CO2在金属有机骨架材料有机链上的吸附机理研究

金属有机骨架是一种新型的温室气体CO₂吸附材料。本文采用密度泛函理论（DFT）方法研究CO₂在MOF-5有机链上的6种不同吸附位置及其3种不同构型下的吸附行为。考虑GGA水平下三种不同泛函对计算结果的影响,对比发现GGA/PW91泛函能够较好地计算CO₂分子与有机链原子之间的弱范德华力;发现CO₂分子与苯环边相交以及与苯环上的碳原子平行是两种吸附能最大的构型;利用Br原子替代苯环上的H原子可以显著增强对CO₂分子的吸附能力,为设计具有较高CO₂吸附能力的MOFs材料提供理论依据。     

煤温和热解过程中汞释放形态及分布规律研究

本文选取两种贵州高汞煤,在200～800℃的温度范围内,采用程序升温反应系统加热,利用美国EPA推荐的Ontario-Hydro方法捕捉不同形态汞。研究了在N₂气氛和微氧化性气氛下温和热解过程中汞的释放和形态分布规律。实验结果表明:温度是影响煤温和热解过程中汞释放的主要因素,煤中汞释放率随着温度的升高而明显升高,当热解温度为600℃时,汞释放率可达90%左右。在微氧化性气氛下,汞的释放率随着氧气体积分数的升高而增大。元素汞（Hg⁰）是气态汞释放的主要形态,热解停留时间及热解气氛对气态汞的释放形态也存在影响较大。     

含硫生物质气化气催化燃烧性能研究

制备了Pt和Pd负载LaAl₁₁O₁₉整体式催化剂,借助XRD和BET对其进行了表征,同时考察了催化剂作用下模拟生物质气化气的燃烧特性及气化气中加入H2S对可燃成分催化燃烧的影响。结合失活样的XPS、SEM和FTIR表征结果,初步分析催化剂硫中毒的机理。结果表明,制得催化剂活性优良,明显降低了可燃成分的起燃温度,低温下Pd的活性优于Pt。Pd和Pt在抗硫中毒性上是不同的,催化剂失活是通过生成的表面硫酸盐覆盖活性位,失活后有一定的再生性。     

微波消解-电感耦合等离子体质谱测定大气颗粒物中痕量稀土元素

研究了电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测定大气颗粒物中痕量稀土元素（REEs）的分析方法。在微波条件下,采用HNO3 ＋ H2O2（3 ＋ 1）混合介质能快速而有效地分解颗粒物样品。详细讨论了测定稀土元素的质谱干扰。通过分析不同粒径颗粒物中稀土元素的含量,初步探讨了大气颗粒物中稀土元素的分布规律。结果表明：颗粒物试样的粒径越小,稀土元素的含量越高。分析方法的检出限为0．7～2．8pg／mL,用于大气颗粒物国际标样（SRM 1648）中稀土元素分析,结果与推荐值有良好的一致性。     

50 kW_(th)双循环流化床煤化学链燃烧系统

本文对华中科技大学自主设计的50 kW_(th)化学链燃烧双循环流化床进行全床尺度的计算颗粒流体力学(CPFD)模拟。CPFD提供了反应器内气固流动和化学反应的详细信息,不仅是对实验难以测量的细节信息的补充,而且可用于优化实验操作条件和指导反应器设计优化和放大。该实验装置以天然赤铁矿为氧载体,以煤为燃料。首先对床内气固两相反应流动进行分析,比较实验和模拟得到的气相组分出口浓度,验证了CPFD模拟的可靠性。之后重点分析反应器间的固体循环流量、系统压力分布、固相浓度分布、煤转化过程关键信息。最后基于模拟分析,提出了优化操作工况,模拟结果显示可提高CO_2气产率和燃烧效率。本文结果表明CPFD模拟可为化学链燃烧反应器的设计和运行提供重要的参考依据。     

从噪声数据学习偏微分方程的复合神经网络

提出一种名为NN-PDE(neural network-partial differential equations)的复合神经网络方法, 用于噪声数据预处理和学习偏微分方程。NN-PDE用一套神经网络负责数据预处理, 另一套网络耦合备选的方程信息, 进而学习潜在的控制方程。两套网络复合为一套网络, 可更加高效地处理噪声数据, 有效减小噪声的影响。使用NN-PDE学习多种物理方程(如Burgers方程、Korteweg-de Vries方程、Kuramoto-Sivashinsky方程和Navier-Stokes方程)的噪声数据, 均可获得准确的控制方程。     

高硫石油焦高温热解过程及硫析出特性研究

为深入了解高硫石油焦在工业应用高温工况下的热解过程以及硫的析出特性,本研究采用高温固定床对青岛高硫石油焦进行了高温(900-1500℃)热解实验,考察了高温热解下热解气体释放规律,热解过程中焦的物理孔隙结构以及化学特性的演变,并对热解过程中硫的析出与演变特性进行了研究。结果表明,随着热解温度的升高,石油焦热解气中的H_2含量逐渐增加,CO含量变化不大,CH_4与CO_2含量则逐渐下降;热解焦的比表面积与平均孔隙均随热解温度的升高有所增加,颗粒的表面形态则受温度影响较小;热解温度的升高会降低石油焦中含有的非定型碳比例,提高其微晶结构的有序性以及石墨化程度;热解焦的气化活性随热解温度的升高先降低后升高,在1100℃附近有最小值; 1500℃高硫石油焦硫元素析出率达81.34%,仅少量硫醇类有机硫和噻吩环内的硫元素得以残存。     

用离散坐标法计算炉膛火焰辐射能成像

根据真实CCD照相机性能参数,发展了一种较为严格的炉膛火焰辐射能成像的计算方法,并分析了其镜头尺寸对火焰图像的影响,数值模拟表明应将其物距调整为大于炉膛尺寸。     

O2/CO2燃烧方式下煤中有机/无机硫的释放特性

首先用重液浮选将一种烟煤分为高(＞2.0 g/cm3)、中(1.4～2.0 g/cm3)和低(＜1.4 g/cm3)三个密度段,并采用三态硫化学分析,发现无机硫(外在黄铁矿为主)主要赋存于高密度煤中,有机硫主要赋存于低密度煤中,几乎全部硫酸盐硫、部分有机硫和少量无机硫(内在黄铁矿)赋存于中密度煤中.其次在程序升温条件下研究了分密度煤中硫的释放特性以及含硫物相的浓度变化规律,探讨了有机/无机硫析出特性的影响机理.结果显示:在O2/CO2气氛下,高、中密度煤SO2析出曲线都有尖峰并呈双峰分布,在较短时间及较窄温度范围反应完全;与之相反,低密度煤释放曲线平坦且无明显峰,在较长时间和较宽温度范围均有析出;相对于O2/N2气氛,O2/CO2燃烧方式促进了硫以COS/SO3等物相生成,同时提高了煤灰中矿物质自固硫能力,从而降低了SO2的排放.