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电催化CO2减排技术利用电能将过量的CO2转化为有附加值的化学品,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径之一.电催化CO2还原反应(CO2RR)中的多碳产物(C2),如乙烯和乙醇,因其比C1产物具有更高的能量密度和更广泛的应用而受到较大关注.目前为止,Cu基催化剂被认为是获得C2产物的独特材料.研究者在提高Cu基催化剂C2产物的活性和选择性方面做了大量的工作,如催化剂形貌工程、活性位点设计和中间吸附性能调控等.许多理论和实验研究已经证明,Cu基催化剂上的C-C偶联过程是C2产物生成的速率决定步骤.优化C-C偶联过程的能垒是提高C2产物活性和选择性的重要而直接的策略.CO2RR在Cu上是由CO2还原吸附CO(*CO)并二聚生成C2产物引起的.C-C偶联过程与*CO的吸附性能密切相关.众所周知,CO是一种典型的极性分子,因此其在催化剂表面的吸附性能可能会受到活性位点周围的局部电场的影响.构建合适的局部电场是调节CO吸附性能和C-C偶联过程的潜在手段之一.前期工作(Nature,2016,537,382-386)证明了高曲率金纳米针可以在尖端产生高的局部电场.高局域电场诱导K+聚集,使活性位点周围CO2浓度升高,大大促进了Au纳米针上的CO生成.基于Au纳米针的局域电场促进了CO2RR的CO生成.本文利用Cu纳米针促进并优化C-C偶联反应来提高C2产物活性和选择性.结果表明,局部电场可以促进C-C偶联过程,进而增强CO2电还原生成C2产物.有限元模拟结果表明,高曲率铜纳米针处存在较强的局部电场;密度泛函理论计算结果表明,强电场能促进C-C耦合过程.在此基础上,制备了一系列不同曲率的Cu催化剂,其中,Cu纳米针(CuNNs)的曲率最高,Cu纳米棒(CuNRs)和Cu纳米颗粒(CuNPs)曲率次之.实验测得CuNNs上吸附的K+浓度最高,证明了纳米针上的局部电场最强.同时,CO吸附传感器测试表明,CuNNs对CO的吸附能力最强,原位傅里叶变换红外光谱显示,CuNNs的*COCO和*CO信号最强.由此可见,高曲率铜纳米针可以诱导高局部电场,从而促进C-C耦合过程.催化性能测试结果表明,在低电位(-0.6 V vs.RHE)下,Cu NNs对CO2RR的生成C2产物的法拉第效率值为44%,约为Cu NPs的2.2倍.综上,本文为CO2RR过程中提高多碳产物提供了新的思路. 相似文献
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ASE-HPLC法测定黄姜中薯蓣皂甙元的含量 总被引:1,自引:0,他引:1
采用ASE200快速溶剂萃取机提取技术和高效液相色谱法,测定黄姜中薯蓣皂甙元的含量。确定了ASE200提取条件以及HPLC测定条件,以甲醇作为流动相,流速1mL/min,UV检测器,测定波长210nm,采用YWGC18柱(150mm×4.6mmi.d.,10μm)。测定皂甙元的线性范围为0.01~2.93g/L,r=0.9996,样品检出限为0.2mg/L,加标回收率为97.1%~99.8%,RSD=1.1%(n=7)。 相似文献
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通过对MV代数和Lukasiewicz命题演算系统的研究,我们对MV代数的定义进行了简化,并讨论了MV代数和其它代数之间的关系。主要结果是:(1)从蕴涵角度出发,给出了MV代数的两种简化定义;(2)提出了弱格蕴涵代数的概念,并证明了它与BR0代数等价;(3)证明了弱格蕴涵代数是正则Fuzzy蕴涵代数。 相似文献
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新型三足席夫碱稀土配合物的合成,表征及与DNA的作用 总被引:1,自引:0,他引:1
合成了新型三足席夫碱配体(L)和它的5种稀土配合物. 通过元素分析、摩尔电导、热重分析、红外光谱测试技术对配合物的结构进行了表征. 结果表明,该配合物 [LnL(NO3)2]NO3·H2O(Ln:La,Sm,Eu,Gd,Y)是按照L∶ Ln=1∶ 1配位,并且有2个硝酸根参与了配位,金属离子采取8配位的模式. 采用荧光光谱法研究了这5种席夫碱配合物与DNA的相互作用. 实验结果表明,配合物均可与DNA发生相互作用,而且相互作用为插入方式. 相似文献
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部分单元素空心阴极灯的发射光谱研究 总被引:2,自引:0,他引:2
报道了13种元素的19支单元素空心阴极灯(HCL)的发射光谱。发现部分元素的空心阴极灯发射线与其他元素的共振线或非共振线存在谱线重叠现象。对产生这一现象的原因作了初步探讨。提出这些单元素灯在理论上可用于多个元素的测定,并且可用作多元素同时测定原子吸收分光光度计的光源。 相似文献
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利用蒸发诱导法制备了HCl改性的MoO3/Al-SBA-15系列催化剂,采用XRD、BET、TEM、NH3-TPD进行了表征。结果表明,改性后的催化剂保留着SBA-15的六角结构,孔道结构保持有序状态,改性后样品的孔径8 nm左右,壁厚4 nm左右,属于典型的介孔分子筛,活性组分在载体中分布良好。以预加氢后的中低温煤焦油为原料,采用固定床加氢裂化对催化剂进行了评价,结果表明,经过预硫化之后,负载了MoO3的Al-SBA-15具有良好的加氢裂化活性,MoO3负载量14. 9%的情况下,65-145℃石脑油和145-280℃航煤馏分两种较轻组分合计收率为79. 21%,其中,石脑油具备很高的芳潜值,最高可达72. 4,是优良的重整制取芳烃的原料,裂化后的尾油BMCI值过高,不适宜作为裂化乙烯的原料。 相似文献