Heusler型X_2RuPb(X=Lu,Y)合金的反带结构和拓扑绝缘性

采用第一性原理的计算方法,在不同条件下对Heusler型X2RuPb(X=Lu,Y)体系的电子结构展开研究.计算结果表明,这些合金在适当晶格变形或掺杂条件下,能够具有真正的拓扑绝缘体特性.杂化作用和自旋-轨道耦合作用都对材料产生"反带"结构发挥作用.但是针对不同成分所构成的材料,它们各自所起作用的程度有所不同,二者可以相辅相成.利用替换掺杂和四角变形双重调控方式可以更理想地进行"反带"结构调控进而获得理想的拓扑绝缘体,这对于材料的实际制备具有重要意义.     

铁基Heusler合金Fe2Co1-xCrxSi的结构、磁性和输运性质的研究

基于多种实验手段和能带计算的方法, 对四元合金Fe₂Co_1-xCr_xSi的晶体结构、 磁性、输运性质及能带结构进行了研究. 研究发现, 随着Cr的增加, 合金Fe₂Co_1-xCr_xSi保持了高度有序结构, 逐渐从Hg₂CuTi结构的Fe₂CoSi 过渡到L2₁结构的Fe₂CrSi; 由于次晶格网络的破坏, 居里温度逐渐下降; 系列合金的分子磁矩呈现线性下降, 符合半金属特性; 剩余电阻比率与原子占位有序程度密切相关, 呈现两端大、 中间小的特点. 在Cr替代Co的过程中, 材料半金属能隙逐渐打开, 表现半金属特征. 同时费米能级从Fe₂CoSi半金属能隙的价带顶上移至Fe₂CrSi能隙的导带底. 最大的能隙宽度出现在x= 0.75处, 这表明四元合金有可能成为具有更高自旋极化率和更强抗干扰能力的自旋电子学材料.     

半Heusler型拓扑绝缘体LaPtBi能带调控的研究

采用基于密度泛函理论的全势能线性缀加平面波的方法, 研究了化学替代和施加等体积单轴(拉、压)应力两种方式对半Heusler型拓扑绝缘体LaPtBi能带的影响. 计算结果表明, 通过在LaPtBi合金中用Sc元素替换La, 或者用Pd替换Pt, 都可以使得原本受立方对称性保护的Γ₈能带在费米能级附近打开一带隙; 而对于施加等体积单轴应力来扭曲立方晶格的方式, 在使得Γ₈ 能带打开的同时, 还可以实现对费米能级位置有规律地调控, 使 LaPtBi合金最终成为真正意义上的体材料是绝缘性而表面是金属性的拓扑绝缘体.     

以新型模板方法合成中孔SiO_2分子筛(英文)

以廉价、生物可降解的两性表面活性剂十四烷基甜菜碱作为模板剂,以正硅酸乙酯为硅源,在酸性条件下成功地合成了具有螺旋状孔道结构的 SiO_2中孔分子筛 .热重表征结果说明,采用溶剂萃取（乙醇的水溶液为萃取剂）的方法,近乎 100％的模板剂可以脱除回收 .     

膜反应器中萘普生甲酯的动态拆分

在碱催化连续原位消旋条件下,利用CRL脂肪酶（Candida rugosa lipase）催化的萘普生甲酯立体选择性水解反应。动态拆分制备（S）－普生。使用硫水硅橡胶膜隔离生物催化拆分反应和碱催化消旋反应,解决了常规动态拆分反应中生物催化剂难以承受原位化学消旋苛刻反应条件的难题。为了利于从水－有机溶剂乳化体系中分离产物和克服产物抑制,将亲水半透膜引入搅拌罐反应器,在该膜反应器中进行动态拆分反应。当转化率超过60％时,产物（S）－萘普生的对映体过量值（eep)仍在96％以上,在反应过程中还发现CRL脂肪酶同工酶的转化。     

