全文获取类型
收费全文 | 1727篇 |
免费 | 1064篇 |
国内免费 | 411篇 |
专业分类
化学 | 459篇 |
晶体学 | 219篇 |
力学 | 378篇 |
综合类 | 60篇 |
数学 | 352篇 |
物理学 | 1734篇 |
出版年
2024年 | 26篇 |
2023年 | 91篇 |
2022年 | 114篇 |
2021年 | 108篇 |
2020年 | 82篇 |
2019年 | 87篇 |
2018年 | 70篇 |
2017年 | 79篇 |
2016年 | 91篇 |
2015年 | 125篇 |
2014年 | 190篇 |
2013年 | 190篇 |
2012年 | 160篇 |
2011年 | 173篇 |
2010年 | 146篇 |
2009年 | 171篇 |
2008年 | 200篇 |
2007年 | 129篇 |
2006年 | 120篇 |
2005年 | 120篇 |
2004年 | 98篇 |
2003年 | 81篇 |
2002年 | 64篇 |
2001年 | 59篇 |
2000年 | 44篇 |
1999年 | 43篇 |
1998年 | 34篇 |
1997年 | 41篇 |
1996年 | 47篇 |
1995年 | 30篇 |
1994年 | 45篇 |
1993年 | 29篇 |
1992年 | 31篇 |
1991年 | 19篇 |
1990年 | 32篇 |
1989年 | 16篇 |
1988年 | 9篇 |
1987年 | 3篇 |
1985年 | 2篇 |
1982年 | 1篇 |
1981年 | 1篇 |
1980年 | 1篇 |
排序方式: 共有3202条查询结果,搜索用时 15 毫秒
71.
72.
Chen-biao Xu Wen-shao Yang Qing Guo Dong-xu Dai Mao-du Chen Xue-ming Yang 《化学物理学报(中文版)》2013,(6):646-650,I0003
We have investigated creation of variable concentrations of defects on TIO2(110)-(1×1) surface by 266 nm laser using temperature programmed desorption technique. Oxygen-vacancy defects can be easily induced by ultraviolet light, the defects concentration has a linear dependence on power density higher than 50 mW/cm2 for 90 s irradiation. No observation of O2 molecule and Ti atom desorption suggests that UV induced defects creation on TiO2(110)-(1×1) is an effective and gentle method. With pre-dosage of thin films of water, the rate of defects creation on TiO2(110)-(1×1) is slower at least by two orders of magnitude than bare TiO2(110)-(1×1) surface. Further investigations show that water can be more easily desorbed by UV light, and thus desorption of bridging oxygen is depressed. 相似文献
73.
74.
Gd2Zr2O7中Gd具有很大的中子吸收截面, 其烧绿石结构-缺陷萤石结构的转变能较低, 使其成为理想的核废料固化基材. 使用硝酸盐为原料, 添加少量NaF作助熔剂, 在较低温度下(和传统高温固相反应相比), 合成了烧绿石型Gd2Zr2O7. 以Ce4+模拟Pu4+, 研究了Gd2Zr2O7对锕系核素的固化, 并合成了系列模拟固化体(Gd1-xCex)2Zr2O7+x (0≤x≤0.6). 采用粉末X射线衍射(XRD)对系列样品进行了表征. 结果表明: 随着x值的增大,样品从烧绿石结构向缺陷萤石结构转变, 且晶胞大小基本保持恒定, 但当x=0.6时, 衍射峰明显宽化, 晶格畸变比较严重, 晶格稳定性降低. 当x=1时, 即用Ce4+完全取代Gd3+进行合成, 不能得到Ce2Zr2O8, 产物发生了相分离, 为四方结构的(Zr0.88Ce0.12)O2和萤石结构的(Ce0.75Zr0.25)O2的混合物. 模拟固化体的浸出率测试表明: 当x≤0.2时, 各元素浸出率均很低, 但当x≥0.4时, 各元素的浸出率明显升高, 说明以Gd2Zr2O7作为固化Pu4+的基材, Pu4+掺入量不宜高于40%. 相似文献
75.
在避免母体结构坍塌的前提下,通过缺陷工程对金属有机骨架(MOFs)进行处理可有效提升其去除水体污染物的性能。目前,通过调整合成条件(温度、金属/配体比例等)、添加调制剂、热处理和金属节点取代等方式可制备缺陷MOFs。粉末X射线衍射(PXRD)、比表面积分析、热重-差热分析(TGA-DSC)、电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、球差校正透射电镜(AC-TEM)和X射线吸收光谱(XAS)表征技术可证实MOFs中缺陷的特征。相比原始MOFs,从光催化等高级氧化的角度来看,构造缺陷型MOFs可促进电子转移、减小带隙以提升其高级氧化降解去除污染物的性能。此外,缺陷型MOFs还可为污染物提供更多吸附位点,进一步提升吸附剂的吸附容量和吸附速率。本文系统总结缺陷MOFs的制备方法、现有常见表征技术及其在水处理领域中的应用。同时,本文还根据缺陷MOFs用于去除水中污染物的研究现状对其今后发展予以展望。 相似文献
76.
