250rmin-1,温度为298K的条件下,经过180min后对MC-LR的降解效率达96.86%.降解溶液的UV-vis和HPLC结果表明,MC-LR在238nm的特征峰消失.通过SEM-EDS、XRD、FTIR和XPS技术对B-Fe/Pd降解前后的样品进行表征,结果显示,降解后纳米B-Fe/Pd中的Fe形成了Fe的氧化物与氢氧化物.降解过程的动力学拟合结果显示,B-Fe/Pd降解MC-LR符合伪一级动力学,活化能为12.77kJmol-1.根据降解、表征和动力学结果分析其反应机理,推断是MC-LR首先吸附在B-Fe/Pd颗粒表面,接着纳米铁与水反应产生的氢气在Pd的催化作用下产生大量的氢自由基,并与MC-LR发生链式还原反应,使得MC-LR中最具毒性的共轭双键断开而降解.     

高表面能晶面裸露的金属氧化物微纳米晶体的可控合成

表面结构是影响固体材料物理和化学性质的重要因素,由于高表面能的晶面上存在更多的表面悬挂键等,高表面能晶面裸露的微纳米晶体一般表现出很好的物理和化学活性．近年来,科研工作者针对高能面微纳米晶体材料的制备及性能调控进行了大量的研究工作并取得了一定的进展．本文重点讨论了高能面裸露的金属氧化物半导体微纳米晶体的合成制备方法．主要以本课题组近年在该领域的研究为例,分别从晶体生长过程中的静电作用法、“帽”式试剂保护法、过饱和度调控法、动力学调控法及选择性化学刻蚀法等几个方面对高表面能晶面裸露的金属氧化物微纳米晶体的制备进行了系统的总结．     

电化学石英晶体微天平研究高氯酸钠水溶液中活性炭电极的离子存储行为

以电化学石英晶体微天平(EQCM)为主要测试手段,在不同浓度的高氯酸钠(NaClO4)水溶液中研究了水合离子吸附到活性炭电极孔隙过程中电极的质量变化.对于每种电解液,根据Raman光谱和EQCM数据分别计算了本体溶液中和电极/溶液界面上Na+的水合数.通过比对这两组Na+水合数,探讨了Na+存储到活性炭负极过程中的去溶剂化效应.     

锂离子电池用α-Fe2O3-Ag复合纳米棒负极材料的制备及储锂性能

采用FeOOH纳米棒为前驱体,通过层层自组装法及随后的热处理过程制备出α-Fe2O3-Ag复合纳米棒.采用透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和电化学性能测试对样品的形貌、结构及电化学性能进行了表征.结果表明,Ag纳米颗粒均匀地分布在α-Fe2O3纳米棒的表面.作为锂离子电池负极材料,α-Fe2O3-Ag复合纳米棒表现出了较好的循环性能和较高的比容量.180个循环后,其比容量高达549.8 mA.h/g.     

纳米金标记抗体增强SPR检测大肠杆菌O157∶H7

将金纳米粒子(AuNPs)标记的大肠杆菌O157∶H7(E.coli O157∶H7)的多克隆抗体(PAb)作为二抗,采用氨基偶联法将PAb固定在传感器表面作为一抗,通过三明治方法用双通道表面等离子体子共振(SPR)传感器对E.coli O157∶H7进行检测,并与SPR直接法检测进行了比较.结果表明,直接法的检出限为103cfu/mL,线性范围为103～109cfu/mL;AuNPs增强三明治法的检出限为10 cfu/mL,线性范围为10～1010cfu/mL,灵敏度比直接法提高了100倍,且具有更宽的检测范围.本方法不仅检测时间短,而且具有良好的选择性和重现性.     

IB族金属纳米颗粒在有机合成反应中的应用

近年来,将纳米颗粒作为催化剂引入到有机合成领域的研究引起了人们的广泛关注.IB族金属纳米颗粒由于易于制备且在空气中相对稳定,近来被广泛报道.该类催化剂在催化碳碳键及碳杂键的形成反应中,目前已经有了许多成功的例子.综述了近年来IB族金属纳米催化剂在有机合成反应中的应用,并对其发展前景进行了展望.     

温控聚乙二醇两相体系中纳米钯催化肉桂醛选择性加氢反应

将具有“高温混溶、室温分相”功能的聚乙二醇4000(PEG₄₀₀₀)与甲苯-正庚烷组成的两相体系用于纳米钯催化的肉桂醛选择性加氢反应中.在优化的反应条件下,肉桂醛转化率和氢化肉桂醛选择性分别为99%和98%.钯纳米催化剂经简单分相即可与产物分离,且循环使用8次,其活性和选择性基本保持不变.     

Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.     

集成微流体驱动泵的微流控微珠阵列芯片用于基因突变检测的研究

建立了一种基于微泵集成微流控微珠阵列芯片及三磷酸腺苷双磷酸酶(Apyrase)介导的等位基因特异性延伸的基因突变检测方法。将微流控芯片、引物修饰微珠阵列及基于毛细和蒸发作用的微流体驱动泵集成构建检测芯片,待测目标序列流过装配的微球阵列并与微球表面延伸引物杂交,在Apyrase和去除外切酶活性的Klenow DNA聚合酶协同作用下,引物3’末端碱基与目标序列包含的基因突变检测位点匹配则能够发生延伸,并将生物素化的dCTP掺入到引物的延伸序列中并固定在微球表面,链霉亲和素修饰量子点能与微球表面引物延伸序列中的生物素结合并提供荧光信号,而引物3’末端与目标序列存在单碱基不匹配则不能发生延伸。结果表明:采用这种单碱基识别技术,微泵驱动的芯片内可以检测0.2 pmol/L目标序列(信背比>3),液压驱动的芯片内能识别0.5 pmol/L目标序列,而芯片外检测只能识别0.1 nmol/L目标序列,微泵集成芯片在检测基因突变时其灵敏度较芯片外基因突变分析提高了500倍,并在0.5～30 pmol/L目标序列浓度范围内待测序列浓度与检测信号呈良好的线性关系。测定了一个人基因组样本中多药耐药蛋白基因1(MDR1)的两个多态性位点C3435T及G2677T,结果显示该样本具有3435CT及2677TT的基因型组合,此结果与DNA测序结果一致。本方法用于基因突变分析,具有良好的特异性、灵敏性及稳定性。