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201.
采用共沉淀的方法合成了一系列不同CeO2和ZrO2质量比的催化剂(wCeO2-(1-w)ZrO2)并用于汽油车颗粒物的催化燃烧。采用程序控制以10 ℃·min-1的升温速率,从室温升到850 ℃氧化测试催化剂的燃烧活性。同时,对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、氮气-吸脱附比表面(N2-BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析、储氧能力(OSC)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)表征。经过800 ℃焙烧后,70%CeO2-30%ZrO2样品表现出最好的活性性能,其Tm(活性测试燃烧反应中燃烧产物浓度达到最大峰值铈所对应的燃烧温度)从空白样品的719 ℃降低到625 ℃。同时,70%CeO2-30%ZrO2样品也表现出优异的热稳定性能。催化燃烧性能与催化剂的结构、表面组成特性以及氧化还原性能有关。XRD和拉曼光谱表明富铈样品具有典型的立方相结构,富锆样品具有四方相结构。XPS表明不同催化剂的Ce中Ce3+的摩尔比例及表面氧与晶格氧的比例存在明显差异,其导致催化性能不同。同时,70%CeO2-30%ZrO2样品具有最大的储氧能力及最优异的还原性能。此外,焙烧温度的升高,70%CeO2-30%ZrO2样品在结构、表面组成和氧化还原能力并没有出现明显的下降和破坏,表明70%CeO2-30%ZrO2样品具有优良的热稳定性能。 相似文献
202.
采用连续流动装置, 在压力为4 MPa, 温度分别在700, 750和780 ℃条件下, 开展了乙苯和二甲苯在超临界压力条件下热裂解反应的实验研究. 对乙苯和二甲苯裂解的气相产物, 采用在线气相色谱进行分析; 而裂解的液相产物则通过色质联用仪进行定量分析. 研究发现乙苯和二甲苯裂解的气相产物组成基本相同, 而液相产物组成相差较大, 但都是芳香烃类化合物. 乙苯和二甲苯的转化率都随温度升高而增加; 在相同温度下, 乙苯比二甲苯转化率高. 此外, 裂解过程并未发现明显的结焦现象, 说明纯芳香烃物质的热裂解并不会导致严重积炭. 同时, 本文还采用密度泛函方法在BHandHLYP/6-31+G(d, p)水平上, 对乙苯和甲苯分别进行结构优化并计算相关的键能. 计算结果表明: 乙苯侧链乙基中的C—C键的键能最小, 从而说明乙苯侧链烷基更容易发生断键反应, 理论结果很好地解释了乙苯比二甲苯裂解转化率高的实验现象. 本文的工作对燃料裂解结焦机理的重新认识有重要的意义. 相似文献
203.
采用共沉淀法制备了一系列La, Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物, 采用BET, XRD, H2-TPR, XPS和XRF等方法对样品进行表征. 结果表明, 全部样品均形成了稳定的CZA固溶体, 经600 ℃焙烧后表现出良好的织构性能, 1000 ℃老化后, La, Mn共掺杂样品具有最佳的高温稳定性; H2-TPR测试表明, La, Mn之间存在正协同效应, 共掺杂的样品具有最佳的低温还原性能和高温稳定性; XPS结果表明, 掺杂La可有效抑制在焙烧过程中Mn向表面的迁移, 从而保持较高的表面吸附氧浓度. 相似文献
204.
205.
研究了Rh_4(CO)_(12)和[Rh(CO)_2Cl]_2两种铑原子簇合物在1—已烯氢甲酰化反应中的催化性能和反应前后催化剂溶液的红外光谱变化。结果表明,按加入的Rh_4(CO)_(12)和[Rh(CO)_2Cl]_2的分子数计算,前者的催化活性比后者高出一倍多;若按铑原子数计算,则二者活性较接近。红外光谱测定说明,Rh_4(CO)_(12)的簇结构反应前后无显著变化。然而,[Rh(CO)_2Cl]_2参与反应后却变成了以Rh_4(CO)_(12)为主的簇合物。反应过程中两种催化剂母体可能解离成类似的单核铑催化活性物种,反应之后,在常温常压下又聚合为簇合物。 相似文献
206.
γ-Al2O3是机动车尾气净化催化剂的常用载体,其高温热稳定性、比表面积、孔容、孔径及表面酸性等对催化活性有很大影响.近年来,大量研究结果表明,铈、锆、镧和钡等元素的添加可以提高氧化铝的高温热稳定性和催化活性[1~3],然而这些研究大多致力于单组分或者双组分改性氧化铝,制备方法以浸渍法和溶胶-凝胶法为主.胶溶法制备三组分共同改性氧化铝的研究很少.本文利用胶溶法制备了系列铈、锆、镧改性氧化铝,讨论了三组分共同添加对氧化铝载体的性质以及催化剂活性的影响. 相似文献
207.
208.
采用胶溶法制备了一系列碱土金属改性的ZrO2-Al2O3, 并以其为载体采用等体积浸渍法制备了Pd-Rh密偶催化剂. 采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)对载体样品进行了表征. 结果表明, 碱土金属的添加增大了ZrO2-Al2O3的比表面积, Sr-Zr-Al样品经1000 °C焙烧5 h后具有最大的比表面积, 为164 m2·g-1. 对催化剂进行了H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和活性表征, 考察了催化剂对C3H8的转化活性. 测试结果表明, 添加碱土金属能有效提高催化剂上丙烷的转化活性. 相似文献
209.
采用共沉淀法制备了一系列ZrxTixAl1-2xO2复合氧化物载体材料,考察了其作为裂解催化剂载体对航空煤油裂解反应的影响.?采用全自动吸附仪、X射线衍射、扫描电镜/能谱仪联用、NH3-程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.?结果表明,当ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂具有最大的比表面积和孔容;具有最强的表面酸性和最集中的强酸中心密度,且具有良好的再生功能.?实验结果表明,载体ZrO2:TiO2:Al2O3质量比为1:1:3时催化剂上650?℃裂解产气量较热裂解提高了2.1倍,700?℃时提高1.4倍.?另外,该系列载体材料经1000?℃焙烧5?h后,所制得的催化剂几乎失去了催化活性. 相似文献
210.