采用高温固相法分别合成了Sb3+,Bi3+,Zr4+,Si4+共掺杂的YAG:Ce黄色荧光粉。研究了YAG:Ce黄色荧光粉的发光强度随元素种类以及微量掺杂浓度的变化情况及相关机理。结果显示,随着元素Sb3+,Bi3+,Zr4+,Si4+掺杂浓度的增加,发射峰强度均表现出先增大后减小的趋势。Sb3+,Bi3+与Ce3+之间存在多极子相互作用的共振传递及晶格修复作用,当Sb3+,Bi3+掺杂浓度分别为0.5和0.1 mmol时发射峰强度达到最大值,分别提高了35.5%和44.8%。在YAG:Ce中由于Zr4+,Si4+的电荷补偿作用,促进Ce4+→Ce3+的转化,从而提高了YAG:Ce的发光强度。Zr4+,Si4+掺杂浓度分别在0.3和7 mmol时达到最大值,分别提高了27.4%和31.2%。由荧光粉颗粒形貌可知,Sb3+,Bi3+,Zr4+,Si4+元素的微量掺杂能促使晶粒长大,并且近似球型,导致发光强度有明显的提高。 相似文献
77.
通过光还原沉积法, 利用氧空位诱导作用, 在Ni掺杂的缺陷态TiO2纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属 Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂. 采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、 X射线光电子能谱(XPS)、 紫外-可见 漫反射(UV-Vis DRS)、 表面光电压(SPV)、 光致发光光谱(PL)和电化学测试等表征手段, 探究了Pd与Ni掺杂的缺陷态TiO2纳米管阵列之间的强相互作用对其光吸收特性和载流子分离及传输效率的影响, 阐明了强相互 作用对材料光催化活性的调控机理, 提出了Pd增强Pd-TNT-Ni光催化性能的作用机理. 结果表明, 通过光还 原法制备的Pd纳米颗粒尺寸为10~20 nm的Pd120-TNT-Ni样品的光响应值为4.22 mA/cm2, 是未负载Pd样品光 响应值(1.14 mA/cm2)的3.7倍, 其具有最佳的平均产氢速率(5.16 mmol·g?1·h?1), 是TNT样品平均产氢速率 (0.45 mmol·g?1·h?1)的12倍, 表明Pd与缺陷态TiO2纳米管阵列之间的强相互作用驱动了载流子的分离及传输, 且Pd作为电子捕获势阱及反应活性位点, 显著提高了材料的光催化性能. 相似文献
78.
通常认为缺陷加速黑磷的非辐射电子-空穴复合,阻碍器件性能的持续提高。实验打破了这一认识。采用含时密度泛函理论结合非绝热分子动力学,我们发现P-P伸缩振动驱动非辐射电子-空穴复合,使纳米孔修饰的单层黑磷的激发态寿命比完美体系延长了约5.5倍。这主要归因于三个因素。一,纳米孔结构不但没有在禁带中引入深能级缺陷,而且由于价带顶下移使带隙增加了0.22 eV。二,除了带隙增加,纳米孔减小了电子和空穴波函数重叠,并抑制了原子核热运动,从而使非绝热耦合降低至完美体系的约1/2。三,退相干时间比完美体系延长了1.5倍。前两个因素战胜了第三个因素,使纳米孔结构激发态寿命延长至2.74 ns,而其在完美体系中约为480 ps。我们的研究表明可以制造合理数量和形貌的缺陷,如纳米孔,降低黑磷非辐射电子-空穴复合,提高光电器件效率。这一研究对于理解和调控黑磷和其它二维材料的激发态性质有重要意义。 相似文献
79.
采用溶剂热合成法,借助十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十八烷基三甲基溴化铵 (STAB)的修饰合成了富含硫缺陷的ZnIn2S4-CTAB和ZnIn2S4-STAB光催化剂. 通过透射电镜、X射线衍射、紫外可见漫反射光谱、电子顺磁共振和光电化学性能测试对所有样品进行了表征,并通过光催化甲苯氧化反应测试样品的催化活性. 活性结果表明ZnIn2S4-CTAB和ZnIn2S4-STAB上甲苯转化速率分别达到795 μmol gcat-1 h-1和1053 μmol gcat-1 h-1,是未修饰ZnIn2S4-Blank催化剂的4倍和5倍,同时目标产物苯甲醛选择性均大于92%. 机理研究发现,表面活性剂修饰后的ZnIn2S4-CTAB和ZnIn2S4-STAB较ZnIn2S4-Blank,具有更高浓度的硫缺陷. 硫缺陷通过捕获电子促进了光生载流子的分离与利用,显著提高了ZnIn2S4-CTAB和ZnIn2S4-STAB的光催化甲苯选择性氧化制苯甲醛活性. 相似文献