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富氧条件下 Mn/ZSM-5 选择催化 CH4 还原 NO 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了富氧条件下 Mn/ZSM-5 催化剂上 CH4 选择催化还原 NO 反应, 并采用 H2程序升温还原、SO2程序升温表面反应和 NO程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 催化剂活性与制备方法和 Mn 负载量密切相关. 离子交换法制备的 Mn/ZSM-5 催化剂活性明显优于浸渍法制备的催化剂; NO 转化率随着 Mn 负载量的增加而增加, 至 2.06% 时达到最大值 (57.3%), 然后随着 Mn 负载量的增加而降低. 采用离子交换法或较低 Mn 负载量 (≤ 2.06%) 抑制了催化剂中非化学计量的 MnOx (1.5 < x < 2) 物种的形成, 减缓了 CH4 的氧化燃烧反应, 因而 CH4 还原 NO 的选择性提高. 在含 SO2 体系中, Mn/ZSM-5 活性在 550 oC 以下时明显下降, 但在 600 oC 以上基本不受影响. 这是由于在 550 oC 以下时 SO2 在 Mn/ZSM-5 表面形成了稳定的吸附硫物种, 覆盖了部分活性位, 导致催化剂活性降低; 而在 600 oC 以上时含硫物种基本脱附完全, 因而对催化剂活性影响不大. 相似文献
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以周期性介孔有机硅(periodic mesoporous organosilicas,PMOs)中的有机桥联基团亚苯基为反应位对其进行氯甲基化反应,得到氯甲基官能化的PMOs-CH2Cl,然后再通过-CH2Cl和V-Saldien配合物中的-NH-进行反应得到钒席夫碱配合物官能化的杂化材料V-PMOs催化剂.采用XRD、N2吸附、FTIR、UV-vis、ICP和催化反应等手段对所制杂化材料的物化和催化性能进行了较为详细的研究,结果表明采用该法可将钒席夫碱配合物成功键联到PMOs上,且所制杂化材料同采用类似方法制备的V-SBA-15催化材料相对比,在无溶剂以叔丁基过氧化氢为引发剂,氧气为氧化剂的环己烷氧化反应中表现出定向转化为环己酮和环己醇的总选择性,具有点击反应的特性. 相似文献
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采用自由配体法,将铁邻菲啰啉(Fe(phen)3)配合物封装在含有不同碱金属阳离子的Y型分子筛中,制备了系列Fe(phen)3/M-Y(M=Li+,Na+,K+和Cs+)催化剂.采用X射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、热重-差热分析、电感耦合等离子原子发射光谱、N2吸附-脱附以及催化氧化反应考察了碱金属离子对Fe(phen)3/M-Y催化剂物化性质和催化氧化性能的影响.结果表明,交换有不同碱金属离子的Y型沸石中Fe(phen)3的封装量不同,而且Fe(phen)3在Y型沸石中的热稳定性随着碱金属离子半径的增加有所降低,其中Fe(phen)3/Li+-Y具有最高的配合物封装量和热稳定性能.在环己烷或苯乙烯氧化反应中,在较低的反应温度下,Fe(phen)3/K+-Y表现出最高的催化活性,而在较高的反应温度下,Fe(phen)3/Cs+-Y的催化活性最高,碱金属离子对Fe(phen)3/M-Y催化氧化性能的影响是电子效应、空间限制作用和扩散效应的综合结果. 相似文献
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一种测定氯乙酸产品中水分的方法 总被引:3,自引:0,他引:3
1 引 言 氯乙酸是一种重要的化工中间体 ,该产品的质量分析目前普遍采用国标法 (化学法 )分析 ,由于该方法的终点显色灵敏度差 ,分析的重现性不好及误差较大 ,且分析时间长 (约 1 5~ 2 0h) ,因此许多单位都在研究其更快、更好的分析方法 ,气相色谱法就是重点研究之一 ,目前有直接法和间接法两种 :直接法对仪器的损害严重 ,操作温度也高 ,不宜采用。间接法地仪器损害小 ,操作温度低 ,但如用内标法 ,分析操作麻烦 ,分析时间较长 ;若用修正面积归一法 ,虽操作简单 ,分析时间短 (约 15~ 2 0min) ,但受产品中水分含量的影响较大 (… 相似文献
