N2气氛下焙烧制备的Mn基催化剂催化NOx脱除性能的提升机理:低MnOx结晶度与氧化度

在众多的氧化物类NH3-SCR催化剂体系中,Mn基氧化物催化剂因具有极高的低温(≤473 K)脱硝性能而备受关注.其主要原因可能是Mn物种具有丰富的可变价态,作为活性组分的MnOx能够提供自由电子.大量研究发现,由于不同金属元素间协同作用的存在,复合金属氧化物的催化脱硝活性普遍优于单金属氧化物类催化剂.为了抑制MnOx在锻烧过程中的烧结,提高MnOx的催化活性,一系列过渡金属氧化物,如Fe,Cu,Ni和Cr等的氧化物,被用来作为改性剂加入到MnOx催化剂中.近年来,很多研究者将稀土元素作为改性剂加入到MnOx催化剂中,并发现稀土金属氧化物的添加可以改善催化剂的活性、选择性、热稳定性及抗毒性能,是良好的添加助剂,其中对Ce的关注度颇高.而储氧性能是CeO2最重要的性质,CeO2对氧气的存储和释放可以通过Ce4+和Ce3+两种价态之间的变化实现.文献研究表明,将CeO2加入到锰氧化物材料中,能够提高锰氧化物在程序升温脱附过程中氧的脱附量,并且在低温条件下能够为锰氧化物提供氧,从而对锰氧化物的氧化态产生影响.此外,我国拥有丰厚的稀土Ce资源储备,使得锰铈复合氧化物在吸附脱除NOx方面得到广泛应用.催化剂作为选择性催化还原(SCR)工艺的核心,现阶段的研究重点主要集中于新型低温高活性催化剂的研究,如活性组分、载体组分、焙烧温度、焙烧时间及焙烧升温程序等,这表明焙烧过程对于催化剂性能的重要性.然而,在催化脱硝领域,对焙烧气氛的研究极少,但借鉴其他领域对焙烧气氛的研究,确有研究者证实焙烧气氛对材料的颗粒大小、缺陷浓度、价态及物相组成等有着显著的影响,进而影响材料的活性.我们课题组曾研究了焙烧气氛对MnOx/TiO2脱硝性能的影响,并发现惰性气氛中焙烧的催化剂表现出最佳活性,然而对于催化剂催化性能增强的原因并未深入探究.在前期研究基础上,以MnOx和CeOx为活性组分,采用浸渍法制备得到Ce-Mn/TiO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、热重(TG)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段系统地研究了MnOx和CeOx担载于TiO2表面制成的催化剂在不同气氛(N2,空气和O2)中焙烧后的催化性能和物相结构.XRD,TG和H2-TPR测试结果表明,在N2气氛中焙烧有利于催化剂氧化度与结晶度的降低,催化剂中主要存在两种主要活性成分:大量的Mn2O3和少量的Mn3O4.SEM图揭示了在N2气氛下焙烧能够有效抑制晶粒长大,促进颗粒分散.NH3-TPD结果表明,N2气氛下焙烧的催化剂拥有更多的表面酸性位点,从而有利于反应气在催化剂表面的吸附和活化.结合XPS分析结果与脱硝活性测试结果,较低价态的MnOx以及较高的表面活性氧浓度(Oα)更有利于NH3-SCR反应的进行.不同焙烧气氛下0.20Ce-Mn/TiO2催化剂(Ce:Ti摩尔比为0.20)上NO转化率顺序如下:N2(94%)>空气(85.6%)>O2(75.6%).以上结果清晰地表明N2焙烧气氛显著提升了催化剂的脱硝活性.     

脉冲氙灯放电过程分析与实验测定

脉冲氙灯是一种新型光源,利用量子理论以及气体放电理论分析了脉冲氙灯放电过程,设计了放电测试系统,实验测定了放电过程中的电压、电流和光脉冲信号。结果表明：在预电离阶段自由电子浓度较低,能量较低;气体放电阶段灯内形成电子崩,使得自由电子浓度的增大,放电电流迅速上升,电压下降;离子复合时释放出光子形成光脉冲,氙灯脉冲的光能量输出和光谱特性与复合电子能量、氙气复合能级相关,而当输入能量与氙灯的能耗不一致的时候,将导致充电电容反复充放电,而使电路产生振荡。对于分析脉冲氙灯放电过程,优化放电回路参数设计和脉冲氙灯的生产具有重要意义。     

Ⅲ-Ⅵ族InSe半导体晶体生长研究进展

Ⅲ-Ⅶ族InSe晶体是一种非常重要的化合物半导体材料,在高性能纳米电子器件、红外光探测、光电器件及柔性电子等领域有广泛应用。本文简要介绍了In-Se相图的发展历程,InSe具有非一致熔融特性,可通过包晶反应从准化学计量比或非化学计量比溶液中析晶获得,其中In/Se摩尔比对InSe转化率有重要影响。迄今,垂直布里奇曼法、提拉法、水平梯度凝固法、低温液相法及气相输运法等多种技术被成功用于制备InSe晶体。为全面了解InSe晶体生长的历史和现状,本文从工艺原理、技术要点、晶体生长结果等方面将国内外相关工作进行了梳理,并对各种方法的优缺点进行了比较。研究分析表明垂直布里奇曼法因对设备要求简单,操作简易,现已成为制备高质量大尺寸InSe晶体的主流技术;水平梯度凝固法则在ε型InSe晶体生长方面颇具特色,未来可在新材料性能研究与应用探索上与垂直布里奇曼法形成一定补充。     

