氧化亚氮标准气体GC—uECD分析方法的研究

讨论了温室气体监测用氧化亚氮(N2O)标准气体的GC—uECD分析方法，对影响色谱分离条件的动力学因素载气流量、柱流量、尾吹气流量，以及检测器和分离柱的温度进行了研究。用该方法对氧化亚氮标准气体进行分析，测定结果的相对标准偏差小于1％，测定值与标准值基本一致。     

调控高稳定CAU-10-X(X=H、NO2、CH3)孔化学环境以实现N2O高效捕获

合成3种具有不同取代基（—X）的金属有机骨架（MOFs）材料CAU-10-X（X=H、NO₂、CH₃）,研究了从N₂O/N₂混合物中吸附捕获N₂O的性能。综合单组分吸附等温线、吸附热和IAST（理想溶液吸附理论）选择性的实验结果,发现CAU-10-NO₂在低压区的N₂O吸附量明显高于母体CAU-10-H,其可以有效地从N₂O/N₂混合物中捕集N₂O,而CAU-10-CH₃则表现出相反的效果。N₂O/N₂混合物的穿透模拟进一步证明CAU-10-NO₂对微量N₂O具有较好的捕获能力,循环实验显示该材料具有良好的稳定性。     

气相色谱法测定污水处理产生的氧 亚氮的分析方法研究

建立了气相色谱法(GC/ECD)检测污水处理过程中产生的温室气体氧化亚氮(N2O)的分析方法.确定了最佳实验条件:进样口温度、柱温和ECD检测器温度分别为105、100、300℃,以95％ Ar +5％ CH4为载气,柱流速和尾吹气流速分别为25、50 mL/min.N2O的质量浓度在0.255～ 100 mg/L范围...     

中国地区氧化亚氮浓度时空变化特征分析

氧化亚氮是一种重要的温室气体和臭氧损耗物。利用热红外反演大气温湿廓线,由于大气氧化亚氮含量较少且变化幅度不大,一般都当作常量处理。但是在反演氧化亚氮时,由于大气温湿廓线和地表温度等参数相对氧化亚氮变化较大,可能很小的扰动就会覆盖掉氧化亚氮的吸收信号。因此有必要在上千个通道中,选取信噪比最高的通道,反演分析氧化亚氮浓度的时空变化特征,进而掌握我国氧化亚氮浓度的变化规律,为研究我国氧化亚氮排放对气候变化的贡献,制定合理的氧化亚氮减排政策等,提供可靠数据支撑。采取一种优化后的最优敏感廓线通道选取法,利用AIRS数据,基于最优估计法反演氧化亚氮浓度,与TCOON观测网中加拿大站点进行比对,结果显示卫星遥感与地面观测结果一致性较好,相关系数r为0.73,该算法可以推广到IASI和CrIS等热红外高光谱数据,使对氧化亚氮的观测数据增加到20多年,这种长时间序列的产品是对目前地面观测的有效补充。在氧化亚氮反演验证的基础上分析了我国氧化亚氮的年均值变化和月均值变化情况,以及它的空间分布特征。时空变化结果显示,我国氧化亚氮浓度在低纬度地区浓度相对较高,每年在华南地区的夏季达到峰值,月度间变化幅度较大,相比于月度变化,年度之间的变化幅度相对较小。监测结果同时显示,印度、巴基斯坦等国在紧邻我国地区,夏季氧化亚氮浓度较高,因此我国氧化亚氮浓度的时空变化特征除本地排放贡献外,也有一定的外部区域传输影响。     

NOFBX新型绿色推进剂燃烧化学反应动力学模型

本文以具有绿色无毒、高性能、低成本等诸多优势的N_2O-C_2烃类燃料单元复合推进剂(即NOFBX)为对象,首先发展了包含52组分、325反应的燃烧化学反应机理模型。该机理不仅能够准确计算N_2O热解过程中重要组分的分布,而且能够在较宽的温度、压力、化学计量比范围内准确预测N_2O-C_2烃类燃料体系的着火延迟时间和层流火焰传播速度。鉴于本文提出的N_2O-C_2烃类燃料反应机理具有机理规模小、实验验证充分的特点,有望在NOFBX发动机的多维燃烧数值模拟中得到广泛应用。     

不同硅铝比Cu-ZSM-5纳米片上N2O催化分解

以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)和原位红外漫反射光谱(CODRIFT)等表征结果 ,探讨了沸石硅铝比对于催化剂N_2O分解性能的影响及其原因。结果表明,ZSM-5纳米片硅铝比越低,CuZSM-5纳米片催化剂的活性越高。催化活性的提高归因于低硅铝比催化剂上Cu~+活性物种可还原性的增强和吸附氧脱附能力的提高。     

Co-M(M=La,Ce, Fe,Mn, Cu,Cr)复合金属氧化物催化分解N2O

通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M= La, Ce, Fe, Mn, Cu, Cr)复合金属氧化物及纯Co3O4催化剂, 考察了其催化分解N2O 的活性. 结果表明在研究的系列催化剂中, Co-Ce 复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N2O的活性; 其活性与Ce/Co 摩尔比有直接的关系, 当Ce/Co 摩尔比为0.05 时(CoCe0.05 催化剂)催化活性最佳; 当有NO 和O2共存时, 可能在催化剂活性中心上形成表面硝酸盐或亚硝酸盐吸附物种而使其活性受到较大影响. 通过对Co-M 催化剂的XRD、BET、O2-TPD及H2-TPR 等表征结果的分析, 发现作为主要活性位的Co2+的氧化还原能力是影响催化剂活性的主要原因. 这是因为根据反应机理, N2O 的表面分解步骤与Co2+氧化成Co3+的能力相关, 而吸附氧的脱附与Co3+还原成Co2+的能力相关. 在所研究的催化剂中, 添加除CeO2之外的其它过渡金属氧化物时, 催化剂中Co3+/Co2+的氧化还原能力降低, 因此其催化性能降低. 另外, 添加不同过渡金属氧化物也改变了N2O 催化分解反应的速控步骤.     

A theoretical study of the oxygen K-edge near-edge X-ray absorption fine structure of N20/Ir（110）

A multiple-scattering chtster method is employed to calculate the oxygen K-edge near-edge X-ray absorption fine structure of N20/Ir（110） and its monolayer. Two peaks and one weak resonance appear in both cases. The self- consistent field DV-Xa calculations of the peaks and resonance show that the physical origin of the pre-edge peak x is different from those of the main peak 1 and the other weak resonance al. This setup is intrinsic to the N20 monolayer, owing to the interaction between the neighbouring molecular chains in the monolayer and partly to the adsorbed atomic oxygen, according to both the theoretical and experimental data.     

以N2O为氧化剂, Fe-P-O催化剂气相催化氧化苯制苯酚的研究

考察了应用N2O为氧化剂，FePO4、FePO4／SiO2、Fe0．5Al0.5PO4为催化剂气相催化氧化苯制苯酚的反应。在450℃下，FePO4催化剂上苯的转化率为2％，苯酚的选择性为85%；FePO4／SiO2(5％)催化剂上苯的转化率约为7％，苯酚的选择性为89％．Fe0．5Al0.5PO4催化剂可以使反应温度降低约100℃，350℃下反应苯的转化率为3．5％，苯酚的选择性为60％．分析表明，四面体结构的FeO4在该催化反应中具有重要的作用。