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采用蒸气相法合成了Ni/丝光沸石覆盖物,用XRD,SEM,电子能谱证明了合成的材料为丝光沸石包覆于金属镍粉表面成的复合物。用二甲本异构化探针反应和NH3-TPD考察了该包覆物的催化活性及酸性。结果表明,Ni/丝光沸石覆盖物具有良好的表面酸性,二甲苯异构化的活性均高于采用同样方法合成的Cr/丝光沸石覆盖物,间二甲苯异构化活性可以达到97%。 相似文献
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用自由配体法将对称、不对称Co(II)Salen型席夫碱配合物封装于Y型沸石分子筛的超笼中,并采用FTIR、UV-Vis、热分析和催化技术研究了其空间结构和催化性能.结果表明,被封装于分子筛超笼中的Salen型席夫碱配合物,同样具有未封装配合物的物理化学性能,也没有影响分子筛的框架结构;在以O2作氧化剂,催化苯乙烯环氧化反应中表现了非常高的反应活性和稳定性;金属配合物的量子化学密度泛函计算结果揭示了配合物的催化性能与轨道能量密切相关. 相似文献
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具有镶嵌结构T-L多级孔道复合分子筛的快速合成与表征 总被引:4,自引:4,他引:0
采用水热法,在Na_2O-K_2O-Al_2O_3-SiO_2-HMBr_2-H_2O体系,一步法快速合成了具有T型和L型两种结构特征的T-L复合分子筛,通过XRD、N2吸附-脱附、SEM-EDX、TEM、FT-IR和TG-DTG等手段,对合成样品的物理化学性质进行了表征.结果表明:所合成的分子筛是球形L型分子筛镶嵌在椭圆体T型分子筛一侧,形成的1~2μm左右的双结构复合分子筛;孔道性质表征说明其具有微孔和介孔的多级孔道结构,微孔平均孔径为0.82 nm,介孔的孔径主要分布在3.8 nm左右.通过对阳离子比R=K_2O/(K_2O+Na_2O)影响因素进行分析,获得T型、L型及T-L复合分子筛的转化规律,R的大小在0.3~0.5 nm范围内可以合成结晶度高的T-L复合分子筛. 相似文献
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采用离子热合成方法, 在草酸/四丙基溴化铵离子型低共熔混合物中对磷酸锆骨架材料的合成进行了系统地研究, 通过改变反应条件合成了2种不同的磷酸锆, α-Zr(HPO4)2•H2O和 (NH4)Zr2(PO4)3. 体系中的四丙基季铵阳离子对磷酸锆骨架没有体现出模板作用, 后者是在较高的反应温度下(220 ℃)以四丙基季铵离子的热分解产物( )作为模板而生成. 通过向该体系中添加少量的氮杂环化合物(哌嗪), 合成了一种三维开放骨架的8-元环磷酸锆微孔材料, 位于孔道中的质子化哌嗪起到模板作用并平衡骨架负电荷. 研究结果表明, 草酸/四丙基溴化铵低共熔混合物可以作为一种离子热反应介质, 通过向体系中引入少量的有机碱可以起到模板作用来诱导磷酸锆骨架的生成. 相似文献
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具有八面体结构单元的类沸石锆硅矿物Umbite的合成研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在K2O-KF-ZrO2-SiO2-H2O体系中,研究了水热合成方法制备类沸石矿物Umbite的合成规律.考察了无机盐种类、有机添加物种类、碱源等对合成Umbite合成的影响.用XRD、SEM、FT-IR、化学分析等对合成样品加以表征.实验结果表明可合成Umbite的原料配比为K2O/SiO2/ZrO2/KF/TMABr/H2O=(1.0-3.0)∶1∶(0.01-0.2)∶(0.3-3.0)∶(0.3-1.2)∶36.8;有机添加物在Umbite合成中仅仅影响了晶化速率;受四面体与八面体交替排列的结构限制,产物中Si/Zr可调性较小. 相似文献