H2+在阿秒以及双色飞秒激光脉冲中解离时电子位置的相干控制

通过求解含时薛定谔方程, 提出了利用三束激光脉冲控制H₂⁺解离以及解离过程中电子位置的方案. 第一束阿秒激光脉冲将H₂⁺从1sσ_g激发至2pσ_u, 在H₂⁺的解离过程中, 引入两束波长分别为800 nm 与400 nm 的飞秒激光脉冲控制电子在分子内部的运动. 通过改变两束激光脉冲的绝对相位, H₂⁺解离后电子的位置可以得到有效控制(最大有86%的概率使得电子附着在某一个原子核上). 现有的激光技术条件可以在实验上实现这一理论方案. 关键词： 相干控制 电子位置 不对称性参数 2⁺')" href="#">H₂⁺     

存在液膜的毛细蒸发过程研究

采用水浴恒温蒸发方法研究了液膜存在时的毛细蒸发过程. 研究结果表明：毛细蒸发过程中液/气界面符合黏性指延,且不受蒸发速度及液膜状态的影响;蒸发过程可分为剧烈减速、匀速蒸发、线性减速蒸发和边界效应四个阶段,分别对应不同的液膜状态;毛细蒸发的主要区域在毛细管端口液膜处,工质由液体区流向端口蒸发区的过程中液膜起到了通道桥梁作用. 关键词： 毛细蒸发 液/气界面 蒸发阶段 液膜     

飞秒强激光作用下线性等离子体层中光场和电子密度的自洽分布

自洽求解了圆偏振的飞秒强激光作用下线性等离子体层中光场和电子密度的分布.研究发现在激光有质动力的作用下，电子密度分布严重偏离离子密度分布，甚至出现了一系列的“电子岛”和“电子空腔”.由于电荷分离，等离子体内形成了很强的静电场，一部分激光能量转化为等离子体内的静电能.线性等离子体层储存静电能的大小随着入射激光强度的增加而显著上升. 关键词： 飞秒激光 相对论等离子体 电子密度 有质动力     

HL-2M装置中性束注入加热系统研制进展

为开展磁约束堆芯燃烧等离子体物理实验,正在建造的HL-2M装置拟建造3条5 MW的中性束注入加热束线。简要概述了HL-2M装置NBI加热系统的总体规划,第1条5MW-NBI加热束线的设计,离子源调试实验,注入器核心部件的安装和测试结果。通过调试,目前单个离子源引出束流达到36 A,加速电压75 kV,离子束功率达到2.4 MW,脉冲宽度3 s。通过测试发现:注入器的4条离子束汇聚角误差小于±0.1°,残留离子偏转磁体的磁场测试值与模拟计算值偏差小于±5%,注入器静态真空值达到1.0×10-3 Pa。注入器采用大型非标低温泵,低温泵的抽速达到2.40×106 L/s。第1条5MW-NBI加热束线的试装和测试结果表明,该束线能够满足HL-2M装置NBI加热的技术要求。     

HL-2M装置周边磁场分布及NBI束线磁屏蔽分析

采用电磁场模拟软件CST Studio中的电磁工作室计算了HL-2M装置纵向和极向场线圈在装置周边的磁场时空分布。计算结果表明,在中性束注入器中性化室及离子源引出区域的磁场超过2-10^-3T,需要在注入器的中性化和离子源区域采用磁屏蔽结构。利用CST软件模拟计算了基于纯铁材料的NBI 注入器离子源及中性化区域的磁屏蔽罩内的磁场分布。     

阿舒假囊酵母合成的精油及其抗真菌活性与机理

利用发酵法对阿舒假囊酵母进行发酵, 用萃取法和水蒸气蒸馏法从发酵液中提取精油; 通过气相色谱-质谱(GC-MS)法确定其成分; 分别利用抑菌圈和二倍稀释法实验法测定了精油的抗真菌能力、 最小抑菌浓度和最小杀菌浓度; 利用荧光标记法、 精油处理酵母后细胞内容物检测法及透射电子显微镜研究了精油的抗菌机理. 结果表明, 阿舒假囊酵母发酵法得到的精油产率为0.54 g/L. 用GC-MS法鉴定了22种化学成分, 占精油总量的98.82%. 精油主要由单萜、 倍半萜、 芳香醇和倍半萜烃类物质组成. 精油对白色念珠菌、 光滑念珠菌、 热带念珠菌、 季也蒙念珠菌、 新型隐球菌和酿酒酵母具有良好的抗菌活性, 其最小抑菌浓度分别为31.25, 31.25, 62.5, 31.25, 15.625和15.625 μg/mL; 最小杀菌浓度分别为62.5, 62.5, 125.0, 62.5, 31.25和31.25 μg/mL. 结果表明, 精油的抗菌机理可能是破坏真菌的细胞壁、 细胞膜, 使胞内物质外泄, 最终导致真菌死亡. 该研究结果为发酵法合成精油及其应用提供了新思路.     

基于标记法的福白菊精油抗真菌机理研究

以福白菊为原料, 通过有机溶剂萃取和水蒸气蒸馏相结合制备福白菊精油. 分别采用健那绿、 细胞膜荧光探针DiI、 碘化丙啶、 罗丹明123以及溴化乙锭等染料标记酵母细胞、 酵母细胞膜、 酵母线粒体和质粒DNA, 研究福白菊精油对酵母细胞、 酵母细胞膜、 线粒体以及质粒DNA的破坏作用, 探讨福白菊精油的抗真菌机理. 研究结果表明, 福白菊精油不仅能破坏真菌的细胞膜, 使其细胞内含物外泄, 还能够穿过细胞膜, 破坏其线粒体膜和DNA, 最终导致真菌细胞死亡.