铜的表面氧在甲醇水蒸气重整反应中的作用

研究了Cu和ZrO₂/Cu模型催化剂的甲醇水蒸气重整制氢的反应性能, 结果表明, 纯铜催化剂的反应初始活性随着还原温度的增加而显著降低, 并且在失活后的催化剂反应体系中通入少量的氧, 可恢复催化剂的活性. 相对于Cu, ZrO₂/Cu催化剂的活性和稳定性显著增加. 催化剂的TPR, XPS以及原位FT-IR表征结果表明, 导致催化剂活性迅速降低的原因为催化剂表面氧物种的逐渐消耗. ZrO₂在反应过程中可以稳定铜表面氧以及Cu^＋物种, 从而显著提高了反应活性和稳定性.     

ZrO2修饰Cu催化剂对甲醇吸附原位红外表征

通过原位红外漫反射实验比较研究了甲醇在Cu及ZrO2/Cu催化剂表面的吸附与反应,并且采用不同还原温度来处理催化剂,改变催化剂表面的氧含量,并进一步研究甲醇吸附和反应性能随着催化剂表面氧含量的变化规律.结果表明,甲醇在Cu催化剂表面反应生成吸附态甲醛物种,进一步生成CO2,而在ZrO2/Cu表面形成甲酸盐物种,并与表面氧进一步反应生成CO2.随着催化剂还原温度的升高,反应中间物进一步生成CO2的反应速率变慢,说明催化剂表面的氧物种含量决定着催化剂甲醇吸附中间物种的形成及反应速率.     

非离子表面活性剂在气液界面的分子动力学模拟

采用分子动力学方法研究了十二烷基醇聚氧乙烯醚系列非离子表面活性剂单分子层在气液界面的微观结构,并通过表面张力的计算考察了表面活性剂分子结构与性能的关系.研究结果表明,随着表面活性剂分子乙氧基基团个数的增加,模拟所得的表面张力的变化趋势与实验一致,所有分子的计算误差在5 mN·m-1以内.同时,随着乙氧基基团数目的增加,...     

邓景发先生传略

邓景发先生(1933～2001),物理化学家,化学教育家,在物理化学及多相催化、真空表面化学教学、科研领域做出了重要的贡献.他是我国电解银催化剂基础研究和应用的开拓者,高校真空表面化学研究的先行者,非晶态合金催化剂研究的重要奠基人.自1959年于复旦大学     

《催化学报》以本期专刊的出版纪念邓景发院士诞辰八十周年

闵邓景发先生1933年8月出生于上海市,1955年毕业于复旦大学化学系,后师从吴浩青教授攻读电化学研究生,1959年研究生毕业后留在复旦大学工作,直至2001年5月12日因心脏病突发去世.     

ZnO与骨架NiMo物理混合用于丙三醇催化重整-氢解制1,2-丙二醇

以骨架NiMo以及与氧化物物理混合, 考察了其在连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇一锅法重整-氢解制1,2-丙二醇(1,2-PDO)的性能.研究发现, 骨架NiMo自身催化活性高, 但对1,2-PDO的选择性一般.当将其与MgO, SiO₂, Al₂O₃, HZSM-5, TiO₂, ZrO₂或CeO₂机械混合时, 丙三醇转化率和1,2-PDO选择性均发生下降.但当与ZnO物理混合时, 催化活性和选择性均有所提高, 1,2-PDO得率可达52.0%, 优于贵金属催化剂在该一锅法反应中得到的结果.物理混合的ZnO与骨架NiMo之间这种独特的协同作用, 归因于重整过程中产生的CO₂在ZnO上发生化学吸附, 原位增强了ZnO的路易斯酸性.这不仅促进了丙三醇在ZnO上脱水生成中间产物丙酮醇, 也促进了丙酮醇在骨架NiMo上加氢生成1,2-PDO.     

NLin（n=8,10,12）簇分子电子结构性质的ABINITIO计算研究

在本文之中，我们应用精确的量子化学ＡＢＩＮＩＴＩＯ计算方法首次对ＮＬｉｎ（ｎ＝８，１０，１２）结构的稳定性，键的结合能等电子结构性质进行了理论研究。     

Cu/SiO2催化剂制备方法对其草酸二甲酯催化氢解性能的影响

以化学吸附水解法、蒸氨法和浸渍法制备了Cu/SiO2催化剂, 并用于草酸二甲酯氢解制备乙二醇的反应. 发现用化学吸附水解法制备的催化剂具有最高的催化活性和乙二醇选择性, 乙二醇得率可达92.6%. 对还原前后不同方法制备的催化剂进行表征发现, 浸渍法制备的催化剂中Cu物种不能很好地得到分散, 因此活性较差. 蒸氨法和化学吸附水解法能较好地分散Cu物种. 由于化学吸附水解法制备的催化剂的Cu0表面积较蒸氨法的大, 且Cu＋表面积相当, 故活性高于蒸氨法制备的催化剂.     

草酸盐凝胶共沉淀法制备Ni-Ce-O甲烷催化燃烧催化剂

 采用草酸盐凝胶共沉淀法制备了系列Ni-Ce-O复合氧化物催化剂,考察了制备方法及催化剂组成对其催化甲烷燃烧性能的影响. 结果表明,草酸盐凝胶共沉淀法制备的Ni-Ce-O催化剂上甲烷的催化燃烧活性明显高于常规方法制备的Ni-Ce-O催化剂; Ni-Ce-O催化剂的组成显著影响其催化性能. 当镍/铈比值为4时,在406 ℃时即可使50%甲烷转化. Ni-Ce-O复合氧化物中NiO的晶格微应变是影响其催化甲烷燃烧性能的重要因素.