一氧化碳催化还原消除氮氧化物的研究进展

众所周知 ,汽车尾气所造成的大气污染 ,特别是城市的大气污染十分严重 ,已成为人们日益关心的问题之一 .汽车尾气主要由 CO、NOx、HC等成分构成 ,其中 CO、NOx 所占比例相当大 [1 ] .CO对人体的危害是众所周知的 ,而 NOx 中 NO的毒性比 CO还大 ,其与血红蛋白的亲和力是 CO的 1 0 0 0多倍 .NOx 对环境的危害主要表现在它所造成的光化学烟雾、酸雨、温室效应和臭氧层空洞效应等 4大环境问题 .据统计 ,汽车尾气中的 NOx 约占全球大气中 NOx 排放物的 60 %左右 [2 ] .针对日益恶化的汽车尾气污染现状 ,各国先后出台了汽车尾气排放的…     

低碳烷烃的多相光催化选择氧化

许多含氧有机物如醇、醛、酮等 ,是化学工业的重要原料 .利用分子氧氧化烷烃生产含氧有机物 ,是化学工业的一个重要过程 .低碳烷烃催化部分氧化的过程往往伴随着初级产物的自氧化 ,从而导致选择性降低 .为了减少反应初级产物的自氧化 ,反应必须维持在烷烃低转化的条件下进行[1] .设计并合成直接将低碳烷烃中的 C- H键有效地选择活化的催化剂 ,是目前催化学科面临的一个艰巨任务 [2 ,3 ] .对于光催化来说 ,一度被寄于厚望的、以金属有机复合物及盐类 [4～ 6]催化低碳烷烃选择氧化为含氧有机物的需氧氧化过程也面临许多困难[7] ,作为研究克服…     

Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅰ. 活性中心的结构

制备了不同Ｎａ、Ｗ、Ｍｎ组分的Ｎａ－Ｗ－ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂,甲烷氧化偶联反应催化性能的评价和ＸＰＳ、ＸＲＤ、ＬＲＳ表征。研究结果表明,Ｎａ不但有强的表面富集能力,而且可以Ｍｎ向表面发生迁移,首次发现Ｎａ２Ｗ２Ｏ７也是活化甲烷的活性相,活化甲烷的活性中心是Ｎａ－Ｏ－Ｍｎ和Ｎａ－Ｏ－Ｗ结构单元,且Ｎａ－Ｏ－Ｍｎ主要存在于催化剂的的表面,Ｎａ－Ｏ－Ｗ则分布在距催化剂表面较深的部位。     

中孔分子筛MSU及其杂原子衍生物的合成、表征和催化性能研究

以十八烷基聚氧乙烯基醚为模板剂,在ＳiＯ２的等电点（ＰＨ值为２）下,成功地合成了 具有ＭＳＵ结构的中孔ＳiＯ２分子筛及其Ｔｉ、Ｚｒ和Ｖ取代衍生物。用ＸＲＤ、Ｘ２吸 附／脱附、ＤＲＵＶ－Ｖｉｓ和元素分析等手段,对它们的孔道及骨架结构进行了全面表征。催化性能评价结果表明,在乙酸介质中,Ｔｉ、Ｚｒ和Ｖ等过渡金属原子取代的分子筛样品可以催化苯乙烯氧化为苯甲醛的反应,且活笥和选择性较高。     

加氢处理催化剂中钨的结构与其硫化性能研究

利用ＸＰＳ,高压连续流动反应器和化学处理等技术,考察了ＷＯ３／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂中加入ＮｉＯ和ＳｉＯ２对钨的结构状态及其硫化性能的影响。结果表明：金属钨在载体上存在两种状态：一种是与载体表面弱活性中心结合的钨易被硫化;另一种是与载体表面强活怀中心结合的钨四面体）,难被硫化;两种结合状态的比值约为６：４,加入ＮｉＯ或在γ－Ａｌ２Ｏ３